Flow-through membrane microreactor for intensified heterogeneous catalysis

Westermann, Thomas; Melin, Thomas

doi:urn:nbn:de:hbz:82-opus-27330

Flow-through membrane microreactor for intensified heterogeneous catalysis = Durchströmter Membran-Mikroreaktor für intensivierte heterogene Katalyse

Westermann, Thomas (Author)

2009

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Thomas Westermann

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2009

UmfangVIII, 173 S. : Ill., graph. Darst.

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2009

Zusammenfassung in engl. und dt. Sprache

Genehmigende Fakultät
Fak04

Hauptberichter/Gutachter
Melin, Thomas (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2009-02-10

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-27330
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/50648/files/Westermann_Thomas.pdf

Einrichtungen

Lehrstuhl für Chemische Verfahrenstechnik und Institut für Verfahrenstechnik (416110)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Membran (Genormte SW) ; Mikrostruktur (Genormte SW) ; Heterogene Katalyse (Genormte SW) ; Reaktionstechnik (Genormte SW) ; Ingenieurwissenschaften (frei) ; Prozessintensivierung (frei) ; membrane (frei) ; microstrucure (frei) ; catalyst support (frei) ; reaction engineering (frei) ; process intensification (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
Das Schlagwort Prozessintensivierung umfasst zahlreiche innovative Reaktortypen für heterogen katalysierte Reaktionen, wie z.B. Membranreaktoren, Mikroreaktoren und Monolithreaktoren. Der vorgestellte durchströmte katalytische Membranmikrokanalreaktor vereint Aspekte dieser drei Reaktortypen: Die Reaktanden strömen konvektiv durch die gleichförmigen katalytischen Kanäle einer keramischen Membran, deren Abmessungen im Bereich von Mikrometern und darunter liegen. Anodisierte Aluminiumoxidmembranen verfügen über gleichmäßige zylindrische Mikrokanäle mit sehr enger Porengrößenverteilung. Durch Einbringen von Palladium in die Membranporen entsteht ein Reaktor mit hoher katalytischer Aktivität, kombiniert mit extrem kurzen Kontaktzeiten und einer engen Verweilzeitverteilung. Eine direkte Messung der Verweilzeitverteilung ist aufgrund der Reaktorgeometrie nicht möglich, Abweichungen vom idealen Reaktorverhalten lassen sich aber mit Hilfe eines effektiven Dispersionsmodells quantifizieren, welches die Einflüsse von Porengrößenverteilung und axialer Dispersion in einem einzelnen Parameter berücksichtigt. Im Falle geringer axialer Dispersion, beispielsweise durch hohe Durchströmungsgeschwindigkeiten und Drücke, begrenzt die Porengrößenverteilung die minimal erreichbare effektive Dispersion. Aufgrund der geringen Reaktordimensionen ist in den Membranporen Konvektion immer klein gegenüber innerem Wärmeübergang zwischen Gas und Wand. Dies führt zu isothermem Reaktorverhalten mit identischer Gas- und Membrantemperatur selbst bei stark exothermen Reaktionen und einem Temperatursprung am Reaktoreingang. Reaktionsversuche bestätigen die hohe katalytische Aktivität des Membranmikrokanalreaktors verglichen mit einem katalytischen Festbett. Während die flache und dünne Membrangeometrie hohe Durchsätze bei minimaler Kontaktzeit ermöglicht, erweist sie sich als nachteilig bezüglich axialer Dispersion und verhindert einen Einsatz für selektive Folgereaktionen bei niedrigen Drücken. Bei hohen Drücken und in der Flüssigphase gilt diese Einschränkung nicht und das Reaktorverhalten kann als ideal bezeichnet werden.

Under the common headline of process intensification several innovative reactor types for heterogeneous catalysis are discussed, including membrane reactors, microreactors and monolithic reactors. A novel reactor concept called flow-through catalytic membrane microchannel reactor contains aspects of each of the three reactor types: The catalyst is immobilized in a ceramic membrane, the geometric structures are in the scale of micrometers and below and the reactants flow convectively through uniform catalytic channels. Anodized alumina membranes comprise regular cylindrical channels with a narrow pore size distribution. Impregnated with palladium, they promise high catalytic activity combined with very short contact times and a narrow residence time distribution, calling for application in performing fast and selective reactions. Whereas the reactor geometry impedes direct measurement of the residence time distribution, a fluid dynamic reactor model, taking into account pore size distribution and axial dispersion, allows to quantify deviations from ideal plug flow behavior. Both influences are combined in a single parameter effective dispersion model. For low axial dispersion caused by high axial velocities and absolute pressures, the pore size distribution limits the minimum achievable effective dispersion. Due to the small characteristic lengths, heat convection is always small compared to the internal heat transfer, leading to isothermal reactor behavior with identical gas phase and membrane temperature and a temperature jump at the pore entrance. The isothermal operation even of highly exothermic reactions is beneficial for kinetic studies. The predicted high catalytic activity of the investigated catalytic membrane microchannel reactor compared to catalytic fixed beds is proven experimentally. Although the flat and thin geometry of membranes is advantageous in terms of high throughput at minimum contact time, it is unfavorable regarding axial dispersion. This prevents application in consecutive low pressure gas phase reactions, where a fixed bed reactor might reach higher selectivities due to increased reactor length. At high pressures or in liquid phase this limitation is negligible and ideal reactor behavior can be assumed.

Fulltext:
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