Alexander von Reppert

• In this work I explore the impact of magnetic order on the laser-induced ultrafast strain response of metals. Few experiments with femto- or picosecond time-resolution have so far investigated magnetic stresses. This is contrasted by the industrial usage of magnetic invar materials or magnetostrictive transducers for ultrasound generation, which already utilize magnetostrictive stresses in the low frequency regime. In the reported experiments I investigate how the energy deposition by the absorption of femtosecond laser pulses in thin metal films leads to an ultrafast stress generation. I utilize that this stress drives an expansion that emits nanoscopic strain pulses, so called hypersound, into adjacent layers. Both the expansion and the strain pulses change the average inter-atomic distance in the sample, which can be tracked with sub-picosecond time resolution using an X-ray diffraction setup at a laser-driven Plasma X-ray source. Ultrafast X-ray diffraction can also be applied to buried layers within heterostructures thatIn this work I explore the impact of magnetic order on the laser-induced ultrafast strain response of metals. Few experiments with femto- or picosecond time-resolution have so far investigated magnetic stresses. This is contrasted by the industrial usage of magnetic invar materials or magnetostrictive transducers for ultrasound generation, which already utilize magnetostrictive stresses in the low frequency regime. In the reported experiments I investigate how the energy deposition by the absorption of femtosecond laser pulses in thin metal films leads to an ultrafast stress generation. I utilize that this stress drives an expansion that emits nanoscopic strain pulses, so called hypersound, into adjacent layers. Both the expansion and the strain pulses change the average inter-atomic distance in the sample, which can be tracked with sub-picosecond time resolution using an X-ray diffraction setup at a laser-driven Plasma X-ray source. Ultrafast X-ray diffraction can also be applied to buried layers within heterostructures that cannot be accessed by optical methods, which exhibit a limited penetration into metals. The reconstruction of the initial energy transfer processes from the shape of the strain pulse in buried detection layers represents a contribution of this work to the field of picosecond ultrasonics. A central point for the analysis of the experiments is the direct link between the deposited energy density in the nano-structures and the resulting stress on the crystal lattice. The underlying thermodynamical concept of a Grüneisen parameter provides the theoretical framework for my work. I demonstrate how the Grüneisen principle can be used for the interpretation of the strain response on ultrafast timescales in various materials and that it can be extended to describe magnetic stresses. The class of heavy rare-earth elements exhibits especially large magnetostriction effects, which can even lead to an unconventional contraction of the laser-excited transducer material. Such a dominant contribution of the magnetic stress to the motion of atoms has not been demonstrated previously. The observed rise time of the magnetic stress contribution in Dysprosium is identical to the decrease in the helical spin-order, that has been found previously using time-resolved resonant X-ray diffraction. This indicates that the strength of the magnetic stress can be used as a proxy of the underlying magnetic order. Such magnetostriction measurements are applicable even in case of antiparallel or non-collinear alignment of the magnetic moments and a vanishing magnetization. The strain response of metal films is usually determined by the pressure of electrons and lattice vibrations. I have developed a versatile two-pulse excitation routine that can be used to extract the magnetic contribution to the strain response even if systematic measurements above and below the magnetic ordering temperature are not feasible. A first laser pulse leads to a partial ultrafast demagnetization so that the amplitude and shape of the strain response triggered by the second pulse depends on the remaining magnetic order. With this method I could identify a strongly anisotropic magnetic stress contribution in the magnetic data storage material iron-platinum and identify the recovery of the magnetic order by the variation of the pulse-to-pulse delay. The stark contrast of the expansion of iron-platinum nanograins and thin films shows that the different constraints for the in-plane expansion have a strong influence on the out-of-plane expansion, due to the Poisson effect. I show how such transverse strain contributions need to be accounted for when interpreting the ultrafast out-of-plane strain response using thermal expansion coefficients obtained in near equilibrium conditions. This work contributes an investigation of magnetostriction on ultrafast timescales to the literature of magnetic effects in materials. It develops a method to extract spatial and temporal varying stress contributions based on a model for the amplitude and shape of the emitted strain pulses. Energy transfer processes result in a change of the stress profile with respect to the initial absorption of the laser pulses. One interesting example occurs in nanoscopic gold-nickel heterostructures, where excited electrons rapidly transport energy into a distant nickel layer, that takes up much more energy and expands faster and stronger than the laser-excited gold capping layer. Magnetic excitations in rare earth materials represent a large energy reservoir that delays the energy transfer into adjacent layers. Such magneto-caloric effects are known in thermodynamics but not extensively covered on ultrafast timescales. The combination of ultrafast X-ray diffraction and time-resolved techniques with direct access to the magnetization has a large potential to uncover and quantify such energy transfer processes.…
• In dieser Arbeit untersuche ich den Einfluss magnetischer Ordnung auf die laser-induzierte, ultraschnelle Ausdehnung von Metallen. In Experimenten mit Femto- oder Pikosekunden Zeitauflösung sind magnetische Drücke bisher kaum erforscht. Dies steht im Kontrast zur industriellen Verwendung von magnetischen Invar Materialien oder magnetostriktiven Ultraschallgebern, in denen magnetische Drücke bereits in niedrigeren Frequenzbereichen Anwendung finden. In meinen Experimenten untersuche ich, wie der Energieeintrag durch die Absorption von Femtosekunden-Laserpulsen in dünnen Metallschichten zu einem ultraschnellen Druckanstieg führt. Dabei nutze ich, dass der Druckanstieg zu einer Ausdehnung führt, welche Deformationswellen auf der Nanometerskala, sogenannte Hyperschallpulse, in angrenzende Schichten aussendet. Sowohl die Ausdehnung als auch die Deformationspulse ändern den mittleren Abstand zwischen den Atomen in der Probe, welcher mittels Röntgenbeugung an einer Laser-getriebenen Plasma-Röntgenquelle mit einerIn dieser Arbeit untersuche ich den Einfluss magnetischer Ordnung auf die laser-induzierte, ultraschnelle Ausdehnung von Metallen. In Experimenten mit Femto- oder Pikosekunden Zeitauflösung sind magnetische Drücke bisher kaum erforscht. Dies steht im Kontrast zur industriellen Verwendung von magnetischen Invar Materialien oder magnetostriktiven Ultraschallgebern, in denen magnetische Drücke bereits in niedrigeren Frequenzbereichen Anwendung finden. In meinen Experimenten untersuche ich, wie der Energieeintrag durch die Absorption von Femtosekunden-Laserpulsen in dünnen Metallschichten zu einem ultraschnellen Druckanstieg führt. Dabei nutze ich, dass der Druckanstieg zu einer Ausdehnung führt, welche Deformationswellen auf der Nanometerskala, sogenannte Hyperschallpulse, in angrenzende Schichten aussendet. Sowohl die Ausdehnung als auch die Deformationspulse ändern den mittleren Abstand zwischen den Atomen in der Probe, welcher mittels Röntgenbeugung an einer Laser-getriebenen Plasma-Röntgenquelle mit einer Subpikosekunden-Zeitauflösung detektiert wird. Das Verfahren der ultraschnellen Röntgenbeugung gelingt auch in Heterostrukturen mit vergrabenen Detektionsschichten, zu denen optische Methoden aufgrund ihrer limitierter Eindringtiefe in Metallen keinen Zugang haben. Ein Beitrag dieser Arbeit zum Feld der Pikosekunden-Akustik ist es, aus der Ausdehnung einer solchen Detektionsschicht Rückschlüsse auf die initialen Energietransferprozesse zu ziehen. Der direkte Zusammenhang zwischen der eingebrachten Energiedichte in die Nanostrukturen und dem resultierenden Druck auf das Atomgitter ist ein zentraler Punkt in meiner Analyse der Experimente. Das zu Grunde liegende thermodynamische Konzept des Grüneisen-Parameters bildet den theoretischen Kontext meiner Publikationen. Anhand verschiedener Materialien demonstriere ich, wie dieses Prinzip auch zur Analyse der Ausdehnung auf ultraschnellen Zeitskalen verwendet werden kann und sich auch auf magnetische Drücke übertragen lässt. Insbesondere in der Materialklasse der schweren, seltenen Erdelemente sind Magnetostriktionseffekte sehr groß und führen dort sogar zu einem ungewöhnlichen Zusammenziehen des Materials nach der Laseranregung. Solch ein bestimmender Einfluss des magnetischen Drucks auf die Atombewegung ist bisher nicht gezeigt worden. Die Zeitskala des magnetischen Druckanstiegs entspricht dabei der beobachteten Abnahme der helikalen Spin-Ordnung, welche zuvor mittels zeitaufgelöster, resonanter Röntgenbeugung ermittelt wurde. Dies zeigt, dass die Stärke des magnetischen Drucks als Maß für magnetische Ordnung dienen kann, insbesondere auch im Fall von antiparalleler oder nicht-kollinearer Ordnung der magnetischen Momente in Proben mit verschwindender Magnetisierung. In Metallfilmen ist die Dehnung des Atomgitters in der Regel durch Druck von Elektronen und Gitterschwingungen geprägt. Um den magnetischen Druckbeitrag auch in solchen Fällen zu extrahieren, in denen systematische Experimente oberhalb und unterhalb der magnetischen Ordnungstemperatur nicht praktikabel sind, habe ich ein neuartiges Doppelpuls-Anregungsverfahren entwickelt, welches allgemein für die Untersuchung von Phasenübergängen nützlich ist. Der Energieeintrag durch den ersten Laserpuls führt dabei zu einer partiellen, ultraschnellen Demagnetisierung, sodass die Amplitude und Form der Gitterausdehnung nach dem zweiten Puls von der Stärke des verbliebenen magnetischen Drucks und somit von der verbliebenen magnetischen Ordnung abhängt. Mit dieser Methode ist es möglich geworden, einen stark richtungsabhängigen, magnetischen Druckbeitrag im Speichermedium Eisen-Platin zu identifizieren und mittels Variation des Puls-zu-Puls Abstands auch die Rückkehr der magnetischen Ordnung zu zeigen. Die unterschiedliche Ausdehnung von Eisen-Platin Nanopartikeln und dünnen Filmen zeigt dabei, dass die verschiedenen Zwangsbedingungen für die Ausdehnung entlang der Probenoberfläche aufgrund des Poisson-Effekts einen entscheidenden Einfluss auf die ultraschnelle Ausdehnung senkrecht zur Probenoberfläche hat. Ich analysiere, wie die zugrunde liegende Querkontraktion bei der Interpretation der ultraschnellen Ausdehnung auf der Basis von thermischen Ausdehnungskoeffizienten im Quasi-Gleichgewicht berücksichtigt werden kann. Meine Arbeit erweitert die Literatur um einen Beitrag zur ultraschnellen Magnetostriktion und entwickelt eine Methodik mittels derer räumlich und zeitlich variierende Druckbeiträge anhand einer Modellierung der Form der Deformationswellen extrahiert werden können. Energietransferprozesse spiegeln sich dabei durch eine Änderung des Druckprofils gegenüber dem Absorptionsprofil der Laserpulse wider.…