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Enzymatic valorization of sustainable carbon sources

  • In this thesis, new catalysts as well as unprecedented approaches for the valorization of sustainable carbon sources were investigated. The first part deals with the design of catalysts for photocatalytic CO2 reduction (Articles I&II). The promiscuous activity of phenolic acid decarboxylase from Bacillus subtilis (BsPAD) was found to catalyze CO2 reduction (Article I). This cofactor-free enzyme could facilitate the replacement of (noble) metal catalysts regularly employed in CO2 reduction. Based on these findings, additional enzyme catalysts were identified for photocatalytic CO2 reduction. The second part (Articles III-VII) focuses on the valorization of resources obtained from biomass, such as olive mill waste water or lignin, by the promising acyltransferases/hydrolase PestE from Pyrobaculum calidifontis VA1 (Articles IV-VII). The potential of PestE for the valorization of sustainable sources has been demonstrated by enzyme engineering and use in (chemo)enzymatic cascade reactions leading to value-added products.
  • In dieser Arbeit wurden neue Katalysatoren sowie noch nie dagewesene Ansätze für die Valorisierung nachhaltiger Kohlenstoffquellen untersucht. Der erste Teil befasst sich mit der Entwicklung von Katalysatoren für die photokatalytische CO2-Reduktion (Artikel I und II). Es wurde festgestellt, dass die promiskuitive Aktivität der Phenolsäure-Decarboxylase aus Bacillus subtilis (BsPAD) die CO2-Reduktion katalysieren kann (Artikel I). Dieses kofaktorfreie Enzym könnte den Ersatz von (Edel-)Metallkatalysatoren erleichtern, die üblicherweise bei der CO2-Reduktion eingesetzt werden. Auf der Grundlage dieser Erkenntnisse wurden weitere Enzymkatalysatoren für die photokatalytische CO2-Reduktion identifiziert. Der zweite Teil (Artikel III-VII) befasst sich mit der Verwertung von aus Biomasse gewonnenen Ressourcen, wie z. B. Abwässer aus Olivenmühlen oder Lignin, durch die vielversprechenden Acyltransferasen/Hydrolasen PestE aus Pyrobaculum calidifontis VA1 (Artikel IV-VII). Das Potenzial von PestE für die Inwertsetzung nachhaltiger Quellen wurde durch Enzym-Engineering und die Verwendung in (chemo-)enzymatischen Kaskadenreaktionen gezeigt, die zu wertschöpfenden Produkten führen.

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Metadaten
Author: Henrik TerholsenORCiD
URN:urn:nbn:de:gbv:9-opus-85342
Title Additional (German):Enzymatische Verwertung von nachhaltigen Kohlenstoffquellen
Referee:Prof. Dr. Uwe T. Bornscheuer, Prof. Dr. Per-Olof Syrén, Prof. Dr. Jörg Pietruszka
Advisor:Prof. Dr. Uwe T. Bornscheuer
Document Type:Doctoral Thesis
Language:English
Year of Completion:2023
Date of first Publication:2023/05/16
Granting Institution:Universität Greifswald, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät
Date of final exam:2023/04/25
Release Date:2023/05/16
Tag:Acyltransferases; CO2-reduction
GND Keyword:Biokatalysis, Protein engineering, Sustainablity
Page Number:198
Faculties:Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät / Institut für Chemie und Biochemie
DDC class:500 Naturwissenschaften und Mathematik / 500 Naturwissenschaften