Screening for new cathodic biocatalysts and microbial dicarbonic acids conversion activity

de Campos Rodrigues, Tatiana; Blank, Lars Mathias; Agler-Rosenbaum, Miriam

doi:35495

Screening for new cathodic biocatalysts and microbial dicarbonic acids conversion activity = Screening für neue kathodische Biokatalysatoren und mikrobielle Dikarbonsäure-Umwandlungsaktivität

de Campos Rodrigues, Tatiana

2016

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von M. Sc. Tatiana de Campos Rodrigues

ImpressumAachen 2016

Umfang1 Online-Ressource (XI, 132 Blätter) : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, RWTH Aachen University, 2016

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Agler-Rosenbaum, Miriam (Thesis advisor)^RWTH* ; Blank, Lars Mathias (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2016-09-01

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-rwth-2016-069618
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/668711/files/668711.pdf
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/668711/files/668711.pdf?subformat=pdfa

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
bioelectrochemical systems (frei) ; microbial electrosynthesis (frei) ; biocatalyst (frei) ; dicarbonic acids (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 570

Kurzfassung
Aufgrund ihrer vielversprechenden Anwendungen zur nachhaltigen Produktion von Elektrizität, Kraftstoffen und Chemikalien, haben sich Bioelektrochemische System (BES) zu einer wichtigen Technologie im Bereich der biologisch- und umwelttechnologischen Forschung entwickelt. Mikrobielle Brennstoffzellen, welche für die Produktion von elektrischer Energie genutzt werden, sind dabei die meist untersuchtesten Systeme. Daher liegt das Hauptaugenmerk der Forschung im Bereich mikrobieller Elektrokatalyse seit langer Zeit bei den anodischen Reaktionen. Dennoch ist kathodische mikrobielle Elektrokatalyse, bei der Mikroorganismen Elektronen von der Kathode für biochemische Reduktionsreaktionen aufnehmen, derzeitig von großem Interesse. Bisher wurden nur wenige elektrosynthetisch aktive Mikroorganismen identifiziert und weiterführend charakterisiert. Ein Ziel dieser Arbeit war die Identifizierung möglicher elektroaktiven Kandidaten für einen geplanten neuartigen mikrobiellen Elektroreduktionsprozess von Plattformchemikalien zu Brennstoffvorläufern innerhalb des Exzellenzclusters “Tailor-made Fuels from Biomass – (TMFB)”. Für eine effektive elektrochemische Selektion und zur Identifizierung solcher Organismen, wurde ein zeitsparendes, Mittel-Durchsatz, 6-Well basiertes BES im Zuge dieser Arbeit entwickelt. Es sollte dazu dienen, die Möglichkeit einzelner Mikroorganismen zu untersuchen, Reduktionsäquivalente von einer Kathode aufzunehmen. Von den neun untersuchten physiologisch und phylogenetisch verschiedenen Stämmen, konnten fünf vielversprechende Kathoden-aktive Stämme identifiziert werden: Acidithiobacillus ferrooxidans (jmax = -50 μA/ cm2), Desulfosporosinus orientis (jmax = -4 μA/ cm2), Thiobacillus denitrificans und Sulfurimonas denitrificans (jmax = -2 μA/ cm2 für beide) und Desulfovibrio piger (jmax = -1,6 μA/ cm2). Aufgrund dieser Resultate und im Interesse dieser Studie wurde der Sulfatreduzierer D. orientis für weiterführende Untersuchungen ausgewählt. Dieser Stamm bestätigte seine kathodische Aktivität in H-Typ bioelektrochemischen Reaktoren, wobei eine maximale kathodische Stromdichte von 148 μA/ cm2 erreicht wurde. Während dieses Prozesses, wurde Kohlenstoffdioxid konsumiert (max: 3,2 x 10-4 mols) und Acetat produziert (0,65 mM wobei 60% von CO2 stammten) und Sulfat reduziert. Sulfat diente als terminaler Elektronenakzeptor und sammelte mit 75% Elektronen-Rückgewinnung den größten Anteil aller im System verfügbaren Ladungen, gefolgt von Acetat (16,4% Elektronen-Rückgewinnung) und planktonischer Biomasse Bildung (0,1% Elektronen-Rückgewinnung). Mit diesen Resultaten, zeigt diese Arbeit erstmalig die Fähigkeit zur Elektrosynthese von D. orients, welcher in der Lage ist, Elektronen von einer Elektrode (fixiert bei -0.5 V vs. Ag/AgClsat) zu nutzen, um CO2, unter der Nutzung des natürlichen Elektronenakzeptors Sulfat, zu Acetat zu reduzieren. Dennoch war die Betreibung der D. orients BES Reaktoren sehr schwierig und weiterführende Arbeiten werden nötig sein, um stabilere Betriebsbedingungen einzustellen, damit eine tiefergehende physiologische Charakterisierung dieses Stammes möglich wird. Ein weiteres Ziel dieser Arbeit war es, die Fähigkeit der getesteten Stämme zu untersuchen, die TMFB Plattformchemikalien Itaconsäure und Lävulinsäure zu reduzieren, um diese für die angestrebte mikrobielle Elektroreduktion nutzbar zu machen. Die den BES Experimenten vorangestellte Selektion zeigte, dass Cupriavidus necator der Stamm mit der stärksten Konzentrationsabnahme beider Säuren war (39 und 25% für Itaconsäure beziehungsweise Lävulinsäure). D. orients war der Zweitbeste bei der Umsetzung von Itaconsäure (12%), gefolgt von Acidithiobacillus thiooxidans (11%). Für Lävulinsäure zeigte Cupriavidus metallidurans den zweithöchsten Umsatz (24%). Versuche die Aktivität von D. orients für Itaconsäure direkt im BES zu testen, waren, aufgrund der hohen Sensitivität des Stammes gegenüber jeglichen Veränderungen der Betriebsbedingungen, nicht erfolgreich. Allerdings schlägt diese Arbeit D. Orientis als vielversprechenden neuen mikrobiellen vor, der neue Erkenntnisse für den Elektronentransfer an der Kathode eröffnen könnte und für zukünftige MES-Applikationen eingesetzt werden kann.

Bioelectrochemical systems (BES) have become an important technology in the field of biological and environmental engineering research, being regarded as a promising future technology for sustainable production of electricity, fuels and chemicals. Microbial fuel cells are used to produce electric power are the most studied systems and, for this reason, the main focus of microbial electrocatalysis research for a long time was on anodic reactions. However, cathodic microbial electrocatalysis, where microorganisms consume electrons from a cathode to perform biochemical reductions, is currently of high interest. So far, only few electrosynthetic microorganisms have been identified and further characterized. One aim of this thesis was to identify possible electroactive candidates for a proposed novel microbial electroreduction process of platform chemicals to fuel precursors within the Excellence Cluster “Tailor-made Fuels from Biomass – (TMFB)”. For an effective electrochemical screening and identification of such organisms, a time-saving, medium-throughput, six-well based BES system was developed in this thesis in order to evaluate the microbial ability to accept reducing equivalents from a cathode. Of nine tested physiologically and phylogenetically different strains, five promising cathode-active strains were identified: Acidithiobacillus ferrooxidans (jmax = -50 µA/ cm2), Desulfosporosinus orientis (jmax = -4 µA/ cm2), Thiobacillus denitrificans and Sulfurimonas denitrificans (jmax = -2 µA/ cm2 for both) and Desulfovibrio piger (jmax = -1.6 µA/ cm2). Based on the screening results and the interests of this study, the candidate selected for further characterization was the sulfate-reducer D. orientis. This strain confirmed its cathodic activity in H-type bioelectrochemical reactors reaching a maximum cathodic current density of -148 µA/ cm2. During this process, carbon dioxide was consumed (max: 3.2 x 10-4mols) with acetate production (0.65 mM of which 60% were coming from CO2) and sulfate reduction. Sulfate served as terminal electron acceptor and collected the highest amount of all charge available in the system with 75% electron recovery, followed by acetate (16.4% electron recovery) and planktonic biomass formation (0.1% electron recovery). With these findings, this thesis for the first time shows the electrosynthetic ability of D. orientis, which utilized electrons from an electrode poised at -0.5 V vs. Ag/AgClsat to reduce CO2 into the product acetate using its natural electron acceptor sulfate. However, the operation of the D. orientis BES reactors was very difficult and future work will be required to define more stable operational conditions for a deeper physiological characterization of this strain. Another aim for this thesis was to evaluate the ability of the tested strains to reduce the TMFB platform chemicals itaconic and levulinic acid for the targeted microbial electroreduction approach. The screenings prior to the BES experiments showed that Cupriavidus necator was the strain with highest decrease in concentration for both acids (39 and 25% for itaconic and levulinic acid respectively). D. orientis was the second best in itaconic acid conversion (12%) followed by Acidithiobacillus thiooxidans (11%). For levulinic acid, Cupriavidus metallidurans showed the second highest activity (24%). The attempt to test D. orientis activity towards itaconic acid directly in a BES was not successful due to the high sensitivity of this strain to any variation in operational conditions. However, this work suggests D. orientis as a promising new microorganism that could provide new insights for electron transfer at the cathode, and be employed for future MES applications.

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