Kontrollierte Oberflächenfunktionalisierung polymerer Porenmembranen als Modellsystem für Membranadsorber

Ausgangspunkt für diese Arbeit ist der signifikante Forschungsbedarf zu porösen Materialien mit durch oberflächeninitiierter Atom Transfer Radikalpolymerisation (SI ATRP) eingestellter funktionaler Polymerbeschichtung. Es wurden Poly(ethylenterephthalat) Kernspurmembranen (PET KPM) unterschiedlichen Porendurchmessers mit hydrophilen und stimuli-responsiven, polymeren Hydrogelen auf Basis von Acrylaten, Methacrylaten und Acrylamiden mithilfe eines „Grafting-from“-Ansatzes via SI ATRP beschichtet. Blockcopolymerbeschichtungen unterschiedlicher Architektur wurden ebenfalls synthetisiert. Die SI ATRP wurde dabei zu einer robusten Methode entwickelt, so dass sich die Funktionalität, die Schichtdicke und die innere Struktur gepfropfter Polymerschichten in weiten Grenzen definiert einstellen ließ. Mithilfe der SI ATRP konnten zeitgesteuerte Funktionalisierungsgrade zwischen ca. 0,5 und 12 µg/cm² (abhängig vom Pfropfcopolymer) erreicht und effektive hydrodynamische Schichtdicken zwischen wenigen Nanometern und einigen Hundert Nanometern z.T. bis zur Porenfüllung bestimmt werden. Dies machte die Analyse der Effekte der Porenblockierung und der Kurvatur sowohl auf die stimuli-responsiven Eigenschaften als auch die Proteinbindung möglich. Die stimuli-responsiven Eigenschaften wurden dann in Abhängigkeit von pH-Wert, Ionenstärke und Temperatur untersucht. Dazu wurden Einflüsse der Schichtdicke, Porengröße und Pfropfdichte auf die Barriereeigenschaften und Bindungskapazitäten identifiziert und analysiert. An ausgewählte Membranadsorber wurde Lysozym immobilisiert. Auf diese Weise wurden Enzymmembranreaktoren präpariert, deren Aktivität mithilfe von Temperatur gesteuert werden konnte. Insgesamt konnten PET KPM als Modellsystem für Membranadsorber etabliert und die Grundlage für die Übertragung der untersuchten Pfropfschichten auf technisch relevante Membranen geschaffen werden.

The starting point for this work is the significant need for porous materials with tailored functional polymeric surfaces synthesized via surface-initiated atom transfer radical polymerization (SI ATRP). Poly(ethylene terephthalate) track-etched membranes (PET KPM) of different pore diameters were grafted with hydrophilic and stimuli-responsive, polymeric hydrogels based on acrylates, methacrylates and acrylamides via a “grafting-from” approach. Blockcopolymers of different architectures were also grafted to PET KPM. The SI ATRP was developed to a robust method so that functionality, layer thickness and inner structure of such grafted layers could be adjusted in a wide range. With help of SI ATRP degrees of grafting between ca. 0,5 and 12 µg/cm² could be synthesized. By that effective, hydrodynamic layer thicknesses between few nanometers up to several hundred nanometers could be achieved. Effects of pore-filling and curvature on the stimuli-responsive properties as well as protein binding were analyzed. Stimuli-responsive membrane properties were investigated as funtion of pH, ionic strength and temperature. In addition effects of layer thickness, pore size and graft density on barrier properties and binding capacities were analyzed and evaluated. For the preparation of enzymatic membrane reactors lysozyme was immobilized to selected samples. The activity of such enzymatic membrane reactors could be controlled by temperature. Overall PET KPM could be established as a model system for polymeric membrane adsorbers. By that the foundation was built for the transfer of such functional layers to technically relevant membranes.

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