Low field nuclear magnetic resonance spectroscopy of hyperpolarized spin systems

Colell, Johannes; Blümich, Bernhard; Appelt, Stephan

doi:HT018791113

Low field nuclear magnetic resonance spectroscopy of hyperpolarized spin systems = Niederfeldkernspinresonanzspektroskopie an hyperpolarisierten Spinsystemen

Colell, Johannes

2016

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Johannes Franz Peter Colell

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2016

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2015

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2016

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Appelt, Stephan (Thesis advisor) ; Blümich, Bernhard (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2015-04-29

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-rwth-2015-054737
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/538707/files/538707.pdf
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/538707/files/538707.pdf?subformat=pdfa

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Chemie (frei) ; Niederfeld NMR (frei) ; Hyperpolarisation (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 540

Kurzfassung
Die Ergebnisse der Dissertation sind in drei Abschnitte einzuteilen. Im ersten Abschnitt wurde ein für hochauflösende Niederfeldkernspinresonanzspektroskopiegeeignetes Elektromagnetsystem geplant, angefertigt und evaluiert. Im Folgenden wurde das neu entwickelte experimentelle Setup für Kernspinresonanzexperimente im Niederfeld in Kombination mit Hyperpolarisationsverfahren eingesetzt. Im zweiten Abschnitt wurde der neue Aufbau zur Untersuchung des Spin Polarization Induced Nuclear Overhauser Effects und Spektroskopie an hyperpolarisiertem Xenon verwendet. Im dritten Abschnittwurde para-Wasserstoff induzierte Polarisation experimentell und theoretisch untersucht. Zu Abschnitt 1: Aufgrund der hohen Präzisionsanforderungen anspektroskopietaugliche Magnete wurden alle Spulen (1 Hauptfeldspule, 4 Shimspulen) sorgfältig vermessen und ggf. neu angefertigt. Das System wurde mit Stromquellen unterschiedlicher Zeitkonstanz getestet und theoretische und experimentell erreichbare Homogenität verglichen. Zu Abschnitt 2: Im Rahmen der SPINOE Experimente (1) konnte gezeigt werden, dass SPINOE nicht ausschließlich auf organische Moleküle anwendbar ist. Weiterhinwurde experimentell gezeigt, dass sogenannte „stark gekoppelte Spinsysteme“ auch bei höheren Feldstärken vorliegen. Zu Abschnitt 3: Um den Stand der Theorie des para-Wasserstoff induzierten Polarisationsprozesses (PHIP) voranzutreiben wurde zunächst eine für die im Abschnitt 1 ermittelten Leistungsparameter des experimentellen Aufbaus geeignete chemische Verbindung hergestellt, ein geeignetes Katalysatorsystem für den bei para-Wasserstoff induzierter Polarisation erforderlichen katalytischen Hydrierungsschritt ermittelt. Im folgenden wurde das Hydrierungssystem durch Spektroskopie bei unterschiedlichen Magnetfeldstärken, ermöglicht durch das in Abschnitt 1 konstruierte System, untersucht. Die erzielten Ergebnisse konnten zur Ableitung und Verifizierung (2) der heteronuklearen Dreispindichtematrix eingesetzt werden, welche eine wichtigen Referenzpunkt für PHIP Experimente darstellt. (1) Experimente wurden in Kollaboration mit dem ERS Besuchern Prof. Dr. K. Ishikawa, Kyoto University und Dr. B. Patton, UC Berkeley durchgeführt. (2) In Kollaboration mit M. Sc. P. Türschmann und Prof. S. Appelt.

Results of the dissertation must be divided into three sections. The first section is concerned with construction of a magnet system suitable for high-resolution low-field nuclear magnetic resonance spectroscopy which was planned, prepared and evaluated. In the following, the newly developed experimental setup was used for low-field nuclear magnetic resonance experiments in combination with hyperpolarization. In the second section the new setup was used for spectroscopy of hyperpolarized xenon and investigation of the Spin Polarization Induced Nuclear Overhauser Effect. In the third section parahydrogen induced polarization was investigated experimentally and theoretically. To Section 1: Due to the high precision requirements spectroscopy grade magnets all coils (1 mean field coil, 4 shim coils) were carefully measured and, if required, remade. The system was tested with current sources differing in temporal stability and theoretically and experimentally achievable homogeneities were compared. To Section 2: SPINOE Experiments in this section (1) revealed, that SPINOE is not limited to unpolar organic molecules. Furthermore, it was shown experimentally that the so-called "strongly coupled spin systems" exists at higher field strengths, where as expected, large heteronuclear coupling constants present in inorganic molecules shift the strong coupling regime to from earth's magnetic field to several mT fields.To Section 3: In order to advance the state of the theory of para-hydrogen induced polarization (PHIP) a compound suitable for investigation with the new setup under the restrictions imposed by the the performance parameters determined in section 1 was prepared. A suitable catalyst system for catalytic hydrogenation step of the para-hydrogen induced polarization step was localized. In the following the system was investigated by spectroscopy at different magnetic field strengths, made possible by the system constructed in section 1. The results obtained were used to derive and verify (2) the heteronuclear three-spin density matrix, which is a key reference point for PHIPexperiments. (1) Experiments were performed in Collaboration with the ERS visitors Prof. K. Ishikawa, Kyoto University and Dr. B. Patton, UC Berkeley. (2) In collaboration with M.Sc. P. Türschmann and Prof. S. Appelt.

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