Excitons in active organic devices

Koopman, Wouter-Willem Adriaan; Muccini, Michele; Wuttig, Matthias

doi:HT018510331

Excitons in active organic devices = Exzitonen in aktiven organischen Bauelementen

Koopman, Wouter-Willem Adriaan

2015

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Wouter-Willem Adriaan Koopman

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2015

Umfang151 S. : Ill., graph. Darst.

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2014

Prüfungsjahr: 2014. - Publikationsjahr: 2015

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Wuttig, Matthias (Thesis advisor) ; Muccini, Michele (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2014-07-15

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-52845
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/465399/files/5284.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Spektroskopie (Genormte SW) ; Schwingungsspektroskopie / Zeitauflösung (Genormte SW) ; Mikroskopie (Genormte SW) ; Exziton (Genormte SW) ; Physik (frei) ; Zeitaufgelöste Spektroskopie (frei) ; Organische Halbleiter (frei) ; Organische Bauteile (frei) ; Exzitonen (frei) ; spectroscopy (frei) ; time-resolved spectroscopy (frei) ; micorscopy (frei) ; organic semiconductors (frei) ; organic devices (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530
pacs: 78.47.jd T * 81.05.Fb O * 85.60.Jb L * 78.55.Kz S

Kurzfassung
Organische Halbleiter sind die Grundlage einer neuen Generation von (opto-) elektronischen Bauteilen. Insbesondere organische Leuchtdioden (OLED) haben in den vergangenen Jahren eine schnelle Entwicklung erfahren. Eine andere vielversprechende Entwicklung sind multifunktionale Feldeffekttransistoren, wie Organische Leuchttransistoren (OLET). Während in OLEDs Exzitonen an den metallischen Kontakten und durch hohe elektrische Felder ausgelöscht werden, wird das Licht in optimierten ambipolaren OLETs im Transistorkanal erzeugt, gut abgeschirmt von den Elektroden und mit kleinen elektrischen Feldern. OLETs besitzen jedoch eine sehr hohe Ladungsträgerkonzentration, sodass Exzitonen-Ladungsträger-Interaktion in diesem Fall zur Auslöschung von Exzitonen führen kann. Bisher wurde dieser Verlustfaktor in idealen OLET-Modellen vernachlässigt, begründet mit einer verschwindend kleinen Rekombinationszone. Experimentell wurde dagegen gezeigt, dass die Rekombinationszone eine Breite von mehreren Mikrometern hat. Im Gegensatz zum Idealmodell können also Reaktionen zwischen Exzitonen und Ladung sehr wohl auftreten. Diese Arbeit untersucht Exzitonen Prozesse in organischen Transistoren. Zwei Themen waren dabei zentral: (i) die physikalischen Mechanismen der Exziton-Ladungs-Interaktion und (ii) die Ladungsverteilung im Transistorkanal. Als Modelverbindungen wurden die oligomerischen Halbleiter PTCDI-C13 und T4dim genutzt. Zunächst wurde eine grundsätzliche Analyse ihrer photophysikalischen Eigenschaften in technologisch relevanten Dünnschichtsubstraten durchgeführt, da diese nicht der Literatur entnommen werden konnten. Das Auslöschen von Exzitonen wurde in Feldeffektstrukturen mit statischen und dynamischen Photolumineszenz Elektromodulatoren (PLEM) gemessen. Es konnte gezeigt werden, dass nur die Exzitonen-Ladungs-Reaktion eine relevante Quelle für Exzitonen Auslöschung in Feldeffektstrukturen ist. Dieser Prozess wurde durch ein diffusionsbeschränktes Interaktionsmodell beschrieben, welches um die anfängliche Verteilung der Exzitonen ergänzt wurde. Die gemessene PLEM ist nur von der Ladung der Probe abhängig, daher kann sie umkehrt auch als Maß für die Verteilung der Ladungsdichte genommen werden. Darauf aufbauend wurde eine Mikroskopietechnik entwickelt, welche die direkte Messung der Ladungsverteilung in Organischen Transistoren erlaubt. Die Methode wurde an PTCDI-C13 und T4dim Transistoren demonstriert. Für das ambipolare T4dim, konnte die Rekombinationszone beobachtet werden. Die gemessene Position der Rekombinationszone wurden zwei etablierte Modelle zu ihrer Beschreibung verglichen. Diese Arbeit zeigt das Potential der entwickelten PLEM Mikroskopietechnik für die hochaufgelöste Untersuchung von organischen Transistoren

Organic semiconductors are the fundamental constituents of a novel class of (opto-) electronic devices. In particular organic light emitting diodes (OLED) evolved rapidly during recent years. Another promising technological strategy is the implementation of multifunction organic field-effect transistors, in particular, organic light-emitting transistors (OLET). OLEDs suffer from exciton quenching by interaction with the externally applied electric-field and with charge-injection contacts. In optimized ambipolar OLETs on the other hand, light generation takes place in the transistor channel, well separated from the electrodes and in the presence of small effective electric fields. OLETs, like other field-effect devices, support high charge densities, which could lead to exciton-quenching by exciton-charge interaction. This process has been neglected by idealized OLET-models, as they assume an infinitely small recombination zone width. However, was experimentally demonstrated that OLETs present a recombination zone width in the range of several micro-meters. Exciton-charge interaction has surely to be taken into account in real devices. This thesis presents a comprehensive investigation on excitonic processes in organic field-effect devices, like OLETs. In particular two main issues were investigated: (i) the physical mechanism of exciton-charge interaction and (ii) the charge-distribution within the transistor channel. As model compounds for these investigations the oligomer semiconductors PTCDI-C13 and T4dim were chosen. The former is a good electron transport (n-type) material with interesting emission efficiency, while the latter is a newly synthesized ambipolar transport material. As no conclusive investigations on their photophysics were available in literature, at first a fundamental characterization of their photophysical processes in technologically-relevant thin-film substrates was carried out. Exciton quenching was investigated in field-effect structures by static and dynamic Photoluminescence Electro-Modulated (PLEM) measurements. It could be demonstrated that only exciton-charge interaction is a relevant source for exciton quenching in field-effect devices. This process was described by a diffusion-limited interaction model, which had to be corrected in order to account for the initial exciton distribution. As the observed PLEM only depends on the charges present in the device, it can be used as direct probe for the charge-density distribution. Based on this consideration a microscopy technique was implemented that allows the direct measurement of the charge distribution in organic transistors. The working principles of this technique are demonstrated on PTCDI-C13 and T4dim OFETs. In particular, for the ambipolar light-emitting molecule a recombination zone could be observed in working devices. The measured position of the recombination zone was used to test two well-established models proposed to describe the recombination zone in OLETs. The results reported in this thesis show the potential of the developed PLEM microscopy technique as a tool for the investigation of the charge density in organic field-effect transistors with high in-plane resolution.

Fulltext:
PDF