Bulk and surface sensitive energy-filtered photoemission microscopy using synchrotron radiation for the study of resistive switching memories

In dieser Arbeit wird die Anwendbarkeit von energiegefilterter Photoemissionsmikroskopie zur Analyse zukünftiger elektronischer Bausteine für die Informationstechnologie untersucht. Die langfristige Perspektive ist dabei die Untersuchung von Schaltdynamiken in nichtflüchtigen widerstandsbasierten Speichern auf Oxid-Basis. Diese werden als eine vielversprechende Komponente in der Entwicklung leistungsfähigerer Prozessoren oder Speicher gesehen, seit die Fortschritte der klassischen Silizium oder Magnetismus basierten Technologien ihre physikalischen Grenzen erreichen. Dennoch hängen die Effizienz und Funktionalität geeigneter Materialsysteme stark von Qualität und den Eigenschaften ihrer Oberächen und Grenzflächen ab. Die energiegefilterte Photoemissionsmikroskopie ermöglicht eine ortsaufgelöste chemische Studie dieser Systeme, insbesondere wenn sie mit hoch-brillanten Synchrotron Lichtquellen kombiniert wird. Die hohen Photonenintensitäten werden notwendig, wenn charakteristische kernnahe Elektronenzustände mit hoher Orts- und Energieauflösung untersucht werden sollen. Studien an auf Valenzbandänderungen in Strontium-Titanat basierenden Metall-Isolator-Metall Bauelementen, welche ein Modellsystem für widerstandsbasierte Speicher darstellen, haben gezeigt, dass Ortsauflösungen um 100 nm und Energieauflösungen um 100 meV benötigt werden, um die relevanten Änderungen bei jedem Schaltzyklus sichtbar zu machen. Daher wird in dieser Arbeit ein großer Wert auf die Bestimmung der dafür benötigten experimentellen Parameter gelegt.
Eine weitere Herausforderung stellt die Untersuchung der funktionalen Schichten solcher Bauelemente durch ihre Top-Elektrode hindurch dar. Der Einsatz harter Röntgenstrahlung ermöglicht die Verwendung von Photoelektronen mit hoher kinetischer Energie, die eine bis zu zehnfach größere Informationstiefe bieten. In dieser Arbeit wird zum ersten Mal gezeigt, mit welcher Ortsauflösung chemisch unterschiedliche Regionen durch eine bis zu 15 nm dicke Deckschicht abgebildet werden können. Mikroskopierelevante Themen wie Transmission und Aberrationen werden mit Hinblick auf die Verwendung hoch energetischen Elektronen diskutiert und durch Berechnungen veranschaulicht.
In this thesis the applicability of energy-filtered photoemission microscopy for the analysis of future electronic devices for the information technology is studied. The long-term perspective is the analysis of the switching-dynamics in oxide-based nonvolatile resistive memories. These are regarded as promising new components in the development of more powerful processing units or storage devices, since the improvements of the classical silicon or magnetism- based technologies are approaching their physical limits. Nevertheless, the efficiency and functionality of suitable material systems strongly depend on the quality and properties of their surfaces and interfaces. The energy-filtered photoemission microscopy provides a spatially resolved chemical study of these systems, especially in combination with high brilliance synchrotron light sources. The high photon intensities are needed, if characteristic core levels of a specimen should be analyzed with a high spatial and energy resolution. Studies of metal-insulator-metal structures based on the valence change effect in strontium titanate, which is a model system for resistive switching devices, showed that the spatial resolution needs to be in the 100 nm regime and the energy-resolution in the 100 meV regime to resolve the relevant changes in a switching cycle. Therefore, a big focus of this thesis lies on the determination of the relevant experimental parameters which are needed to fulfill these requirements.
Another challenging task is to study the functional layer of such a device through a capping electrode. Hard X-ray synchrotron radiation allows the use of high kinetic energy photoelectrons with an up to ten times lager information depth. In this thesis it is shown for the first time, which spatial resolution can be achieved when detecting chemically different regions through cover layer thicknesses of up to 15 nm. Microscope-relevant topics like transmission and aberration effects are discussed with respect to the use of high kinetic electrons and illustrated by calculations.

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