From life-cycle assessment towards life-cycle design of carbon dioxide capture and utilization

von der Assen, Niklas; Bardow, André; Patel, Martin

doi:HT018916663

From life-cycle assessment towards life-cycle design of carbon dioxide capture and utilization = Von der Ökobilanz zum Ökodesign der Kohlendioxid-Abscheidung und -Nutzung

von der Assen, Niklas

2015 & 2016

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Niklas Vincenz von der Assen

Ausgabe1. Auflage

ImpressumAachen : Wissenschaftsverlag Mainz GmbH 2015

UmfangXX, 209 Seiten : Diagramme, Karten

ISBN978-3-95886-080-3

ReiheAachener Beiträge zur Technischen Thermodynamik ; 6

Dissertation, RWTH Aachen, 2015

Auch veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak04

Hauptberichter/Gutachter
Bardow, André (Thesis advisor) ; Patel, Martin (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2015-06-11

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-rwth-2016-018222
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/570980/files/570980.pdf
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/570980/files/570980.pdf?subformat=pdfa

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Ingenieurwissenschaften und Maschinenbau (frei) ; CO2 capture (frei) ; CO2 utilization (frei) ; life cycle assessment (frei) ; polyols (frei) ; polymers (frei) ; carbon cycle (frei) ; CO2-Abscheidung (frei) ; stoffliche CO2-Nutzung (frei) ; Ökobilanz (frei) ; Polyole (frei) ; Polymere (frei) ; Kohlenstoffkreislauf (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
Der vermehrte Einsatz fossiler Rohstoffe führt unweigerlich zu CO2-Emissionen und einer steigenden CO2-Konzentration in der Atmosphäre. Die erhöhte CO2-Konzentration ist eine der Hauptursachen für die globale Erwärmung der Erde. Eine Möglichkeit, der Ressourcenverknappung und der globalen Erwärmung zu begegnen, ist die CO2-Abscheidung und anschließende Nutzung von CO2 als alternative Kohlenstoffquelle. Sowohl CO2-Abscheidung als auch -Nutzung (CO2 Capture and Utilization, CCU) benötigen jedoch in der Regel Energie, deren Erzeugung meist wiederum fossile Rohstoffe einsetzt und CO2-Emissionen verursacht. Die intuitiv erwarteten ökologischen Vorteile von CCU sind daher nicht zwingend gegeben. Aus diesem Grund sollte für jeden CCU-Einzelfall eine zuverlässige ökologische Bewertung erfolgen.Eine zuverlässige ökologische Bewertung benötigt im Allgemeinen umfangreiche Prozessdaten wie Massen- und Energiebilanzen. Die Datenverfügbarkeit ist jedoch gerade für viele CCU-Prozesse in der Entwicklungsphase beschränkt. Deshalb werden häufig einfache, so-genannte ad-hoc Kriterien verwendet, die jedoch keine zuverlässige ökologische Bewertung garantieren. Ökobilanzen (Life-Cycle Assessments, LCA) hingegen bewerten den gesamten Lebenszyklus einer Prozesskette hinsichtlich mehrerer Umweltwirkungen. Der ganzheitliche Ansatz von LCA vermeidet, dass Probleme zwischen Lebensphasen oder Umweltwirkungen nur verschoben werden. Die Eignung von LCA zur ökologischen Bewertung von CCU ist zwar generell anerkannt. Aufgrund der beschränkten Datenverfügbarkeit und der scheinbaren Komplexität von LCA wurde LCA bisher jedoch nur selten auf CCU angewandt. Mit dieser Dissertation werden daher zwei Ziele verfolgt: Zum einen soll die Anwendung von LCA für CCU erleichtert und veranschaulicht werden. Zum anderen soll ein Ansatz für den ökologischen Entwurf von neuen CCU-Prozessen und -Produkten entwickelt werden.Um die Anwendung von LCA für CCU-Prozesse zu erleichtern, gibt diese Arbeit eine LCA-Einführung speziell für CCU-Prozesse. Trotz des einfach zugänglichen Konzepts von LCA werden drei besonders wichtige Probleme bei der Anwendung von LCA auf CCU im Detail beleuchtet: Zum Ersten wird das genutzte CO2 häufig fälschlicherweise als negative Emission klassifiziert. Tatsächlich stellt das genutzte CO2 jedoch einen Rohstoff dar, dessen Abscheidung selbst Umweltwirkungen verursacht. Zum Zweiten wird CO2 meist in CO2-Quellen abgetrennt, die vornehmlich ein anderes Produkt herstellen. Dadurch liefert das gesamte CCU-System neben dem CO2-basierten Produkt auch jenes andere Produkt der CO2-Quelle. Für produkt-spezifische LCA-Ergebnisse müssen die Umweltwirkungen des CCU-Systems auf die einzelnen Produkte aufgeteilt werden. Die bestehenden Möglichkeiten in LCA zur Allokation von Umweltwirkungen bieten jedoch großen Spielraum. Zum Dritten wird eine lange Speicherdauer von CO2 in Produkten häufig als wichtige Voraussetzung für einen Beitrag zum Klimaschutz angesehen. Die Berücksichtigung der CO2-Speicherdauer in der bestehenden Bewertung von Treibhausgasemissionen zeigt jedoch, dass der Effekt der Speicherdauer in der Regel klein und somit überschätzt ist. Zur Vermeidung der drei genannten Probleme wird schließlich ein Leitfaden für LCA von CCU-Prozessen präsentiert.Der Leitfaden wird anhand eines industriellen Beispiels zur CO2-basierten Polyol-Herstellung für Polyurethan-Schaumstoffe verdeutlicht. Eine Pilotanlage zur CO2- Abscheidung eines Braunkohlenkraftwerks stellt CO2 bereit, das in einer weiteren Pilotanlage zu Polyolen mit bis zu 30 Gewichtsprozent CO2 synthetisiert wird. Die Ökobilanz des gesamten Herstellungsprozesses veranschaulicht, dass CCU deutliche Einsparungen des fossilen Rohstoffbedarfs sowie der CO2-Emissionen ermöglicht. Im Gegensatz zum industriellen Beispiel bieten CCU-Prozesse in frühen Entwicklungsphasen noch viele Freiheitsgrade für die ökologische Optimierung der CO2-Abscheidung und -Nutzung. Die CO2-Abscheidung kann in einer Vielzahl von CO2-Quellen erfolgen. Da der Bedarf für die CO2-Nutzung das mögliche Angebot von CO2-Quellen übersteigt, wird eine Methodik entwickelt, um CO2-Quellen mit den niedrigsten Umweltwirkungen auszuwählen. Schließlich werden CO2-Quellen und ökologisch vorteilhafte Standorte zur CO2-Nutzung in Europa identifiziert.Für die ökologische Optimierung der CO2-Nutzung werden zwei Ansätze entwickelt: Der erste Ansatz identifiziert ökologisch optimale Reaktionsgleichungen für die Hydrierung von CO2 in Abhängigkeit der Bereitstellung von Wasserstoff (H2) und CO2. Da der Optimierungsansatz nur wenige und verfügbare Daten benötigt, eignet er sich besonders für frühe Phasen der Prozessentwicklung. Während die Hydrierung von CO2 typischerweise Plattformchemikalien mit identischen Eigenschaften liefert, bietet die direkte und indirekte CO2-Nutzung für Polymere weitere Freiheitsgrade in der Lieferkette sowie im Produktdesign. Der zweite Ansatz identifiziert daher die ökologisch optimale Lieferkette und Polymerzusammensetzung für CO2-Polymere mit definierten Eigenschaften. Im Besonderen werden dabei alternative Methoden zur Allokation von Nebenprodukten innerhalb der Lieferkette analysiert. Die präsentierten Optimierungsansätze erlauben das bedingte Potential von CCU zur Reduktion von CO2-Emissionen und Ressourcenverknappung auszuschöpfen.

The increasing use of fossil resources will inevitably lead to CO2 emissions and an increasing atmospheric CO2 concentration. The increased CO2 concentration is one of the main reasons for the earth's global warming. To mitigate global warming and the depletion of fossil resources, CO2 can be captured and subsequently utilized as alternative carbon source for fuels, chemicals and materials. However, both CO2 capture and utilization (CCU) typically require energy whose provision is again associated with fossil resource use and CO2 emissions. Thus, the intuitively expected environmental benefits of CCU are not guaranteed. Therefore, each individual CCU case requires a reliable environmental assessment.For a reliable environmental assessment, comprehensive process data are required such as mass and energy balances. However, data availability is typically limited for many CCU process in early development stages. To overcome the limited data availability, easily accessible ad-hoc metrics are often used. However, they usually cannot guarantee a reliable environmental assessment. In contrast to these ad-hoc metrics, Life-Cycle Assessment (LCA) evaluates the entire life cycle of process systems with respect to multiple environmental impacts. The holistic approach of LCA avoids problem shifting between life cycle phases or environmental impact categories. Although the suitability of LCA is generally acknowledged, LCA is not yet standard practice for an environmental assessment of CCU. The goal of this thesis is twofold: The first goal is to facilitate and illustrate the application of LCA for established CCU processes. The second goal is to provide an environmental design approach for new CCU processes and products.To facilitate the application of LCA for CCU processes, this work provides a jargon-free introduction for LCA in the context of CCU. Despite the easily accessible concept of LCA, particularly important and severe pitfalls have been identified for the application of LCA to CCU: The first pitfall is the intuitive treatment of CO2 as negative greenhouse gas emission. An illustrative example shows that utilized CO2 is not a negative emission but instead a feedstock with its own production emissions. The second pitfall is the choice between alternative allocation methods to still obtain environmental impacts for the individual products while the CCU system generally provides more than one product. General implications of alternative allocation methods in CCU are discussed and illustrated by a simplified case study. The third pitfall is the overestimation of the effect of the CO2 storage duration on the global warming impact. Whereas today the CO2 storage duration and the global warming impact are used as two separate metrics, a method to incorporate the CO2 storage duration into the global warming impact is presented and discussed. Finally, a framework is derived to avoid the described pitfalls in LCA of CCU.The derived framework is then applied to an industrial case study for LCA of CO2-based polymer production. Here, CO2 is captured in a pilot plant of a lignite power plant and then synthesized with epoxides into polyols with up to 30 weight percent CO2 in another pilot plant. The results of this study show that capture and utilization of CO2 for polymers reduces not only greenhouse gas emissions and fossil resource use, but all investigated environmental impacts. Furthermore, the LCA results provide valuable insights into the origin of the environmental benefits.In contrast to the industrial case study, many CCU processes are at early development stages and thus offer many degrees of freedom for the environmental optimization of CO2 capture and utilization. Therefore, the second part of this thesis extends the classical, retrospective scope of LCA towards a prospective Life-Cycle Design (LCD) approach. Starting with CO2 capture, an approach is developed for the selection of CO2 sources that minimizes the environmental impacts associated with CO2 capture, compression and transport. The approach is applied for CO2 sources in Europe to identify so-called CO2 oases: locations where CO2 can be obtained with lowest environmental impact.For the environmental optimization of CO2 utilization, two approaches are presented: The first approach identifies environmentally optimal reaction schemes for the hydration of CO2 as a function of the environmental impacts of H2 and CO2 supply. Since the approach requires only basic thermodynamic data, it is particularly useful for early stages of CCU process design. While the hydration of CO2 typically yields basic commodity chemicals with identical properties, the direct and indirect utilization of CO2 for polymers provide novel degrees of freedom to design the polymer supply chain and to modify the polymer properties. To exploit these degrees of freedom for minimization of environmental impacts, the second approach identifies environmentally optimal polymer compositions as well as optimal production processes in the polymer supply chain. In particular, the approach considers alternative methods for allocation of by-products along the supply chain. The presented optimization approaches allow fully exploiting the limited potential of CCU to reduce fossil resource use and CO2 emissions.

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