Dokument: Metall-organische Koordinationsnetzwerke als Metallogele und in Membranen
Titel: | Metall-organische Koordinationsnetzwerke als Metallogele und in Membranen | |||||||
Weiterer Titel: | Metal-organic coordination networks as metallogels and in membranes | |||||||
URL für Lesezeichen: | https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=49775 | |||||||
URN (NBN): | urn:nbn:de:hbz:061-20190531-095841-7 | |||||||
Kollektion: | Dissertationen | |||||||
Sprache: | Deutsch | |||||||
Dokumententyp: | Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation | |||||||
Medientyp: | Text | |||||||
Autor: | Dietrich, Dennis [Autor] | |||||||
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Beitragende: | Prof. Dr. Janiak, Christoph [Gutachter] Prof. Dr. Ganter, Christian [Gutachter] | |||||||
Dewey Dezimal-Klassifikation: | 500 Naturwissenschaften und Mathematik » 540 Chemie | |||||||
Beschreibungen: | Die vorliegende Arbeit befasst sich mit metall-organischen Koordinationsverbindungen, einer Stoffklasse, bei welcher durch Koordination eines Liganden an ein Metallion polymere Strukturen aufgebaut werden. Dazu zählen die kristallinen Gerüstverbindungen, bei welchen hochgeordnete Strukturen mit potenzieller Porosität entstehen, sowie die Metallogele, bei welchen durch gestörte Koordination unregelmäßige Verbindungen entstehen, in denen ein Lösungsmittel immobilisiert ist. Durch überkritisches Trocknen dieser Gele lassen sich poröse Materialien erhalten. Beide Arten von porösen Materialien lassen sich zur Gasspeicherung und –trennung einsetzen.
In dieser Arbeit wurden dabei insgesamt acht neue Carbonsäuren und Carbonsäureester synthetisiert, welche teilweise für die Darstellung neuer metall-organischer Koordinationsverbindungen genutzt wurden. Dabei wurden entweder die kristallinen Gerüstverbindungen oder auf Koordinationschemie basierende Metallogele erhalten. Die kristallinen Verbindungen wurden in einkristalliner Form erhalten, in nicht ausreichender Größe für Einkristallstrukturanalysen, die Metallogele in ihren entweder überkritisch oder konventionell getrockneten Formen, welche dann mittels Pulver-Röntgendiffraktometrie, Infrarotspektroskopie, energiedispersiver Röntgenanalyse und Elementaranalyse untersucht wurden. Auf die Stoffklasse der Metallogele wurde dabei besonderen Wert gelegt. Es konnten insgesamt sechs neue Metallogele mit einem Liganden synthetisiert werden, und drei dieser Verbindungen ließen sich in ihre Aero- oder Xerogele überführen (drei Aerogele, ein Xerogel). Die Aero- und Xerogele zeigten hohe BET-Oberflächen (bis zu 600 m2 g 1) sowie die zu diesem Zeitpunkt höchsten Aufnahmen des giftigen Gases Schwefeldioxid für die Stoffklasse der Aerogele. Mit mehreren Liganden konnten außerdem kristalline Gerüstverbindungen erhalten werden, welche sich in ihrer Struktur nicht weiter aufklären ließen. Es wurde außerdem noch das Themengebiet der Mixed-Matrix-Membranen bearbeitet, welches die kristallinen metall-organischen Gerüstverbindungen in einer Polymerschicht einbettet, um diese für die Gaspermeation zu nutzen. Dabei wurden die ersten unter inerten Bedingungen synthetisierten lumineszenten Mixed-Matrix-Membranen erhalten und untersucht. Die Ergebnisse wurden aufgearbeitet und, wenn möglich, zur Veröffentlichung in wissenschaftlichen Journalen eingereicht.This work deals with the topic of metal-organic coordination polymers, a group of materials in which structures are created by the coordination of a ligand to a metal center. This includes metal-organic frameworks, crystalline compounds with potential porosity, and metallogels, in which the coordination between ligand and metal is perturbed and results in disordered structures capable of immobilizing a solvent. By the way of supercritical drying the gels can be converted into porous compounds. Both types of porous materials can be used for gas separation and storage. Eight new carboxylic acids or esters have been synthesized, which were supposed to be used for the synthesis of new metal-organic coordination polymers. Both the metal-organic frameworks as well as the metallogels were supposed to be obtained. The metal-organic frameworks were to undergo single crystal x-ray structure analysis, while the metallogels were subjected to either supercritical or conventional drying and underwent powder x-ray diffraction, infrared spectroscopy, energy dispersive x-ray and elemental analysis. Special focus has been put on the metallogel compounds, of which six new metallogels could be obtained with a single ligand. Three of these compounds have been converted to their respective aero- or xerogels (three aerogels, one xerogel). These aero- and xerogels exhibited high BET surface areas (up to 600 m2 g-1) as well as the highest uptake capacity at that point in time for sulfur dioxide in any known aerogel. Multiple ligands yielded crystalline coordination compounds, which could not be structurally solved. Furthermore, the topic of mixed matrix membranes has been researched. Mixed matrix membranes in this case are crystalline metal-organic frameworks embedded within polymer film, used for gas permeation. The first luminescent mixed matrix membranes, which have been synthesized under inert conditions, were obtained and analyzed. The results have been verified and, if possible, published in scientific journals. | |||||||
Lizenz: | Urheberrechtsschutz | |||||||
Fachbereich / Einrichtung: | Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät » WE Chemie » Anorganische Chemie und Strukturchemie | |||||||
Dokument erstellt am: | 31.05.2019 | |||||||
Dateien geändert am: | 31.05.2019 | |||||||
Promotionsantrag am: | 24.04.2019 | |||||||
Datum der Promotion: | 17.05.2019 |