Microgel/SiO2 Hybrid Colloids with Different Architectures

Agrawal, Garima; Pich, Andrij; Möller, Martin

doi:HT018612885

Microgel/SiO2 Hybrid Colloids with Different Architectures

Agrawal, Garima

2015

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Garima Agrawal

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2015

UmfangIV, 140 S. : Ill., graph. Darst.

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2014

Prüfungsjahr: 2014. - Publikationsjahr: 2015

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Pich, Andrij (Thesis advisor) ; Möller, Martin (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2014-12-17

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-rwth-2015-005557
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/462318/files/462318.pdf
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/462318/files/462318.pdf?subformat=pdfa

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Chemie (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 540

Kurzfassung
Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich mit der Entwicklung und der Charakterisierung von Mikrogel/Silica-Hybridkolloiden unterschiedlicher Komplexität. Die Hybridkolloide basieren auf unterschiedlichen Derivaten von hochverzweigtem Polyalkoxysiloxan (PAOS) als funktionellem Silica-Precursor-Polymer.Mikrogele sind poröse, vernetzte Poylmerpartikel, welche gequollen in einem Lösungsmittel, wie Wasser, vorliegen. Hinzu kommt, dass diese weichen Kolloide die Möglichkeit bieten verschiedene Funktionalitäten auf einem begrenzten Raum zu kombinieren. Diesen Vorteil ausnutzend wird hier eine wässrige Methode zur Herstellung hybrider Mikrogel/Silica-Kolloide vorgestellt. Funktionelle Polymer-Mikrogele agieren als intelligente selbst-katalysierende Systeme, welche z.B. die kontrollierte Bildung von Silica-Nanopartikeln im Inneren des Polymernetzwerks induzieren. Ein wasserlöslicher Silica-Präkursor, ein Polyethylenglykol (PEG)-funktionalisiertes PAOS, wurde entwickelt, um Mikrogele mit Silica-Partikeln in wässrigem Medium zu beladen. Außerdem wird ein kontrollierter in-situ Reduktionsprozess für die ortspezifische Bildung von Gold im Mikrogel-Netzwerk vorgestellt, ohne dass ein zusätzliches Reduktionsmittel benötigt wird. Dies ist ein neues Phänomen, über das bisher nur wenig berichte wurde. Die katalytische Aktivität dieser Hybrid-Kolloide kann abhängig von der Menge an Gold, mit denen sie beladen wurden, gesteuert werden. Die Hybrid-Nanopartikel können nach der Katalyse mittels einer Zentrifuge abgetrennt und wiederverwendet werden, wobei die katalytische Aktivität erhalten bleibt.Die Eigenschaften der Mikrogele können durch den Vernetzer während der Synthese eingestellt werden. Eine Reihe von PAOS-Derivaten mit Vinyl- und PEG Gruppen („Cross-PAOS“) wurde als Vernetzer zur Synthese von abbaubaren Mikrogelen mit einstellbarer Größe und thermoresponsiven Eigenschaften verwendet.Cross-PAOS wurde weiterhin in einem wässrigen Beschichtungsprozess eingesetzt, in welchem Hämatit-Nanopartikel gleichzeitig neben der Beschichtung mit Silica oberflächenfunktionalisiert wurden. Zuletzt wird die Herstellung adaptiver Hybrid-Kapseln beschrieben, deren Wände aus Mikrogel/Silica-Kompositen bestehen. Zur Herstellung der Kapseln, deren Größe, Morphologie und Schalendurchlässigkeit kontrollierbare sind, wird eine Pickering Emulsion mit einem Sol-Gel-Prozess an der Grenzfläche kombiniert. Responsive Mikrogele, welche in der Wand der Kapseln präsent sind, fungieren als Transportkanäle für unterschiedliche verkapselte Substanzen. Ebenso wurde die Herstellung temperatursensitiver Silica-Kapseln, in welchen Wachs verkapselt wurde, untersucht.

This dissertation deals with the development and characterization of microgel/silica hybrid colloids of different complexity based on different derivatives of hyperbranched polyalkoxysiloxanes (PAOS) as functional silica precursor polymers.Microgels are porous polymeric crosslinked particles which are swollen in a solvent like water. Additionally, these soft colloids provide an opportunity to combine different functionalities in a confined space. Taking advantage of this, a water based method for the formation of microgel/silica hybrid colloids is shown. Here, functional polymer microgels act as smart self-catalyzing systems e.g. inducing controlled formation of silica nanoparticles inside the polymer network. A water soluble silica precursor polyethyleneglycol (PEG) substituted PAOS has been developed to load microgels with silica particles in aqueous medium. Furthermore, a controlled in-situ reductive process for the site specific gold formation with no additional reducing agent inside microgel network is also presented. This is a new phenomenon and not so much work has been reported on it. The catalytic activity of these hybrid colloids can be tuned depending on the amount of gold loaded inside the microgels. The hybrid particles can easily be isolated after catalysis via centrifugation and re-used with retention of the catalytic activity.The properties of microgels can be tuned based on the type of crosslinker used during the synthesis. A series of PAOS containing vinyl and PEG groups (Cross-PAOS) have been used as crosslinker for synthesis of degradable microgels with tunable size and temperature sensitive properties.Cross-PAOS has been further used for coating of hematite nanoparticles with simultaneous surface functionalization in a water based chemical approach. At last, the preparation of adaptive hybrid capsules with microgel/silica composite walls is described. The capsules with controlled size, morphology and shell permeability are fabricated by using the combination of Pickering emulsion and sol-gel process at the interface. Responsive microgels present in the capsule wall act as transportation channels for different encapsulated substances. Similarly, formation of temperature sensitive silica capsules with encapsulated wax has also been investigated.

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