Ampholyte microgels with controlled distribution of ionizable groups

Schröder, Ricarda; Pich, Andrij; Richtering, Walter

doi:HT018916592

Ampholyte microgels with controlled distribution of ionizable groups = Ampholyte Mikrogele mit kontrollierter Verteilung ionisierbarer Gruppen

Schröder, Ricarda

2016

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Diplom-Chemikerin Ricarda Schröder

ImpressumAachen 2016

Umfang1 Online-Ressource (VII, 180 Seiten) : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, RWTH Aachen, 2016

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Pich, Andrij (Thesis advisor) ; Richtering, Walter (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2016-02-17

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-rwth-2016-017353
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/570548/files/570548.pdf
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/570548/files/570548.pdf?subformat=pdfa

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Chemie (frei) ; Mikrogele (frei) ; Ampholyt (frei) ; Ladungsverteilung (frei) ; kontrollierte Proteinfreigabe (frei) ; Biomineralisation (frei) ; microgels (frei) ; ampholyte (frei) ; charge distribution (frei) ; controlled protein release (frei) ; biomineralization (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 540

Kurzfassung
Ziel dieser Arbeit ist es, den Einfluss der Verteilung funktioneller (d.h. basischer und saurer) Gruppen im Polymernetzwerk schaltbarer Mikrogele auf deren Eigenschaften zu untersuchen. Mikrogele haben vielfältige Anwendungsmöglichkeiten, die von Verkapselung und Freisetzung von Medikamenten bis hin zu chemischen Sensoren und die Beschichtung proteinabweisender Oberflächen reichen. Mit Blick auf die einzelnen Anwendungen ist die Mikrogelarchitektur von entscheidender Rolle. Der erste Teil der Arbeit beschäftigt sich mit der Synthese und Charakterisierung zwitterionischer und ampholyter Mikrogele auf Basis von Poly(N-vinylcaprolactam) (PVCL) and Poly(N-isopropylacrylamide) (PNIPAm) mit unterschiedlicher Verteilung der basischen und sauren Gruppen innerhalb des Mikrogels. Die funktionellen Gruppen werden statistisch, als Kern-Schale oder Janus-ähnlich (asymmetrisch) im Partikel verteilt. Der Einfluss der Verteilung der ionisierbaren Gruppen auf Mikrogeleigenschaften wie Partikelgröβenverteilung, hydrodynamischer Radius und Schaltbarkeit durch Temperatur- und pH-Wert-Änderung steht im Fokus. Der zweite Teil behandelt die Wechselwirkung zwischen Mikrogelen und geladenen Spezies. Hierbei wird Cytochrom C als Modellprotein verwendet. Dessen Freisetzung aus dem Mikrogel durch verschiedene Auslöser wie Salzzugabe, Temperaturerhöhung und pH-Wert-Änderung wird untersucht. Im dritten Teil geht es um Hybridmaterialien auf Mikrogelbasis. Die oben untersuchten Mikrogelsysteme werden als Nanoreaktoren für die Biomineralisation von CaCO3 und als Klebstoff für β-TCP als Knochenersatzmittel verwendet. Weiterhin werden zwitterionische Mikrogele auf Oberflächen aufgebracht, um die proteinabweisenden Eigenschaften der Beschichtungen zu testen.

The aim of this work is the understanding of how the distribution of functional groups (i.e. basic and acid moieties added through copolymerization) within the polymer network of environmentally responsive microgels influences the microgels’ properties. Applications of microgels are manifold and range from encapsulation/controlled release of drugs and genes and chemical sensing and/or filtration in membranes to coating for non-biofouling and protein-repellent surfaces. With regard to each application, the microgel architecture plays a crucial role. Zwitterionic and ampholyte microgels based on poly(N-vinylcaprolactam) (PVCL) and poly(N-isopropylacrylamide) (PNIPAm) with various distributions of basic and acid moieties within the microgel particle are synthesized and characterized in the first part of the work. The functional groups are incorporated either statistically, as core-shell or Janus. The influence of the distribution of ionizable groups as well as their amount in the microgel on the microgels’ properties such as particle size distribution, hydrodynamic radius, temperature- and pH-sensitivity, and softness is looked at. The second part looks closely at the influence of different microgel architecture on the uptake and release of charged species. Cytochrome c is used as a model protein and its release using various triggers such as temperature, the addition of salt and a change in pH is studied. Here, the focus is on how different distributions of ionizable groups lead to different uptake and release mechanisms. Hybrid materials of the above discussed microgels are studied in the third part of the work. First, ionizable microgels are used as nano-containers for biomineralization of CaCO3 and for bone substitution with β-TCP. Furthermore, zwitterionic microgels are deposited on surfaces to study the influence of the betaine amount on the surface’s hydrophilicity, protein-repellency, and self-healing properties.

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