Development and application of a massively parallel KKR Green function method for large scale systems

Thieß, Alexander R.; Blügel, Stefan

doi:31508

Development and application of a massively parallel KKR Green function method for large scale systems = Entwicklung und Anwendung einer massiv parallelen KKR-Green-Funktionsmethode für große Systeme

Thieß, Alexander R. (Author)

2011 & 2012

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Alexander R. Thieß

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2011

Umfang173 S. : Ill., graph. Darst.

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2011

Prüfungsjahr: 2011. - Publikationsjahr: 2012

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Blügel, Stefan (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2011-12-19

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-39603
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/63009/files/3960.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Dichtefunktional (Genormte SW) ; KKR-Methode (Genormte SW) ; Supercomputer (Genormte SW) ; Festkörperphysik (Genormte SW) ; Verdünnte magnetische Legierung (Genormte SW) ; Phase-Change-Technologie (Genormte SW) ; Physik (frei) ; density functional theory (frei) ; Korring Kohn Rostoker Green functions (frei) ; supercomputing (frei) ; dilute magnetic semiconductors (frei) ; phase change materials (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
In dieser Doktorarbeit stellen wir die Entwicklung der selbstkonsistenten Korringa-Kohn-Rostoker (KKR) Green-Funktion-Methodik KKRnano vor. Diese Methode basiert auf Dichtefunktional-Theorie (DFT) und ist speziell für die Beschreibung von ungeordneten und komplexen Defektstrukturen unter Berücksichtigung des vollen Zellpotentials in großen Einheitszellen entwickelt ohne dabei an Genauigkeit zu verlieren. Es wird gezeigt, wie anspruchsvolle ab initio Rechnungen tausender Atome durch die Nutzung von Supercomputern der neuesten Generation möglich werden. Um dieses Ziel zu erreichen, ist es unabdingbar, die verwendete Vielfach-Streutheorie durch dünn besetzte und nicht voll besetzte Matrizen zu beschreiben, was wir durch die Verwendung von abschirmenden Referenzsystemen bewirken. Von zentraler Bedeutung für den Algorithmus bleibt dann die iterative Lösung der dünn besetzten Dyson-Gleichung, welche das Referenzsystem mit dem realen verknüpft, sowie die Entwicklung von Prozeduren, die die Konvergenz dieser iterativen Lösung beschleunigen. Durch diese und weitere konzeptionelle Entwicklungen skaliert KKRnano quadratisch mit der Systemgröße , beziehungsweise wenn langreichweitige Wechselwirkungen vernachlässigbar sind sogar linear. Durch dieses vorteilhafte Skalierungverhalten in Kombination mit der Lokalität vieler numerischer Operationen sowie der konsequenten Optimierung für massiv parallele Rechnerarchitekturen wird es möglich mit KKRnano Einheitszellen von bis zu zehntausend Atomen auf bis zu einhunderttausend Prozessoren zu rechnen. Bei dieser Anzahl von frei veränderbaren Atomen in der Superzelle wir es möglich neue physikalische Prozesse die auf Unordnung oder Defekten basieren in ab initio Rechnungen zu beschreiben. Die mit KKRnano beschreibbaren Systemgrößen rücken somit in Bereiche vor, in denen auch die anhaltend weiter miniaturisierten elektronischen Bauteile liegen, bei denen schon einzelne Defekte ausschlaggebend für die Eigenschaften sein können, In diesem Kontext verwenden wir KKRnano in den beiden folgenden Anwendungen. Der erste Anwendungsbereich von KKRnano konzentriert sich auf verdünnte magnetische Halbleiter. Mit Gadolinium dotierten Gallium Nitrid wurde in diesem Bereich eine neue aussichtsreiche Verbindung identifiziert, welche sich durch ferromagnetische Ordnung kolossaler magnetischer Momente oberhalb der Raumtemperatur auszeichnet. Obwohl relativ schnell extrinsische Defekte als Ursache dieser Materialeigenschaften identifiziert wurden, bleibt die Frage, welcher Art solche extrinsischen Defekte in den Proben sind, bis heute ungelöst. Vor diesem Hintergrund haben wurden in dieser Arbeit detailierte Rechnungen der wahrscheinlichsten unter den möglichen Defekten durchgeführt: interstitiellem Stickstoff und Sauerstoff sowie Gallium-Leerstellen. Die Auswertung der magnetischen paarweisen Kopplung zwischen den Defekten zeigt, dass weder interstitieller Stickstoff noch Sauerstoff thermisch stabile magnetische Ordnung erzeugen können. Allderdings weisen Gallium-Leerstellen einen interessanten Kopplungsmechanismus auf. Es werden durch diese magnetische Momente auf den umliegenden Stickstoff Plätzen induziert, ferromagnetisch wechselwirken. Weitere statistische Untersuchen zeigen, dass schon kleine Konzentrationen von Gallium-Leerstellen magnetischen Kopplung bewirken können. Durch diese Erkenntnisse und weiteren Vergleich zu experimentellen Ergebnissen deutet somit viele Indizien auf Leerstellen als Ursache der magnetischen Ordnung hin. Die zweite Anwendung beschäftigt sich mit Germanium Antimon Tellurid und hierbei im speziellen mit dem Einfluss von Unordnung auf die elektronischen Eigenschaften von Ge1Sb2Te4. Kürzlich veröffentliche experimentelle Ergebnisse über dieses System zeigen: Lokalisierung der elektronischen Zustände in Ge1Sb2Te4 und eine auffallende Abhängigkeit dieser Lokalisierung von der beim Ausheizen verwendeten Temperatur. Erkenntnisse über beide Effekte diskutieren wir auf Basis von Rechnungen mit Superzellen, die tausende Atome enthalten. Unsere Resultate zeigen dabei, dass alle fundamentalen lokalen Materialeigenschaften bereits durch die chemische Ordnung auf den umgebenden Nachbarplätzen verstanden werden köonnen. Dies trifft auch auf die Lokalisierung der Zustände zu, für welche die besondere Bedeutung der Verteilung von Leerstellen unterstrichen wird. Desweiteren wird einen Zusammenhang zwischen der Bildung von Leerstellen-Komplexen und Transporteigenschaften gezogen. Durch diese Erkenntnisse und weiterführende Simulationen des Ausheizprozesses gelingt es, die Temperaturabhängigkeit der Lokalisierungs- und Transporteigenschaften von Ge1Sb2Te4 auf das Auflösen von Leerstellenkomplexen zurückzuführen.

In this thesis we present the development of the self-consistent, full-potential Korringa-Kohn-Rostoker (KKR) Green function method KKRnano for calculating the electronic properties, magnetic interactions, and total energy including all electrons on the basis of the density functional theory (DFT) on high-end massively parallelized high-performance computers for supercells containing thousands of atoms without sacrifice of accuracy. In KKRnano the computation of large-scale systems becomes possible because the method's underlying multiple scattering of the electrons can be presented by sparse matrices, which is achieved by constructing the Green functions starting from screened reference systems. The key element in KKRnano's algorithm is the iterative solution of the sparse Dyson equation, which connects the reference and real system, in conjunction with elaborate algorithmic procedures to optimize its convergence. By exploiting this scheme, quadratic or in the absence of long-range interaction even linear scaling of KKRnano can be achieved. This advantageous scaling together with the locality of the numerical operations of the KKR method facilitates a consequent mapping on massively parallel supercomputers and leads to the ability to treat supercells with the size of up to ten thousand atoms on up to hundred thousand processors. The quantitative change of atoms treatable from first-principles translates into qualitative new physics as it becomes now feasible to investigate the properties of defects, alloys and the electronic properties of disordered systems in general. Thereby, the downscaling of electronic devices, where the role of single defects and defect cluster increase in relevance, starts matching the upscaling KKRnano. In this context KKRnano was used for the following two applications. The first application is centered in the field of dilute magnetic semiconductors. In this field a new promising material combination was identified: gadolinium doped gallium nitride which shows ferromagnetic ordering of colossal magnetic moments above room temperature. It quickly turned out that additional extrinsic defects are inducing the striking properties. However, the question which kind of extrinsic defects are present in experimental samples is still unresolved. In order to shed light on this open question, we perform extensive studies of the most promising candidates: interstitial nitrogen and oxygen, as well as gallium vacancies. By analyzing the pairwise magnetic coupling amongt defects it is shown that nitrogen and oxygen interstitials cannot support thermally stable ferromagnetic order. Gallium vacancies, on the other hand, facilitate an important coupling mechanism. The vacancies are found to induce large magnetic moments on all surrounding nitrogen sites, which then couple ferromagnetically both among themselves and with the gadolinium dopants. Based on a statistical evaluation it can be concluded that already small concentrations of gallium vacancies can lead to a distinct long-range ferromagnetic ordering. Beyond this important finding we present further indications, from which we infer that gallium vacancies likely cause the striking ferromagnetic coupling of colossal magnetic moments in GaN:Gd. The second application deals with the phase-change material germanium antimony tellurium (Ge1Sb2Te4), where we apply KKRnano to study the influence of disorder on the electronic states in this material. Our work is motivated by two recent experimental findings: Firstly, the observation of a pronounced localization of the electronic states in this material and, second, a striking dependency of this localization on annealing temperatures. We gain insight into both observed phenomena, which we extract from calculations in supercells of thousands of atoms. Our results lead to the general conclusion that all fundamental local properties can be well understood by taking into account the chemical configuration of few neighboring shells. This observation remains valid for the localization of the states, for which we emphasize the particular importance of the distribution and ordering of the vacancies: we reveal that in the vicinity of regions with high vacancy density the Ge-Te and Sb-Te bonding states are pushed into a pseudo band-gap and become thus highly localized. Moreover, we reveal a clear connection of vacancy complexes to electronic transport. By combining these findings with an analysis of the temperature effects by means of simulated annealing, we are able to link the temperature dependence of the localization and transport properties to the dissolution of vacancy complexes.

Fulltext:
PDF