In order to fulfill the increasing demands for various sustainable and renewable energy sources in future, many efforts have been paid to construct high-efficient energy storage and conversion devices for the corresponding energy sources. The boom of nanomaterials provides new opportunities for the development of high efficient energy related devices. Meanwhile, the fabrication of three-dimensional architecture nanomaterials to replace their planer counterparts for devices fabrication has been regarded as one of the promising strategy to improve the efficiency of devices. In this thesis, through effectively combining three-dimensional micro/nanoarchitecture with atomic layer deposition, we carried out a series of systematic research works on controllable fabrication, assembly and functionalization of three-dimensional micro/nanoarchitecture for high-efficient energy storage and conversion devices. The main achievements are outlined as following: 1. A low-cost and controlled assembly route was employed to construct three-dimensional aluminum doped zinc oxide transparent electrode using atomic layer deposition on varies micro/nanostructures, including three-dimensional nanopore array and three-dimensional porous nanostructure and so on. The two main properties of transparent electrode, electroconductivity and transparence of the synthesized three-dimensional aluminum doped zinc were systematically investigated by the adjusting of doping and growth conditions by atomic layer deposition. The constructed three-dimensional aluminum doped zinc oxide could serve as a good transparent electrode to be used in the new generations of photovoltaic and optoelectronic devices. 2. Core/shell nanostructures with optimal structure and composition could maximize the solar light utilization. A feasible route was performed toward scalable fabrication of well-modulated core/shell nanostructures and can be easily applied to other metal/semiconductor composites for high-performance photoelectrochemical electrodes. An aluminum nanocone array as a substrate, well-defined regular array of aluminum doped zinc oxide/titanium dioxide core/shell nanocones with uniformly dispersed gold nanoparticles was successfully realized through three sequential steps of atomic layer deposition, physical vapor deposition and annealing processes. By tuning the structural and compositional parameters, the advantages of light trapping and short carrier diffusion from the core/shell nanocone array, as well as the surface plasmon resonance and catalytic effects from the gold nanoparticles can be maximally utilized. Accordingly, a remarkable photoelectrochemical performance could be acquired. 3. A cost-effective atomic layer deposition process was introduced to realize well-defined three-dimensional platinum nanotube array based on alumina nano-porous template. Through the special introduction of a low-nitrogen-filling step and the control of atomic layer deposition conditions, continuous and smooth surface of platinum nanotube array could be obtained. And to achieve those platinum nanotube arrays, half numbers of the atomic layer deposition cycles and 10% platinum precursor pulsing time are only needed, compared to conventional atomic layer deposition process. The achieved platinum nanotube array was explored as a current collector to construct three-dimensional core/shell platinum/manganese dioxide nanotube array for supercapacitors. The constructed three-dimensional core/shell nanostructure electrode exhibited a high specific capacitance, an excellent rate capability and a negligible capacitance loss after long-term charging-discharging cycling. 4. An ultra-low loading amount of ultrasmall platinum nanoparticles on three-dimensional bacterial cellulose derived carbon nanofiber was achieved by using a convenient modified atomic layer deposition process. The ultrasmall platinum nanoparticles surface-modified three-dimensional carbon nanofiber exhibited good electrocatalytic activity and stability towards hydrogen evolution reaction. The synthesis process provides a general strategy for minimizing the demand of precious metal catalysts while maintaining their high catalytic efficiency. The achieved results within this dissertation on three-dimensional nanostructures fabrication and functionalization, and the integration in energy storage and conversion device should provide a strong insight and guidance on the design and structure of the high efficient energy storage and conversion devices.
Um der steigende Nachfrage nach nachhaltigen und erneuerbaren Energiequellen in der Zukunft gerecht zu werden, wurden viele Anstrengen unternommen um hoch effiziente Energiespeicher und Bauelemente zur Energieumwandlung zu entwickeln. Insbesondere bieten Nanomaterialien neue Möglichkeiten um energiebezogene Bauelemente noch effizienter zu machen. Hier verspricht man sich von der Herstellung von dreidimensionalen Nanostrukturen weitere Effizienzsteigerungen im Vergleich zu planaren Strukturen. In dieser Arbeit werden hocheffiziente Energiespeicher und -umwandler durch die effektive Kombination von dreidimensionaler Mikro- und Nanotechnologie mit Atomlagenabscheidung hergestellt und systematisch charakterisiert. Im Folgenden die wichtigsten Ergebnisse: 1. Dreidimensionale nanoporöse Aluminiumdotierte Zinkoxid Elektroden wurden kostengünstig und kontrolliert mit Hilfe von Atomlagenabscheidung hergestellt. Die wichtigsten Parameter, Transparenz und elektrische Leitfähigkeit der Elektrode, wurde systematisch charakterisiert und der Einfluss der Dopingkonzentration und der Wachstumsbedingungen wurde analysiert. Es hat sich herausgestellt, dass die dreidimensionalen nanoporöse Aluminiumdotierte Zinkoxid Elektroden sich insbesondere als gute transparente Elektroden in der Photovoltaik und in optoelektronischen Bauelementen eignen. 2. Kern/Mantelnanostrukturen mit optimierter Struktur und Zusammensetzung können die ausbaute von Sonnenlicht deutlich erhöhen. Eine vielversprechende Route mit starkem Fokus auf die skalierbare Herstellung von gut modulierten Kern/Mantel-Nanostrukturen wurde entwickelt, welche leicht an andere Metall und Halbleiter für photoelektrochemische Elektroden angepasst werden kann. Als Substrat dient ein regelmäßig angeordnetes Aluminium nano-Kegel-Array, welches mit einer Aluminium-dotiertem Zinkoxid / Titandioxid Kern/Mantel Struktur und regelmäßig verteilten Goldnanopartikeln überzogen ist. Die Herstellung wurde Hilfe von Atomlagenabscheidung, physikalischer Dampfabscheidung und einem Glühprozess realisiert. Durch gezielte Abstimmung der Struktur und Zusammensetzung konnte der Lichteinfang verbessert und die Ladungsträgerdiffusion optimiert werden. Plasmonenresonanz und katalytische Effekte konnten durch Goldnanopartikel kontrolliert werden. Dementsprechend konnte eine bemerkenswerte photoelektrochemische Leistungsfähigkeit erzielt werden. 3. Ein kostengünstiger Prozess für die Synthese von dreidimensionalen Platin Nanoröhren-Arrays, basierend auf der Atomlagenabscheidung und nanoporösen Templaten, wurde entwickelt. Dies gelang durch die Einführung eines low-nitrogen-filling Schritts. Kontinuierliche Platin Nanoröhren mit glatter Oberfläche wurden erzielt. Dabei wurde die Anzahl der Zyklen halbiert und die Pulszeit des Platinprecursors um 10 % reduziert im Vergleich zu herkömmlichen Verfahren. Die hergestellten Platinnanoröhren-Arrays wurden als Stromkollektoren für dreidimensionale Pt/MnO2 Kern/Mantel Strukturen in Superkondensatoren eingesetzt. Die synthetisierte Struktur zeigte eine hohe spezifische Kapazität, gute Performance unter schneller Entladung und eine gute Zyklenbeständigkeit. 4. Eine ultra-niedrige Lademenge von sehr kleinen Platin Nanopartikeln auf Kohlenstoffnanofasern, welche mittels bakterieller Zellulose hergestellt wurde, wurde mit Hilfe der Atomlagenabscheidung erzielt. Die mit Platinpartikeln oberflächenmodifizierte Kohlenstoffnanofasern zeigten gute elektrokatalytische Aktivität und Stabilität gegenüber der Wasserstoffentwicklungsreaktion. Das Syntheseverfahren stellt eine allgemeine Strategie dar, um den Einsatz von Edelmetallkatalysatoren unter Beibehaltung ihrer hohen katalytischen Effizienz zu minimieren. Die im Rahmen dieser Arbeit erzielten Ergebnisse in Bezug auf die Herstellung von dreidimensionalen Nanostrukturen, ihre Funktionalisierung und die Implementierung in Bauelemente zur Energiespeicherung und -umwandlung, sollte eine starke Basis für zukünftige Bauelemente mit verbesserter Leistung liefern.