Electrical Characteristics of Functionalized Zinc Oxide Nanoparticles
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Abstract
In this thesis, thin-film transistors (TFTs) based on ZnO nanoparticles were fabricated and investigated. The ZnO nanoparticles were synthesized via a base catalyzed hydrolytic reaction of zinc acetate. By a careful control of the reaction parameters, particles with average diameters of 3 nm, 4 nm and 5 nm were obtained. Spin coated nanoparticle dispersions were integrated in TFTs with bottom-gate top-contact or topgate bottom-contact configuration. The devices were characterized under ambient conditions. Functional n-channel TFTs working in enhancement mode were obtained. The aim was to investigate the influence of the particle size and the particle size distribution on the device performance. In addition, the particle dispersions were incorporated in ionic gel gated TFTs, which were measured in nitrogen atmosphere. Further, ZnO nanoparticles were synthesized using the precursor zinc 2-ethylhexanoate. The free carboxylate, which is released during initial steps of the synthesis, adsorbs on the particle surface and efficiently hinders further growth. This was confirmed by atomistic simulations. The shielding of the nanoparticles prevents their use as semiconductor, but allows the use of the formed core-shell system as solution processed dielectric with charge storing ability in organic TFTs. The functionalization of ZnO nanoparticles by amines, silanes and phosphonic acids was evaluated with the intention to prepare core-shell systems with tailored electrical properties. The use of amines provided stable particle dispersions. By integration of stabilized dispersions as semiconducting material into TFTs, an impact on the device performance was found. The functionalization of ZnO nanoparticles and nanorods by phosphonic acid molecules in solution was accompanied by severe etching phenomena. Finally, the modification of ZnO films by deposition of self-assembled monolayers based on phosphonic acids was achieved. The modified films were integrated into TFTs with different setups. In case of bottom-gate TFTs, a passivation of the device by hydrophobic SAMs was examined, whereas in top-gate TFTs an alteration of the device performance was intended.
Abstract
Diese Arbeit befasst sich mit der Herstellung und Untersuchung von Dünnschicht- Transistoren auf der Basis von Zinkoxid-Nanopartikeln. Die Nanopartikel wurden dabei über eine basenkatalysierte Hydrolyse von Zinkacetat synthetisiert. Durch genaues Einstellen der Reaktionsparameter konnten Partikel mit einer durchschnittlichen Größe von 3 nm, 4 nm und 5 nm erzeugt werden. Dünne Schichten wurden mittels Spin Coating hergestellt und als Halbleiterschicht in Dünnschicht-Transitoren mit Bottom- Gate Top-Kontakt Konfiguration und mit Top-Gate Bottom-Kontakt Konfiguration verwendet. Funktionelle n-Kanal Transistoren konnten auf diese Weise hergestellt werden. Die Bauteile wurden unter normalen Umgebungsbedingungen elektrisch charakterisiert. Das Ziel war dabei, den Einfluss der Partikelgröße und der Partikelgrößenverteilung auf das Schaltverhalten der elektronischen Bauteile zu untersuchen. Weiterhin kamen die Partikeldispersionen in Dünnschicht-Transistoren mit gedruckten ionischen Gelen als Dielektrikum zum Einsatz. Diese wurden unter Stickstoffatmosphäre charakterisiert. Ferner wurden auch Zinkoxid-Nanopartikel ausgehend von dem Präkursor Zink 2- ethyl-hexanoat hergestellt. Das bei der Synthese freigesetzte Carboxylat wird an der Partikeloberfläche adsorbiert und schränkt somit das Partikelwachstum ein. Neben den experimentellen Ergebnissen konnte dieser Sachverhalt durch atomistische Simulationen nachgewiesen werden. Durch die Ligandenhülle wurde ebenso der Ladungstransport durch prozessierte Schichten verhindert. Demzufolge konnten diese Partikel nicht als Halbleiter eingesetzt werden. Dafür zeigten diese abgeschirmten Nanopartikel isolierende Eigenschaften und wurden als lösungsprozessiertes Dielektrikum in organischen Transistoren verwendet. Weiterhin wurde die Funktionalisierung der Nanopartikel untersucht. Ziel war die Herstellung von funktionellen Kern-Hülle-Modellen mit maßgeschneiderten elektrischen Eigenschaften. Dabei wurde die Verwendung von Aminen, Silanen und Phosphonsäuren bewertet. Alkylamine zeigten einen stabilisierenden Effekt auf die Partikeldispersionen und einen Einfluss auf das Schaltverhalten von Transistoren. Die Verwendung von Phosphonsäuren erwies sich als schwierig, da es zu einem Anätzen der Nanostrukturen führte. Schließlich wurde die Modifizierung von ZnO-Schichten in Transistoren mittels selbstorganisierender Monolagen bestehend aus Phosphonsäuren untersucht. Abhängig von der Transistor-Konfiguration wurden verschiedene Ziele, wie etwa eine Passivierung der Halbleiterschicht oder eine Beeinflussung des Ladungsträgertransportes durch den Kanal, verfolgt.