Disorder and electrical transport in phase change materials

Volker, Hanno; Wuttig, Matthias

doi:urn:nbn:de:hbz:82-opus-47761

Disorder and electrical transport in phase change materials = Unordnung und elektrischer Transport in Phasenwechselmaterialien

Volker, Hanno (Author)

2013

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Hanno Volker

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2013

UmfangIX, 147, XLV S. : Ill., graph. Darst.

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2013

Zsfassung in dt. und engl. Sprache

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Wuttig, Matthias (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2013-07-17

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-47761
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/229223/files/4776.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Festkörperphysik (Genormte SW) ; Phase-Change-Technologie (Genormte SW) ; Anderson-Lokalisation (Genormte SW) ; Leitfähigkeit (Genormte SW) ; Amorpher Halbleiter (Genormte SW) ; Hopping-Leitfähigkeit (Genormte SW) ; Physik (frei) ; Metall-Isolator-Übergang (frei) ; schwache Lokalisierung (frei) ; phase-change material (frei) ; Anderson localization (frei) ; hopping transport (frei) ; weak localization (frei) ; amorphous semiconductor (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530
pacs: 72.80.Ng

Kurzfassung
Phasenwechselmaterialien (PCM) zeichnen sich durch einen hohen optischen und elektrischen Kontrast zwischen einer amorphen und einer kristallinen Phase aus. Beide Phasen sind bei Raumtemperatur auf einer Zeitskala von Jahren stabil. Dadurch ist ein Einsatz in optischen und elektrischen Datenspeichern möglich, wobei die schnelle und reversible Umschaltbarkeit zwischen beiden Phasen ausgenutzt wird. Während der Einsatz in wiederbeschreibbaren optischen Datenträgern gut etabliert ist, stellen PCM-basierte elektrische Datenspeicher einen potenziellen Nachfolger für Flash und DRAM dar, der Nichtflüchtigkeit bei hoher Schreibgeschwindigkeit, Skalierbarkeit und Energieeffizienz bietet. Der Ladungstransportmechanismus in der amorphen Phase dieser Materialien und insbesondere die Ursache der Phänomene "Threshold Switching" und "Resistance Drift" ist gegenwärtig umstritten. In einem Teil dieser Arbeit wird der Transportmechanismus in amorphen Phasenwechselmaterialien mittels Halleffekt-Messungen untersucht. Ein zu diesem Zweck aufgebauter Halleffekt-Messplatz wird beschrieben, bei dem das Magnetfeld periodisch moduliert wird. So kann die Hallbeweglichkeit von amorphen PCM mit bisher beispielloser Genauigkeit gemessen werden. Bei Raumtemperatur werden für fünf verschiedene PCM Werte zwischen -0.03 cm^2/Vs und -0.12 cm^2/Vs ermittelt. Die negativen Vorzeichen stehen in Kontrast zu positiven Vorzeichen der Seebeck-Koeffizienten. Zudem kann eine deutliche Temperaturabhängigkeit der Hallbeweglichkeit nachgewiesen werden. Die relevanten Aktivierungsenergien werden für drei der fünf Materialien quantitativ bestimmt und mit den theoretischen Vorhersagen des Small-Polaron-Models verglichen. Während die Vorzeichenanomalie und das Vorhandensein einer thermischen Aktivierungsenergie der Hallbeweglichkeit qualitativ in Übereinstimmung mit dem Small-Polaron-Modell ist, stehen die quantitativen Werte, kombiniert mit den Ergebnissen aus Seebeck-Messungen einer anderen Arbeit, im Widerspruch zu dessen Vorhersagen. Die Daten werden zudem im Rahmen des Standard-Transportmodells diskutiert. Weiterhin wird in dieser Arbeit gezeigt, dass Unordnung nicht nur in der amorphen, sondern auch in der kristallinen Phase von hoher Bedeutung ist. Während das PCM GeTe ein p-typ degenerierter Halbleiter mit metallischen Widerstandsverlauf ist, zeigt z.B. Ge1Sb2Te4, ebenfalls ein PCM, ein solches Verhalten nur nach thermischer Behandlung bei Temperaturen deutlich über der Kristallisationstemperatur. Heizen zu kleineren Temperaturen resultiert in einem vergleichsweise hohen spezifischen Widerstand mit negativem Temperaturkoeffizienten. Dies wird auf das hohe Maß an Unordnung, insbesondere aufgrund der zufälligen Verteilung intrinsischer Leerstellen, zurückgeführt. Es wird überdies gezeigt, dass bei einem sehr hohen Maß an Unordnung echtes Isolatorverhalten vorliegt, also ein Metall-Isolator-Übergang stattfindet. Bei isolierenden Proben und tiefen Temperaturen wird Variable-Range-Hopping mit einem Übergang zwischen dem Mott'schen Gesetz und dem von Efros und Shklovskii beobachtet. Temperaturabhängige Halleffekt-Messungen zeigen, dass die Beobachtungen weder durch Nichtdegeneriertheit noch durch Streuung an ionisierten Störstellen erklärbar sind. Eine weitere Beobachtung ist die Änderung in Form und Vorzeichen der Magnetowiderstandskurven, die mit dem Metall-Isolator-Übergang zu koinzidieren scheint und auf einen Wechsel des Transportmechanismus schließen lässt. Sämtliche Beobachtungen können an ähnlichen Materialsien reproduziert werden. Dabei fällt auf, dass sich der Vorzeichenwechsel des Widerstandstemperaturkoeffizienten zuverlässig durch das Ioffe-Regel-Kriterium beschreiben lässt, d.h. er tritt dann auf, wenn das Produkt aus Fermiwellenvektor und mittlerer freier Weglänge den Wert Eins annimmt. Zudem tritt dieser Übergang unabhängig von der kristallographischen Phase auf. Selbst bei den metallischsten Proben wird ein Widerstandsminimum bei ca. 15 K beobachtet. Dieser Bereich wird im letzten Kapitel dieser Arbeit anhand von ultradünnen Hall-Barrenproben analysiert. Ein geeignetes Verfahren zur Präparation derartiger Proben wird beschrieben. Temperatur- und Magnetfeldabhängigkeit des Widerstands können konsistent durch die Mechanismen der schwachen Antilokalisierung und der unordnungsverstärkten Elektron-Elektron-Wechselwirkung erklärt werden. Elastische und inelastische Streumechanismen werden quantifiziert.

Phase-change materials (PCMs) are characterized by a high optical and electrical contrast between an amorphous and a crystalline phase. Both phases are stable at room temperature on a timescale of years. Hence, these materials can be employed in optical and electrical data storage technologies, in which the ability of fast and reversible switching between the two phases is exploited. While the application in rewritable optical data storage is well established, PCM-based electrical memories are treated as a potential successor of Flash and DRAM, combining non-volatility with high writing speed, good scalability and energy efficiency. The charge-transport mechanism in the amorphous phase of phase-change materials, especially the origin of the phenomena "threshold switching" and "resistance drift" is presently subject of controversy. In one part of this thesis, the charge transport in amorphous phase-change materials is analyzed by means of Hall-effect measurements. A measurement setup designated for this purpose is described. The setup makes use of a periodically modulated magnetic field. This way, the Hall mobility of amorphous PCMs can be measured with unprecedented precision. At room temperature, Hall mobilities between -0.03 cm^2/Vs and -0.12 cm^2/Vs are obtained for five different PCMs. The negative signs are in contrast to positive signs seen in thermopower measurements. In addition, a pronounced temperature dependence of the Hall mobility is found. The relevant activation energies are determined quantitatively for three of the five compounds and compared to the theoretical predictions of the small-polaron model. The observation of a sign anomaly and the existence of an activation energy of the Hall mobility are in accordance with the small-polaron model. The quantitative values however are, when combined with thermopower data of a different thesis, in contrast to the predictions of that model. The data are discussed in the context of the Standard Transport Model as well. Furthermore, this work demonstrates that disorder is highly relevant not only in the amorphous phase, but also in the crystalline phase. While the PCM GeTe is a p-type degenerate semiconductor with a metallic resistance-vs-temperature curve, some other phase-change materials such as Ge1Sb2Te4 display such an behavior only after annealing at temperatures high above the crystallization temperature. Annealing at lower temperatures leads to a relatively high resistivity with a negative temperature coefficient. This is attributed to a high degree of disorder, especially due to the random distribution of intrinsic vacancies. Moreover, insulating behavior is observed in cases of extremely high disorder. Hence, a metal-insulator transition takes place. For insulating samples, variable-range hopping is observed at low temperatures, with a crossover between Mott's law and the Efros-Shklovskii law. Temperature-dependent Hall-effect measurements show that the observations can neither be explained by non-degeneracy nor by ionized-impurity scattering. Another observation is the change in sign and shape of the magnetoresistance curves, which apparently coincides with the metal-insulator transition. This is taken as evidence for a change in the transport mechanism. All observations can be reproduced for similar materials. Noticeable, the sign change of the temperature coefficient of resistivity can be reliably described by the Ioffe-Regel rule, i.e. it takes place when the product of Fermi wave vector and mean free path equals one. This transition is found to be independent of the crystallographic phase. Even in the most metallic samples, a resistance minimum is observed at about 15 K. This regime is studied in the last chapter of this thesis by means of ultra-thin Hall-bar samples. A suitable sample preparation process is described. The dependences of resistance on temperature and magnetic field can be consistently explained by considering the mechanisms of weak antilocalization and disorder-enhanced electron-electron interaction. Elastic and inelastic scattering mechanisms are quantified.

Fulltext:
PDF