Steam gasification of lignite and biomass with integrated syngas cleaning for decentralized SNG production
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Abstract
The production of substitute natural gas from solid feedstocks involves thermochemical gasifica-tion, syngas cleaning, and catalytic methanation as key processes. Feedstocks as lignite or biomass are gasified with steam at temperatures above 800 °C and at a pressure of 5 bara or above. In contrast to other dual fluidized bed gasifiers, the Heatpipe Reformer technology can produce syngas at the ideal conditions for subsequent methanation. The pressurized synthesis gas is rich in hydrogen and essentially contains no nitrogen. However, the raw syngas has to undergo different cleaning steps before it can be fed to the methanation reactor to avoid catalyst poisoning. Aiming at decentralized small- to mid-scale plants, the applied gas cleaning technology has to be very effective while requiring as little investment costs as possible. Compared to large-scale cold methanol scrubbing, hot potassium carbonate scrubbing offers the required features as a suitable gas cleaning process. At last, optimization of the process combination can lead to an optimum operating point where high capital costs can be traded for minor catalyst consumption due to the bulk syngas cleaning capacity of the carbonate scrubbing process. Within the European research project CO2freeSNG2.0, this process chain is investigated in detail for the production of substitute natural gas from lignite. Considering the available literature, the Heatpipe Reformer is chosen as gasifying technology to be coupled with the Benfield process for syngas cleaning while methanation is performed with commercial nickel catalysts. Besides the pressurized steam gasification, the hot potassium car-bonate scrubbing is the key subject of this thesis. To evaluate the hot potassium carbonate scrubbing in a commercial size environment, a 50 MW lignite-to-SNG process chain is simulated under equilibrium conditions. Based on this simulation, the necessary mass and energy flows and the required removal efficiency for CO2 are defined. Also, a 100 kW rate-based simulation is set up for the dimensioning of the pre-pilot-scale syngas scrubbing unit at the Chair of Energy Process Engineering, Friedrich-Alexander-University Erlangen-Nürnberg. The experimental part of this thesis is performed at the bench scale and is based on syngas generation by a 5 kW pressurized fluidized bed steam gasifier. To be able to determine the influence of the syngas scrubbing, the gasification process is investigated with a focus on syngas quality and contaminants such as tars and sulfur components. Downstream the gasifier, a bench-scale syngas scrubber operating on a solution of 30 wt.-% potassium carbonate in water is added to the process line. The cleaned syngas is tested for gas composition and the scrubbing process is rated based on the removal efficiency of sour gases and the influence of the scrubbing process on other contaminants in the syngas. At last, the complete process chain is demonstrated on a 100 kW Heatpipe Reformer, a pre-pilot-scale Benfield scrubber, and a slipstream methanation reactor. The influence of wall and scale effects can, therefore, be minimized while the general results from the bench-scale tests are validated. The results prove the general capability of the hot carbonate scrubber as bulk sour gas removal and demonstrate the influence of process parameters in gasification and gas cleaning on the syngas quality.
Abstract
Die Erzeugung von synthetischem Erdgas aus Festbrennstoffen erfordert in der Regel eine thermochemische Vergasung, eine Gasreinigung und eine katalytische Methanisierung. Für die Erzeugung von Synthesegas werden Festbrennstoffe wie Biomasse oder Braunkohle bei Tempera-turen über 800 °C und einem Druck von über 5 bara mit Wasserdampf vergast. Im Gegensatz zu anderen Doppel-Wirbelschichtvergasern können dabei mit dem Heatpipe Reformer die notwendi-gen Gaseigenschaften direkt erreicht werden. Das erzeugte Synthesegas besitzt einen hohen Anteil an Wasserstoff, kaum Stickstoff und liegt bereits auf einem erhöhten Druckniveau vor. Das Roh-Synthesegas muss jedoch einige Reinigungsstufen durchlaufen, bis es in der Methanisierung zu synthetischem Erdgas umgewandelt werden kann. Um gezielt Anlagen im kleinen und mittleren Maßstab auszurüsten, ist ein Gasreinigungsprozess mit minimalen Investkosten und effektiver Abtrennung von Sauergasen erforderlich. Verglichen mit großindustriellen Prozessen, wie der Methanolwäsche, können die erforderlichen Gaseigenschaften auch durch die warme Karbonat-wäsche erreicht werden. Schließlich kann durch die gezielte Abstimmung der einzelnen Prozesse ein idealer Betriebspunkt erreicht werden, bei dem niedrige Investkosten und ein geringfügiger Katalysatorverbrauch auch in dezentralen Anlagen einen wirtschaftlichen Betrieb ermöglichen können. Im europäischen Forschungsprojekt CO2freeSNG2.0 wird diese Prozesskette für die Erzeugung von synthetischem Erdgas aus Braunkohle untersucht. Aufbauend auf einer umfassenden Literaturrecherche wurde der Heatpipe Reformer mit dem Benfield Prozess als Gaswäsche und einer konventionellen Methanisierung mit Nickel-Katalysator kombiniert. In Ergänzung zur druckaufgeladenen Wasserdampf-Vergasung ist die Gaswäsche mit Kaliumcarbonat Kerngegenstand dieser Arbeit. Für die grundsätzliche Bewertung der Karbonatwä-sche im industriellen Maßstab wird eine 50 MW Prozesskette zur Umwandlung von Braunkohle in synthetisches Erdgas simuliert. Basierend auf dieser Simulation werden neben Masse- und Energiebilanzen auch die notwendige CO2-Abscheiderate des Prozesses ermittelt. Ergänzend liefert die detaillierte Simulation eines 100 kW Gaswäschers die Grundlagen für die Dimensionierung der Pre-pilot-Versuchsanlage am Lehrstuhl für Energieverfahrenstechnik der Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg. Der Versuchsteil dieser Arbeit konzentriert sich auf den Betrieb eines 5 kW Laborvergasers und den Einfluss verschiedener Prozessparameter auf die Synthesegaszusammensetzung, sowie auf die Menge an Teer- und Schwefelverbindungen im Synthesegas. Das Synthesegas wird nach dem Vergaser in einer Labor-Gaswäsche mit einer 30 % Kaliumkarbonatlösung behandelt, um CO2 und H2S, sowie langkettige Kohlenwasserstoffe abzutrennen. Das gereinigte Synthesegas wird auf Gasqualität getestet und der Gaswäscher wird anschließend bezüglich der Abscheiderate von Sauergasen und anderen Verunreinigungen bewertet. Schließlich wird die gesamte Prozesskette basiered auf dem 100 kW Heatpipe Reformer, der Pre-pilot Gaswäsche und einer Teilstrommetha-nisierung im Technikum betrieben. Negative Wand- und Skaleneffekte werden dabei minimiert, während die Ergebnisse aus den Laborversuchen validiert werden können. Die Ergebnisse bestätigen die grundsätzliche Eignung der Karbonatwäsche zum Einsatz als Grobabtrennung von CO2 und H2S und zeigen den Einfluss der Prozessparameter in Vergasung und Gaswäsche auf die Synthesegasqualität.