Hydraulic resistance of biofilms in membrane filtration systems

The demand for drinking water in the world is increasing and water quality regulations become more stringent. High quality water can be produced with membrane filtration processes such as nanofiltration and reverse osmosis systems. A serious limitation in the application of these membrane processes for water treatment is biofouling. Biofouling occurs when the growth of biofilms negatively impacts membrane performance parameters like feed channel pressure drop and transmembrane pressure drop leading to a reduced water production (permeate flux). Biofouling increases the costs of plant operation strongly, and may even be prohibitive for the application of membrane filtration in water treatment. A biofilm acts like a secondary membrane on top of the filtration membrane adding an additional hydraulic resistance to the filtration system requiring an increase in transmembrane pressure to keep the production rate constant. Biofilms also lower the crossflow velocity inside a membrane module due to a high friction resistance. In order to maintain a steady transport of water throughout the whole filtration system higher feed pressures have to be applied. An increase in pressure always increases the operational costs. Concentration polarization, the accumulation of a solute at the membrane surface which is caused by the solute rejection of the membrane, can be influenced by the presence of biofilms as well. The lack of crossflow inside the biofilm enhances the accumulation of salts which leads to concentration polarization and decreases the performance. Regarding the importance of biofilms it is surprising that at the start of this PhD study, no data was available on the intrinsic hydraulic resistance of biofilms and its impact on membrane performance. The main objective of this thesis was to determine the hydraulic resistance of biofilms and how it was affected by (operational) parameters such as permeate flux, crossflow velocity, biodegradable substrate content, and feed spacer presence. A monitor was developed to assess the (i) hydraulic biofilm resistance and (ii) performance parameters feed channel pressure drop and transmembrane pressure drop (Chapter 2). By using a microfiltration membrane (pore size 0.05 μm) salt concentration polarization was avoided, allowing operation at low pressures enabling accurate measurement of the hydraulic biofilm resistance. Extensive validation tests showed that the small-sized monitor is a suitable tool to study the hydraulic biofilm resistance under controlled conditions. With the developed monitor system studies were performed at two fluxes (20 and 100 L m-2 h-1) and constant crossflow velocity (0.1 m s-1) (Chapter 3). The biofilm resistance reached values up to 50 × 1012 m−1 at a flux of 20 L m-2 h-1. An increased permeate flux (rate of water production) caused a higher resistance. The resistance was not caused by bacterial cells but by the extracellular polymeric substances (EPS) matrix. The biofilm resistance was (i) high compared to the resistance of the employed microfiltration membrane but (ii) low compared to the resistance of nanofiltration (20%) and reverse osmosis (2%) membranes. Nevertheless, biofouling is an important topic for nanofiltration and reverse osmosis membrane systems due to biofilm enhanced concentration polarization. The presence of a biofilm on the membrane surface enhances the accumulation of salts which requires increased pressure operation or causes a decreased water production rate. Biofilm accumulation, transmembrane (biofilm) resistance and feed-channel pressure drop were studied as a function of crossflow velocity (0.05 and 0.20 m s-1) and feed spacer presence at a permeate flux of 20 L m-2 h-1 (Chapter 4). As biodegradable nutrient, acetate was dosed to the feed water (0.25 and 1.0 mg L-1 carbon) to enhance biofilm accumulation in the monitors. This study showed that biofilm formation in membrane systems increased both the feed-channel and transmembrane pressure drop. The hydraulic biofilm resistance was increased by a (i) high biodegradable substrate load, (ii) high crossflow velocity, and (iii) feed spacer presence. Current membrane practice (high crossflow velocity and feed spacer presence) increased the impact of biofouling on membrane performance. The results obtained by the studies described in this thesis are discussed in Chapter 5 and suggestions for future research are given. Nutrient limitation, low flux operation, and low crossflow velocity delay the transformation from biofilm into biofouling. Concentration polarization may be increased by a lower crossflow velocity but reduced by a lower permeate flux. The nutrient load in the membrane system will be reduced by the application of low crossflow velocities. Biofouling prohibition by nutrient limitation is nothing new but still one of the most effective ways to slow down the problem. The impact of modified operation conditions and design (e.g. spacers, membrane module) on membrane performance, cleanability, and concentration polarization in full scale membrane systems should be part of future biofouling research.
Die weltweit steigende Nachfrage nach Trinkwasser geht mit immer strengeren Anforderungen an die Trinkwasserqualität einher. Membranfiltrationsprozesse (z.b. Nanofiltration und Umkehrosmose) bieten eine Möglichkeit, den strengen Anforderungen gerecht zu werden. Durch das Auftreten von Biofouling können membrangestützte Trinkwasseraufbereitungssysteme eine erhebliche Einschränkung ihrer Produktivität erfahren. Biofouling tritt ein, wenn das Biofilmwachstum auf der Membranoberfläche einen Toleranzwert überschreitet. Dies beeinflusst die Förderkanaldruckdifferenz und die transmembrane Druckdifferenz negativ, wodurch die Wasserproduktion (Permeatfluss) verringert wird. Dies erhöht die Betriebskosten der Membranfiltrationsanlage immens und kann die Wasseraufbereitung mit Membranfiltration unter wirtschaftlichen Aspekten untragbar machen. In Membranfiltrationsanlagen verhalten sich Biofilme wie eine zusätzliche Membran und fügen einen weiteren hydraulischen Widerstand zu dem der Membran hinzu. Um die Wasserproduktionsrate dennoch konstant zu halten, muss die transmembrane Druckdifferenz erhöht werden. Aufgrund ihres hohen Reibungswiderstands verringern Biofilme die Querstromgeschwindigkeit in der Filtrationseinheit. Um dem entgegen zu wirken, muss der Wasserdruck am Eingang der Filtrationseinheit erhöht werden. Eine Druckerhöhung im Membranfiltrationssystem geht immer mit einer Erhöhung der Betriebskosten einher. Biofilme können auch Auswirkungen auf die Konzentrationspolarisation in einer Membranfiltrationsanlage haben. Konzentrationspolarisation ist die Anreicherung von gelösten Substanzen auf der Membranoberfläche, welche durch die Membran zurückgehalten werden. Durch den fehlenden Querstromfluss innerhalb eines Biofilms wird die Akkumulation von Salzen begünstigt und damit die Konzentrationspolarisation verstärkt, was einen negativen Einfluss auf die Filtrationsleistung hat. Hinsichtlich der großen Bedeutung, die Biofilme für die Membranfiltration haben, war es überraschend, dass zu Beginn dieser Arbeit keine Daten über den hydraulischen Widerstand von Biofilmen und deren Einfluss auf die Membranleistung verfügbar waren. Das Ziel dieser Arbeit war die Bestimmung des hydraulischen Widerstandes von Biofilmen und die Untersuchung, wie diese von Permeatfluss, Durchflussgeschwindigkeit, Nährstoffangebot und Feed Spacer beeinflusst werden. Um den hydraulischen Widerstand von Biofilmen, die Förderkanaldruckdifferenz und die transmembrane Druckdifferenz zu messen, wurde ein kleinformatiges Membranfiltrationssystem entwickelt (Kapitel 2). Die Verwendung einer Mikrofiltrationsmembran (Porengröße 0,05 µm) verhinderte die Konzentrationspolarisation von Salzen an der Membranoberfläche, wodurch der Betrieb bei niedrigem Druck sowie die exakte Messung des hydraulischen Widerstandes der Biofilme ermöglicht wurde. Eine umfangreiche Validierung des Systems zeigte, dass dieses Filtrationssystem geeignet ist, den hydraulischen Widerstand von Biofilmen unter kontrollierten Bedingungen zu untersuchen. Die Untersuchungen in dem oben beschriebenen System wurden bei zwei Permeatflussgeschwindigkeiten (20 und 100 L m-2 h-1) und einer konstanten Querstromgeschwindigkeit (0.1 m s-1) durchgeführt (Kapitel 3). Der hydraulische Widerstand der Biofilme erreichte Werte von bis zu 50 × 1012 m−1, bei einem Permeatfluss von 20 L m-2 h-1. Ein höherer Permeatfluss hatte einen vergrößerten Biofilmwiderstand zur Folge. Der Widerstand wurde nicht durch Bakterienzellen, sondern durch extrazelluläre polymere Substanzen (EPS) verursacht. Der Biofilmwiderstand war hoch im Vergleich zu dem Widerstand der verwendeten Mikrofiltrationsmembran, jedoch niedrig im Vergleich zu dem Widerstand von Nanofiltrations- (20%) und Umkehrosmosemembranen (2%). Dennoch spielt Biofouling aufgrund einer durch Biofilme verstärkten Konzentrationspolarisation, für Nanofiltration und Umkehrosmose eine große Rolle. Ein Biofilm auf der Membranoberfläche begünstigt die Akkumulation von Salzen, was wiederum die Filtrationsleistung beeinträchtigt. Bei einem konstanten Permeatfluss von 20 L m-2 h-1 wurden die Biofilmakkumulation, der transmembrane (Biofilm-) Widerstand und die Förderkanaldruckdifferenz in Abhängigkeit von der Querstromgeschwindigkeit (0.05 und 0.20 m s-1) und dem Einsatz von Feed Spacern untersucht (Kapitel 4). Durch die Zugabe von Azetat als biologisch abbaubaren Nährstoff im Zuflusswasser (0.25 und 1.0 mg L-1 Kohlenstoff) konnte eine beschleunigte Biofilmakkumulation erreicht werden. Die Untersuchungen zeigten, dass die Entstehung von Biofilmen in Membransystemen sowohl die Förderkanaldruckdifferenz als auch die transmembrane Druckdifferenz ansteigen lässt. Der hydraulische Widerstand des Biofilms stieg durch (i) erhöhtes Nährstoffangebot, (ii) erhöhte Querstromgeschwindigkeit und (iii) die Verwendung eines Feed Spacers. Die häufig in der Praxis angewendeten Produktionsparameter in Membranfiltrationsanlagen (hohe Querstromgeschwindigkeiten und Feed Spacer Anwendung) verstärken die Auswirkungen von Biofouling auf die Membraneffizienz. Die Ergebnisse dieser Arbeit sowie mögliche zukünftige Forschungsansätze für Biofouling-Untersuchungen werden in Kapitel 5 diskutiert. Die Transformation von Biofilmen zu einem Biofouling Problem kann durch die Senkung des Nährstoffgehalts im Zuflusswasser, einen niedrigen Permeatfluss und eine niedrige Querstromgeschwindigkeit hinausgezögert werden. Die Konzentrationspolarisation könnte einerseits durch eine niedrigere Querstromgeschwindigkeit erhöht, andererseits durch einen niedrigeren Permeatfluss wieder verringert werden. Der Nährstoffgehalt innerhalb der Filtrationseinheit wird jedoch durch eine niedrige Querstromgeschwindigkeit verringert. Biofouling-Hemmung durch Reduzierung der Nährstoffe ist keine neue Erfindung, aber dennoch eine der effektivsten Lösungen um das Biofouling-Problem hinauszuzögern. Zukünftige Studien sollten sich mit den Auswirkungen von modifizierten Betriebsparametern und angepassten Feed Spacern auf die Effizienz der Membransysteme, die Konzentrationspolarisation und die nötige Reinigungsfrequenz beschäftigen. Eine Anwendung und Erforschung in „real life“ Umgebungen wäre wünschenswert.

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