Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein bis in den UV-Bereich durchstimmbares Hochleistungsfemtosekundenlasersystem in eine Laser-Sekundärneutralteilchen-Massenspektrometrie-Apparatur (Laser-SNMS) integriert. Die sich dadurch ergebenden Möglichkeiten der Nachionisierung der durch Ionenbeschuss von der Probenoberfläche zerstäubten Teilchen wurden durch Anpassung von Wellenlänge, Leistungsdichte und zeitlichem Abstand von Ionen- und Laserpuls optimiert, so dass sowohl atomare als auch molekulare Probensysteme untersucht werden können. Exemplarisch wurde eine Edelstahlprobe als atomares und eine Coronen-Probe als molekulares Probensystem analysiert. Beim molekularen Probensystem zeigte sich, dass durch Verwendung einer resonanten Wellenlänge im UV-Absorptionsmaximum die Fotofragmentierungswahrscheinlichkeit stark abnimmt und dass durch die Variation des zeitlichen Abstandes von Ionen- und Laserpuls die Einflüsse der ionenstrahl- und der laserinduzierten Fragmentierung analysiert werden können.