Charge transport in phase change materials

Jost, Peter Christian Georg; Wuttig, Matthias

doi:urn:nbn:de:hbz:82-opus-47139

Charge transport in phase change materials = Ladungstransport in Phasenwechselmaterialien

Jost, Peter Christian Georg (Author)

2013

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Peter Christian Georg Jost

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2013

UmfangII, 200 S. : Ill., graph. Darst.

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2013

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Wuttig, Matthias (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2013-06-19

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-47139
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/230133/files/4713.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Festkörperphysik (Genormte SW) ; Halbleiterphysik (Genormte SW) ; Dünnfilmtechnik (Genormte SW) ; Thermoelektrizität (Genormte SW) ; Phase-Change-Technologie (Genormte SW) ; Physik (frei) ; phase-change memory (frei) ; amorphous semiconductors (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530
pacs: 72.20.-i

Kurzfassung
„Phasenwechselspeicher” kodieren Informationen in der strukturellen Phase sogenannter „Phasenwechselmaterialien”. Phasenwechselmaterialien können durch geeignete Heiz-Pulse reversibel zwischen ihren amorphen und kristallinen Phasen geschaltet werden, wobei der Zustand (die Phase) eines Speicherelementes aufgrund des ausgeprägten optischen und elektrischen Eigenschaftskontrastes zwischen den Phasen auf einfache Weise ermittelt werden kann. Da elektrische Phasenwechselspeicher die Vorteile heutiger DRAM- und Flash-Technologien (Geschwindigkeit und Nicht-Flüchtigkeit) vereinen, bieten sie einen Weg zur Verwirklichung des Konzeptes eines „universellen Speichers“, d.h. der Vereinigung von Arbeitsspeicher und Langzeitspeicher. Durch den Paradigmenwechsel von den bereits kommerziell erfolgreichen optischen Phasenwechselmedien wie zum Beispiel der CD-RW oder der DVD-RW hin zu elektrischen phasenwechsel-basierten RAMs rücken insbesondere die elektrischen Eigenschaften in den Vordergrund. Darüber hinaus wird das Interesse an den Ladungstransportmechanismen durch die Aussicht gefördert, Phasenwechselmaterialien in Casimir-Kraft-basierten nanoelektromechanischen Aktuatoren und in thermoelektrischen Geräten einzusetzen. Ungeachtet seiner enormen Bedeutung ist das Verständnis des Ladungstransports in Phasenwechselmaterialien jedoch immer noch unzureichend. Deshalb werden in dieser Arbeit die Ergebnisse dreier auf die Gewinnung weiterer Einblicke in die Leitungsmechanismen beider Phasen von sputter-deponierten Phasenwechselmaterialien abzielender Forschungsprojekte präsentiert: Der Schwerpunkt des ersten Projektes liegt auf temperatur-abhängigen Leitfähigkeits- und Seebeck-Messungen in den „as-deposited“ amorphen Phasen. Zum ersten Mal wurde eine repräsentative, bis auf die In3SbTe2-Klasse alle relevanten Klassen von Phasenwechselmaterialien abdeckende Auswahl amorpher Phasenwechselmaterialien unter genau den gleichen Depositionsbedingungen hergestellt. Die Verwendung eines selbstentwickelten Aufbaus, der für die speziellen bei Messungen an amorphen Phasenwechselfilmen auftretenden Anforderungen konzipiert wurde, ermöglichte genaue Messungen im Temperaturbereich zwischen -50°C und +120°C. Mit Ausnahme von Ge15Sb85, das einen Übergang von p-Typ-Leitung bei tiefen Temperaturen zu n-Typ-Leitung bei hohen Temperaturen aufweist, sind alle Materialien eindeutig p-Typ und folgen einem gemeinsamen Verhalten im Tieftemperaturbereich. Die Ergebnisse werden im Hinblick auf die Mobilitätskanten-basierten Konzepte (standard transport model, two-channel model, long-ranged potential fluctuations model und revised standard transport model) und im Hinblick auf das small-polaron-Modell diskutiert. Das zweite Projekt behandelt die ausgeprägte Widerstandsreduktion, die beim Heizen des kristallinen Zustands von Ge1Sb2Te4 beobachtet werden kann (mehr als 2 Größenordnungen). Die Forschungsanstrengungen, die im Rahmen dieser Arbeit unternommen wurden, waren Teil einer groß angelegten Messkampagne, in die mehrere Doktoranden involviert waren und die ein besonders breites Spektrum experimenteller Techniken einschloss. Die Fülle experimenteller Daten ermöglichte es, die Widersprüche in den diversen Erklärungsansätzen aufzuzeigen, die von vorherigen Untersuchungen vorgeschlagen wurden. Zum ersten Mal konnte die Relevanz von unordnungsbedingten Lokalisierungseffekten erkannt werden: Bei kleinen Heiztemperaturen macht die ausgeprägte Unordnung in kristallinem Ge1Sb2Te4 das System zu einem Anderson-Isolator. Der Rückgang der Unordnung beim Heizen verursacht den Übergang zu einem metallischen Zustand. Folglich zeigt kristallines Ge1Sb2Te4 einen unordnungsgetriebenen Isolator-zu-Metall-Übergang beim Heizen. Es ist bemerkenswert, dass der Heizeffekt eine generische Eigenschaft des pseudo-binären (GeTe)x-(Sb2Te3)1-x-Systems ist. Das dritte Projekt untersucht das Verhalten der pseudo-binären, kristallinen Legierungen zwischen Ge3Sb2Te6 und GeTe. Es konnte gezeigt werden, dass der zuvor erwähnte Heizeffekt bis hin zu Ge8Sb2Te11 fortbesteht. Am bedeutendsten ist, dass die Vergrößerung des GeTe-Anteils im kristallinen (GeTe)x-(Sb2Te3)1-x-System die gleichen Änderungen der elektrischen Transportparameter bewirkt wie eine Erhöhung der Heiztemperatur bei Ge1Sb2Te4, d.h., der GeTe-Anteil kann als ein alternativer Kontrollparameter für den Metall-Isolator-Übergang eingesetzt werden. Allerdings wird der stöchiometriegetriebene Übergang im (GeTe)x-(Sb2Te3)1-x-System im Gegensatz zu dem heiztemperatur-getriebenen Übergang in Ge1Sb2Te4 nicht von einem kristallographischen Übergang begleitet. Daher demonstriert die Analogie zwischen den beiden Übergängen schlussendlich, dass der kristallographische Übergang in Ge1Sb2Te4 nicht wesentlich für den Metall-Isolator-Übergang ist. Darüber hinaus ergab eine Analyse der thermoelektrischen Leistung im kristallinen (GeTe)x-(Sb2Te3)1-x-System, dass kristallines Ge8Sb2Te11 ein potentielles p-Typ Thermoelektrikum ist.

“Phase-change memories” encode information in the structural phase of so-called “phase-change materials”. By applying appropriate heating pulses, phase-change materials can be reversibly switched between their amorphous and crystalline phases, where the state (phase) of a memory device can be readily determined due to the pronounced optical and electrical property contrast between the phases. As electrical phase-change memories combine the advantages of contemporary DRAM and Flash technologies (speed and non-volatility), they offer a route to the realization of the “universal memory” concept, i.e. the integration of working memory and long-term memory. The paradigm shift from the already commercially successful optical phase-change media such as the CD-RW and the DVD-RW towards electrical phase-change random-access memories brings especially the electrical properties into the focus. In addition, the chances of employing phase-change materials in Casimir-force-based nanoelectromechanical actuators and in thermoelectric devices further fuel the interest in the charge transport mechanisms. However, despite its tremendous importance, the charge transport in phase-change materials is still insufficiently understood. Therefore, the results of three research projects aiming at gaining insight into the conduction mechanisms in both phases of sputter-deposited phase-change materials are presented in this thesis: The first project focusses on temperature-dependent conductivity and thermopower measurements in the as-deposited amorphous phases. For the first time, a representative compilation of amorphous phase-change materials covering all relevant classes of phase-change materials except for the In3SbTe2 class was prepared under exactly the same deposition conditions. The usage of a custom built setup conceived for coping with the particular challenges of probing amorphous phase-change films allowed for accurate measurements in the temperature range between -50 and +120°C. Except for Ge15Sb85, which displays a transition from p-type conduction at low temperatures to n-type conduction at high temperatures, all alloys are clearly p-type and follow a common behavior at low temperatures. The results are discussed in terms of the mobility-edge-based frameworks (standard transport model, two-channel model, long-ranged potential fluctuations model, and revised standard transport model) and in terms of the small-polaron model. The second project addresses the marked reduction observed in the crystalline-state resistivity on annealing Ge1Sb2Te4 (more than 2 orders of magnitude). The research efforts made in the course of this thesis were part of a comprehensive measurement campaign involving several PhD students and encompassing an exceptionally broad range of experimental techniques. The wealth of experimental data allowed for revealing the inconsistencies of the various explanations suggested by earlier investigations. For the first time, the importance of disorder-induced localization effects could be identified: At low annealing temperatures, the pronounced disorder in crystalline Ge1Sb2Te4 renders the system an Anderson insulator. The reduction of disorder on annealing brings about the transition to a metallic state. Hence, crystalline Ge1Sb2Te4 exhibits a disorder-driven insulator to metal transition on annealing. It is noteworthy that the annealing effect is a generic feature of the pseudo-binary (GeTe)x-(Sb2Te3)1-x system. The third project studies the behavior of pseudo-binary crystalline alloys between Ge3Sb2Te6 and GeTe. It could be shown that the aforementioned annealing effect persist up to Ge8Sb2Te11. Most importantly, increasing the GeTe content in the crystalline (GeTe)x-(Sb2Te3)1-x system induces the same changes in the electrical transport parameters as increasing the annealing temperature of Ge1Sb2Te4, i.e. the GeTe content can be employed as an alternative control parameter for the metal-insulator transition. However, in contrast to the annealing-temperature-driven transition in Ge1Sb2Te4, the stoichiometry-driven transition in the (GeTe)x-(Sb2Te3)1-x system is not accompanied by a crystallographic transition. Hence, the analogy between the two transitions ultimately demonstrates that the crystallographic transition in Ge1Sb2Te4 is inessential to the metal-insulator transition. In addition, an analysis of the thermoelectric performance in the crystalline (GeTe)x-(Sb2Te3)1-x system revealed that crystalline Ge8Sb2Te11 is a potential p-type thermoelectric material.

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