Optische Untersuchung der statischen und dynamischen Eigenschaften von Ladungsträgern in einzelnen selbstorganisierten Quantenpunkten
In dieser Arbeit wurden die statischen und dynamischen Eigenschaften von Ladungsträgern in einzelnen selbstorganisierten Quantenpunkten in resonanten, zeitaufgelösten Messungen optisch untersucht. Durch die Einbettung der Quantenpunkte in eine maßgeschneiderte Diodenstruktur konnten diese elektrisch kontaktiert werden und mit einem Ladungsträgerreservoir wechselwirken. Die Kombination aus elektrischer Kontrolle und optischen Messungen ermöglichte es zu untersuchen, welche Folgen die Wechselwirkung der eingeschlossenen Ladungsträger mit deren Umgebung auf die Eigenschaften der Quantenpunkte hat. Diese sind insbesondere bei der Betrachtung von Quantenpunkten als potenzielle Bausteine für Qubits in Quantencomputern und -netzwerken von großer Bedeutung. Im Rahmen dieser Arbeit wurden Intensitätsverhältnisse zwischen dem Quantenpunktsignal und dem reflektierten Lasersignal in Rekordhöhe gemessen, erstmals einzelne Auger-Rekombinationen in Echtzeit beobachtet, die Emission von Ladungsträgern aus dem Quantenpunkt durch einen internen Photoeffekt nachgewiesen, eine Technik zur Verwendung eines Quantenpunkts als nanoskopisches Elektrometer eingeführt und zusätzliche Trionresonanzen bei hohen Anregungsintensitäten beobachtet.
Im Detail konnten an einer Probe, die für optische Messungen optimiert wurde, hohe Photonenzählraten in resonanter Fluoreszenz gemessen und Intensitätsverhältnisse zwischen Quantenpunkt- und reflektiertem Lasersignal erzielt werden, die je nach Messgeometrie bis zu zwei Größenordnungen über den typischen Werten aus der publizierten Literatur liegen. Als wesentlich konnte dabei die Verwendung eines Bragg-Spiegels und eines epitaktischen Gates sowie die genaue Positionierung der Quantenpunkte und der hochdotierten Schichten in der optischen Probenstruktur identifiziert werden.
Durch die hohen Photonenzählraten war es in Messungen des Telegraphenrauschens der resonanten Fluoreszenz erstmals möglich, einzelne Auger-Rekombinationsereignisse von negativ geladenen Elektron-Loch-Paaren (Trionen) in einem einzelnen selbstorganisierten Quantenpunkt sowie das anschließende Beladen des Quantenpunkts mit einem Elektron aus dem Reservoir zu untersuchen. Durch die Analyse der Messungen mittels voller Zählstatistik wurden die Emissions- und Tunnelraten bestimmt. Diese lassen sich unabhängig voneinander manipulieren, sodass über sie die Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunkts eingestellt werden kann. Des weiteren konnten die Kumulanten der Wahrscheinlichkeitsverteilung des Auger-Prozesses ermittelt und eine gute Übereinstimmung mit den Vorhersagen für ein 2-Zustands-System festgestellt werden, bei dem ein Zustand dem leeren und ein Zustand dem mit einem Elektron beladenen Quantenpunkt entspricht.
Befindet sich ein Elektron im Quantenpunkt, so kann dieses durch die Wechselwirkung mit einem nicht-resonanten Photon aus dem Quantenpunkt emittiert werden. Dieser sogenannte "interne Photoeffekt" konnte hier erstmals an einzelnen selbstorganisierten Quantenpunkten nachgewiesen und die beteiligten Prozesse durch ein Ratenmodell beschrieben werden. Die Emissionsrate stellte sich dabei als proportional zu der einfallenden Lichtintensität heraus. Dadurch lässt sie sich über mehrere Größenordnungen hinweg einstellen.
Gleichzeitig reagiert die Emission von Quantenpunkten sehr empfindlich auf Feldänderungen, sodass in dieser Arbeit ein einzelner Quantenpunkt als Quantensensor dazu verwendet werden konnte, Defekte in der nahen Quantenpunktumgebung zu charakterisieren. Bei dieser neuen Methode zur Defektcharakterisierung konnte in zeitaufgelösten resonanten Fluoreszenzmessungen das Tunneln von Elektronen zwischen dem Reservoir und einzelnen Defektzuständen beobachtet werden. Durch die Anpassung eines Ratenmodells an die Daten konnten aus diesen Beobachtungen die Position der Defekte sowie die Aktivierungsenergien der Defektzustände bestimmt werden.
Schließlich konnten unerwartete weitere Resonanzen im Bereich der Trionresonanz beobachtet werden, welche bei hohen Anregungsintensitäten über einen weiten Gatespannungs- und Anregungsfrequenzbereich hinweg in resonanten Fluoreszenzmessungen sichtbar sind. Eine ausführliche Untersuchung dieser legt als Ursprung Übergänge des Trions nahe, jedoch sind zukünftig weitere Messungen für eine vollständige Erklärung notwendig.
In this work, the static and dynamic properties of charge carriers in single self-assembled quantum dots were investigated in resonant, time-resolved optical spectroscopy. By embedding the quantum dots in a tailor-made diode structure, they could be electrically contacted and their interaction with a charge carrier reservoir monitored. The combination of electrical control and optical measurements made it possible to investigate how the interaction of the enclosed charge carriers with their environment affects the properties of the quantum dots. These interactions are particularly important when considering quantum dots as building blocks to host quantum bits for quantum computers and quantum networks. Record high contrast in the intensity between the quantum dot signal and the reflected laser signal were measured, single Auger recombinations were observed in real-time for the first time and the emission of charge carriers from the quantum dot by a non-resonant internal photo effect was detected. Furthermore, a technique for using a quantum dot as a nanoscopic electrometer was introduced and additional trion resonances at high excitation intensities were observed.
In detail, it was possible to measure high photon count rates in resonant fluorescence on a sample that was optimized for optical measurements and to achieve contrast in the intensity between the quantum dot and reflected laser signal that, depending on the measurement geometry, are up to two orders of magnitude higher than typical values in the published literature. A distributed Bragg reflector and an epitaxial gate as well as the exact positioning of the quantum dots and the highly doped layers in the optical sample structure were identified as essential optimizations of the sample strucutre.
Due to the high photon count rates, it was possible in measurements of the telegraph noise of the resonant fluorescence to investigate single Auger recombination events of trions in a single self-assembled quantum dot as well as the subsequent charging of the quantum dot with an electron from the reservoir. The emission and tunnel rates were determined by analyzing the measurements using full counting statistics. These can be manipulated independently of one another, so that the occupation probability of the quantum dot can be adjusted accordingly. Furthermore, the cumulants of the probability distribution of the Auger process could be determined and a good agreement was found with the predictions for a 2-state system, in which one state corresponds to the empty quantum dot and the other corresponds to the quantum dot charged with a single electron.
When there is an electron in the quantum dot, it can be emitted from the quantum dot by interacting with a non-resonant photon. This so-called "interal photo effect" could be demonstrated here for the first time on single self-assembled quantum dots and the processes involved could be described by a rate model. The emission rate turned out to be proportional to the incident light intensity. This means that it can be tuned over several orders of magnitude.
Furthermore, the emission of quantum dots reacts very sensitively to field changes, so that in this work a single quantum dot could be used as a quantum sensor to characterize defects in the close vicinity of the quantum dot. With this new method for defect characterization, the tunneling of electrons between the reservoir and individual defect states could be observed in time-resolved resonant fluorescence measurements. By fitting a rate model to the data, the position of the defects and the activation energies of the defect states could be determined from these observations.
Finally, unexpected additional resonances in the area of the trion resonance were observed, which are visible in resonant fluorescence measurements at high excitation intensities in a wide range of gate voltage and excitation frequency. A detailed study of this suggests transitions of the trion as the origin, but further measurements will be necessary in the future for a complete explanation.