The aim of this thesis was the reproducible processing and upscaling of ITO-free flexible polymer solar modules with respect to high efficiency, low cost and high stability. In order to achieve the aim of reproducible efficient polymer solar cells, three different material systems (P3HT:PCBM, P3HT:ICBA und PCDTBT:PC70BM) were analyzed, investigated and optimized by using two coating methods (spin-coating and doctor blade), resulting in relatively high efficiencies.To avoid the defects and the high cost of ITO, we used in this work successfully a highly conductive PEDOT: PSS formulation (PH1000) and a combination of PH1000 coated on top of a silver grid (from PolyIC) on PET foil as ITO replacements. Thus we achieved comparable efficiencies on ITO-PET substrates and reached the aim of an ITO replacement.The stability of sealed ITO-free polymer solar cells was improved in comparison to the sealed solar cells on ITO-foil, by life time measurements up to 400 hours under illumination of about 1 sun light intensity. The best sealed solar cell structure was:barrier/PET/PH1000/PCDTBT:PC70BM/TiOX/Aluminium/UV-glue/barrier/PET;thi s structure yielded an efficiency of about 60% of the initially measuredefficiency after a lifetime measurement of 400 hours. All layers (PEDOT: PSS, PH1000, PCDTBT: PC70BM, TiOx) except aluminum were processed in air, based on production-related roll-to-roll processing. Finally, solar modules were realized using mechanical structuring up to a module area of 150 cm². Based on P3HT: PCBM, the module efficiency yielded 2.2%, and, using PCDTBT: PC70BM 3.2% on ITO-PET and 2.2% on PH1000-PET, each on a module area of 25 cm². On the basis of doctor blade coated active layers, the modules were structured by laser ablation in cooperation with the laser centrum in Hannover (LZH). This yielded at first only 1.5% solar module efficiency on ITO glass. On flexible ITO-foil a module efficiency of about 3% was achieved in a combined process of laser ablation and deposition of the metal back electrode with a shadow mask.
Ziel der vorliegenden Doktorarbeit war die reproduzierbare Prozessierung und Aufskalierung von ITO-freien, flexiblen Polymersolarmodulen unter den Randbedingungen hoher Effizienz, niedriger Kosten und hoher Stabilität. Um das Ziel reproduzierbarer effizienter Polymersolarzellen erreichen zu können, wurden drei unterschiedliche Materialsysteme (P3HT:PCBM, P3HT:ICBA und PCDTBT:PC70BM) mittels zweier Beschichtungsmethoden (spin-coating und Rakeln) untersucht und optimiert, wobei relative hohe Effizienzen erreicht wurden.Um die Defekte und die hohen Kosten von ITO zu vermeiden, wurden in dieser Arbeit erfolgreich eine hochleitfähige PEDOT:PSS-Formulierung (PH1000) und eine Kombination aus mit Silbergitter beschichteten Folien (Hersteller PolyIC) und PH1000-Beschichtung als ITO-Ersatz verwendet. Hiermit konnten vergleichbare Effizienzen zu ITO-PET-Substraten erzielt und somit das Ziel der Realisierung eines ITO-Ersatzes erreicht werden.Die Stabilität ITO-freier versiegelter Polymersolarzellen konnte in einem Beobachtungszeitraum von 400 h unter kontinuierlicher Beleuchtung von ca. 1 Sonne Intensität im Vergleich zu versiegelten Polymersolarzellen basierend auf ITO-PET-Substraten verbessert werden. Als optimaler Aufbau flexibler Solarzellen wurde ein Schichtsystem von Barriere/PET/PH1000/PCDTBT:PC70BM/TiOX/Aluminium/UV-Kleber/Barriere/PET identifiziert; dieser Aufbau erreichte noch circa 60% der gemessenen Starteffizienz nach einer Lebensdauermessung von 400 Stunden. Alle Schichten (PEDOT:PSS, PH1000, PCDTBT:PC70BM, TiOX) außer Aluminium wurden an Luft in Anlehnung an die produktionsnahe Rolle-zu-Rolle-Prozessierung prozessiert.Schließlich konnten Solarmodule mithilfe mechanischer Strukturierung bis zu einer Modulfläche von 150 cm² realisiert werden. Mit P3HT:PCBM konnten 2,2%Effizienz, mit PCDTBT:PC70BM, 3,2% auf ITO-PET und 2,2% auf PH1000-PET, jeweils auf einer Modulfläche von 25 cm² erreicht werden. Auf Basis von gerakelten Aktivschichten wurde die Modulstrukturierung mittels Laserablation in Zusammenarbeit mit dem Laser-Zentrum Hannover (LZH) durchgeführt. Hierbei konnten zuerst nur 1,5% Solarmoduleffizienz auf ITO-Glas erreicht werden. Auf flexibler ITO-Folie wurden schließlich in einem kombinierten Prozess aus Laserstrukturierung und Bedampfung der Metalrückelektrode über einer Schattenmaske circa 3% Solarmoduleffizienz erreicht.