Design rules, local structure and lattice dynamics of phase change materials for data storage applications

Lencer, Alexander Dominic André; Wuttig, Matthias

doi:999910024779

Design rules, local structure and lattice dynamics of phase change materials for data storage applications = Designregeln, lokale Struktur und Gitterdynamik von Phasenwechselmaterialien für Datenspeicheranwendungen

Lencer, Alexander Dominic André (Author)

2010

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Alexander Dominic André Lencer

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2010

UmfangGetr. Zählung : Ill., graph. Darst.

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2010

Zsfassung in engl. und dt. Sprache

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Wuttig, Matthias (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2010-12-17

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-34999
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/63829/files/3499.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Dichtefunktionalformalismus (Genormte SW) ; Phasenwechselspeicher (Genormte SW) ; Strukturanalyse (Genormte SW) ; Gitterdynamik (Genormte SW) ; Chemische Bindung (Genormte SW) ; Elektronenstruktur (Genormte SW) ; Rekristallisationskinetik (Genormte SW) ; Glas (Genormte SW) ; Physik (frei) ; phase-change material (frei) ; density functional theory (frei) ; structure (frei) ; bonding (frei) ; lattice-dynamics (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530
pacs: 42.79.Vb * 31.15.A- * 77.84.-s * 61.66.Dk * 63.20.Ry

Kurzfassung
Der stetig steigende Bedarf unserer modernen Informationsgesellschaft an leistungsfähigen Datenspeichern erfordert die Entwicklung innovativer Speicherkonzepte. Daher haben sich neuartige Speicher auf der Grundlage von Phasenwechselmaterialien in den Fokus der Forschung geschoben. Diese Materialien können lokal innerhalb kürzester Zeit reversibel zwischen einer amorphen und einer kristallinen Phase umgeschaltet werden. Somit lassen sich verschiedene Zustände unterscheiden, da beide Phasen stark voneinander abweichende physikalische Eigenschaften aufweisen. Insbesondere Reflektivität und elektrische Leitfähigkeit sind hier zu nennen, wodurch Anwendungen in optischen und elektrischen Speichern möglich werden. Allerdings limitieren die Eigenschaften des jeweils eingesetzten Phasenwechselmaterials die Leistungsfähigkeit solcher Speicher. Nur wenige geeignete Materialien sind bisher empirisch identifiziert worden. Die vorliegende Arbeit befasst sich daher mit dem Verständnis der einzigartigen Materialphysik von Phasenwechselmaterialien. Sie gliedert sich dabei in vier Teile. Im ersten Teil wird eine Zusammenfassung des bisherigen Stands der Forschung präsentiert. Hieraus ergeben sich die wesentlichen Fragestellungen der Materialentwicklung, die in dieser Arbeit behandelt werden. Im zweiten Teil wird auf der Grundlage von experimentellen Resultaten zur Struktur und zu den optischen Eigenschaften das Auftreten von resonanten Bindungen in der kristallinen Phase als charakteristisches Merkmal dieser Materialfamilie identifiziert, welches für den ausgenutzten Kontrast zischen den Phasen verantwortlich ist. Resonante Bindungen stehen jedoch in Konkurrenz zu Peierls-artigen Verzerrungen, welche die Atome aus den Symmetriepositionen der Kristallstruktur auslenken. Auf der Grundlage von rechnergestützten Dichtefunktionaltheorie-Rechnungen (DFT) zeigt sich jedoch, dass bei Phasenwechselmaterialien die charakteristischen Eigenschaften von Resonanzbindungen dadurch nicht vollständig aufgehoben werden. Aus diesem Verständnis wird eine Designregel in Form einer Karte entwickelt. Aus den Koordinaten, welche für die Ionizität der Bindung und die Wahrscheinlichkeit von Hybridisierung stehen, ergibt sich dabei die zu erwartende Ausprägung von Resonanzeigenschaften eines Materials. Die Karte lokalisiert die bis dato identifizierten Phasenwechselmaterialien erfolgreich in einem eng begrenzten Bereich. Im dritten Teil werden diese Karte, ihre Aussagen und die Grenzen Ihrer Gültigkeit mittels DFT-Rechnungen beleuchtet. Dazu werden mehrere Materialien hinsichtlich ihrer Struktur und der Eigenschaften ihrer Bindungen untersucht. Die Ergebnisse bestätigen dabei die grundsätzliche Gültigkeit der Karte sowie ihrer Vorhersagen in Bezug auf Trends in den Materialeigenschaften. Es zeigen sich jedoch auch Effekte, die in einer Karte nicht berücksichtigt werden können. Darunter fallen Variationen in den atomaren Verzerrungen der mehrkomponentigen Materialien, welche im vierten Teil auf die lokale Struktur zurückgeführt werden. Darüber hinaus wird der Einfluss von Volumen- bzw. Druckänderungen auf die Struktur und die Bindungen berechnet und diskutiert. Die vorliegende Arbeit schließt mit der Untersuchung der atomaren Potentiallandschaft, welche über die statischen Verzerrungen hinaus Einblicke in die Gitterdynamik gibt.

Our modern information society is characterized by a steadily increasing demand for powerful data storage devices, which calls for the development of innovative storage concepts. Consequently, memories based on phase-change materials have attracted considerable interest in recent years. These materials can reversibly be switched between an amorphous and a crystalline state. Since both phases exhibit significantly different physical properties, in particular reflectivity and conductivity, they enable optical and electrical storage applications. However, the properties of the employed phase-change material limit the performance of such devices. By now, only few suitable materials have been identified by empirical means. Therefore, the present work aims at developing a theoretical understanding of the material physics of phase-change materials. It is divided into four parts. First, the current state of research is reviewed, which motivates the research questions that this work is concerned with. In the second part, resonant bonding in the crystalline state is identified as a generic property of phase-change materials based on experimental results on optical properties and crystal structure. It causes the contrast between the phases that is employed in phase-change applications. The resonance is endangered, however, by Peierls-like atomic distortions that shift atoms out of the symmetry-positions of the crystal. By means of density functional theory-calculations, it is shown that in phase-change materials the resonance character is weakened by these distortions, but prevails. Subsequently, this newly gained understanding is employed to develop a design-scheme for suitable materials in form of a map. The coordinates of a material, which reflect the ionicity and tendency towards hybridization of the bonding, enable the identification of materials that are characterized by resonant bonding. The map successfully locates suitable materials in a confined region. This design-principle, its predictions, but also the limits of its validity are investigated in the third part. Therefore, density functional theory-calculations are performed on a wide range of materials in order to study and to quantify the structure and the bonding. The results support the principal validity of the map and its predictions regarding property trends. Yet, the calculations also reveal some effects that are not incorporated in the simple map-scheme. Among these are variations in the distortion patterns in the non-binary phase-change materials which are traced back to the local structure in the fourth part of this thesis. Moreover, the volume- or pressure-dependence, respectively, of the structure and the bonding is calculated and discussed. Finally, the potential energy surface is investigated to gain insight not only into the static distortions, but also into the lattice-dynamics.

Fulltext:
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