Transient processes with hydrogels
- Hydrogels are known to be covalently or ionic cross-linked, hydrophilic three-dimensional
polymer networks, which exist in our bodies in a biological gel form such as the vitreous
humour that fills the interior of the eyes. Poly(N-isopropylacrylamide) (poly(NIPAAm))
hydrogels are attracting more interest in biomedical applications because, besides others, they
exhibit a well-defined lower critical solution temperature (LCST) in water, around 31–34°C,
which is close to the body temperature. This is considered to be of great interest in drug
delivery, cell encapsulation, and tissue engineering applications. In this work, the
poly(NIPAAm) hydrogel is synthesized by free radical polymerization. Hydrogel properties
and the dimensional changes accompanied with the volume phase transition of the
thermosensitive poly(NIPAAm) hydrogel were investigated in terms of Raman spectra,
swelling ratio, and hydration. The thermal swelling/deswelling changes that occur at different
equilibrium temperatures and different solutions (phenol, ethanol, propanol, and sodium
chloride) based on Raman spectrum were investigated. In addition, Raman spectroscopy has
been employed to evaluate the diffusion aspects of bovine serum albumin (BSA) and phenol
through the poly(NIPAAm) network. The determination of the mutual diffusion coefficient,
\(D_{mut}\) for hydrogels/solvent system was achieved successfully using Raman spectroscopy at
different solute concentrations. Moreover, the mechanical properties of the hydrogel, which
were investigated by uniaxial compression tests, were used to characterize the hydrogel and to
determine the collective diffusion coefficient through the hydrogel. The solute release coupled
with shrinking of the hydrogel particles was modelled with a bi-dimensional diffusion model
with moving boundary conditions. The influence of the variable diffusion coefficient is
observed and leads to a better description of the kinetic curve in the case of important
deformation around the LCST. A good accordance between experimental and calculated data
was obtained.
- Hydrogele sind kovalente oder ionisch vernetzte, hydrophile, dreidimensionale Polymer netze,
die auch in unseren Körpern in einer biologischen Gelform zu finden sind. Ein Beispiel hierfür
ist der Glaskörper, der das Innere unseres Auges füllt. Hydrogele aus Poly(N-
isopropylacrylamid) (poly(NIPAAm)) finden große Beachtung in biomedizinischen
Anwendungen, wegen ihrer klar definierten unteren kritischeren Lösungstemperatur (LCST)
um 31-34°C in Wasser, was nahezu der Körpertemperatur entspricht. Folglich sind Hydrogele
sehr interessant, zum Beispiel bei der Arzneimitteverabreichung, der Zellenverkapselung und
beim „Tissue Engineering―. Das Ziel dieser Arbeit ist es verfahrenstechnischer Eigenschaften
selbst synthetisierter Hydrogele unter transienten Bedingungen experimentell und theoretisch
zu erforschen. Mithilfe der konfokalen Raman Spektroskopie wurde der Effekt von Temperatur
und pH-Wert auf das Verhalten von selbst synthetisierten Poly(NIPAAm) Hydrogelen
experimentell untersucht. Basierend auf Raman-Spektren wurde die Abhängigkeit des
thermischen Quellens/Schrumpfens bei verschiedenen Temperaturen und Lösungen gemessen
(wie z.B. Phenol, Ethanol, Propanol und Natriumchlorid). Mit den
Lösungsmittelkonzentrationsprofilen wird das Ad- und Desorptionsverhalten eines
Lösungsmittels in einem thermosensitiven Hydrogel charakterisiert. Die Abhängigkeit
zwischen der Lösungsmittelkonzentration und der Raman intensität für Poly(NIPAAm) wurde
verwendet, um den binären Diffusionskoeffizienten zu berechnen. Außerdem, wurde ein
Versuchsaufbau entwickelt um die Diffusions- und die mechanischen Eigenschaften unter
realitätsnahen Bedingungen näher zu untersuchen. Für die wärmeempfindlichen
Poly(NIPAAm) Hydrogele wurde der gemeinsame Diffusionskoeffizient basierend auf den
viskoelastischen Parametern des Hydrogels bestimmt. Die erhaltenen Daten wurden mit einem
zweidimensionalen Diffusionsmodell mit variablen Randbedingungen, das auf dem Fick‗schen
Gesetz basiert, verglichen. Die erhaltenen Diffusionskoeffizienten erlauben eine gute
Beschreibung der Diffusionskinetik.