14C via accelerator mass spectrometry (AMS) as a tracer and dating tool in the study of paddy soil carbon dynamics

Soils, globally containing about 2,500 gigatonnes of carbon, are supposed to behave as sink as well as source for atmospheric carbon dioxide (CO2). Due to a higher carbon (C) sequestration potential compared to vegetation and atmosphere, soils have been suggested as the most appropriate potential sink for atmospheric carbon. Thus, soils are considered to be of outstanding importance within the system of climate change. Thereby, especially the types of land-use and management practices seem to influence the processes that mitigate the loss of soil organic carbon (SOC) and increase C sequestration. One of the most important kinds of land-use is the cultivation of soils with wetland rice (paddy soils), since the staple food of more than 50 percent of the world’s population is based on rice. Also in regards to the global carbon cycle paddy soils are of importance. The cultivation of wetland rice leads to decreased decomposition rates in the relevant soils and therefore, supports the accumulation of SOC caused by water logged conditions during flooded periods. The outcomes are high SOC levels observed in topsoils and an assumed high carbon sequestration potential. Owing to the high potential of paddy soils to sequester carbon, according to a foreseeable increase of the atmospheric CO2 concentration, and due to a continuous increase in land under wetland rice cultivation it is crucial to understand the mechanisms, which influence the carbon dynamics under paddy management. Hence, soils from a chronosequence of 50 to 2,000 years of agricultural use were sampled and investigated. The study sites belong to one of the oldest paddy soil regions in the world, near the southern coast of Hangzhou Bay around Cixi, Zhejiang Province, China. The parent material consists of estuarine sediment that was deposited in the Hangzhou Bay after passing the Yangtze delta. Its uniform composition provided the comparative investigation of soil carbon dynamics under the land management practice of wetland rice-paddies against upland-crops. For this purpose radiocarbon (14C) measurements by accelerator mass spectrometry (AMS) were made at the Leibniz-Laboratory (Kiel). Particularly, the origin and the distribution of soil organic carbon present in subsoil horizons was investigated in this study. The parent material is characterized by a total organic carbon (TOC) content of ca. 0.3 % and a 14C concentration of ca. 50 pMC (percent modern carbon). After being diked-in, gradients in TOC and 14C of the ten investigated soil profiles developed under the influence of an intensified cultivation. Results of 14C measurements reveal the formation of a dense plough pan within the first five decades of paddy rice cultivation and thus, disclose a seriously reduced, but not totally prevented, downward transport of soil organic matter (SOM). In the paddy topsoils the ‘original’ SOC with a radiocarbon signature depleted in 14C gets replaced by ‘fresh’ material with modern 14C signals within decades. The equilibrium times for TOC and 14C in the subsoils are in the order of centuries. To reveal the main source of organic carbon (OC) present in the subsoil the entire SOC pool was chemically fractionated into three SOM fractions: the acid soluble fulvic acid (FA), the alkali soluble humic acid (HA) and the insoluble humin fraction (alkali residue). Results disclose the fulvic acid fraction, which is assumed to be the most mobile fraction among the three groups of humic substances, as the main driver for the input of organic matter into the subsoil. FA’s show an average contribution of about 50 % on SOC with a maximum of 65 % in the 2,000-year old paddy soil. The average HA contribution is less than 20 % for all soil profiles, while the humin fraction represents ca. 30 % of the SOC. Since fulvic acids are the major component of dissolved organic matter (DOM), the relocation of organic matter through the plough pan, transported by percolating water, was identified as the main driver for subsoil ‘OC-refreshing’ in paddy subsoils. A second source for subsoil OC in paddy soils could be identified by plant roots and root exudates with 14C concentrations up to 128 % of the modern standard. The plant remains were found far below the plough pan (1 m) and could be related to Oryza sativa, partly by means of DNA isolation and 18S rDNA analysis. After the quantification of the different SOC fractions, a classification of TOC into two conceptual C pools provided a more detailed insight into SOC dynamics. Based on a time-dependent steady-state box model mean residence times and pool sizes were calculated. Depending on the depth, results reveal a fast cycling SOC pool with residence times ranging from 1.5 to 21 years. The stabilized SOC pool reveals residence times between 150 and 2,000 years. The quantitative relevance of the modeled SOC pools is strongly affected by the initial model parameters. The proportion of the conceptual SOC pools on TOC at the beginning of the time series governs the resulting pool sizes significantly. However, the applied calculations were confirmed as an appropriate tool to estimate turnover rates of SOC in young paddy soils. Furthermore, it was possible to calculate mean residence times not only for the topsoil but also for deep subsoil horizons. In summary, the results presented in this thesis suggest a dynamic balance of OC fluxes, rather than a long-term stabilization of SOC within paddy soils.

Böden speichern weltweit etwa 2500 Gigatonnen Kohlenstoff (C). Sie fungieren dabei sowohl als Senke als auch als Quelle für atmosphärisches Kohlendioxid (CO2). Aufgrund ihrer Fähigkeit mehr Kohlenstoff zu binden als die Vegetation und die Atmosphäre wurden Böden als die am besten geeigneten Kohlenstoffsenken ausgemacht. Böden stellen daher einen wichtigen Faktor im System der globalen Klimaveränderung dar. Die Prozesse, die einerseits den Verlust von bodeneigenem Kohlenstoff vermindern und andererseits Kohlenstoffspeicherung in Böden verstärken sind dabei vor allem von der Art der Landnutzung beeinflusst. Eine der weltweit bedeutendsten Landnutzungsformen ist die Bewirtschaftung von Nassreisböden (paddies), da diese mehr als der Hälfte der Weltbevölkerung als Hauptnahrungsmittellieferant dienen. Auch in Hinblick auf eine auf den CO2 Anstieg zurückzuführende globale Erwärmung sind paddies aufgrund ihrer Relevanz für den globalen Kohlenstoffkreislauf von Bedeutung. In den betroffenen Böden führt der Anbau von Nassreis zu verminderten Abbauraten der organischen Bodensubstanz (OBS) und die herbeigeführte Wasserüberstauung begünstigt die Anreicherung bodeneigenen Kohlenstoffs. Als Konsequenz ergeben sich hohe Gehalte an organischem Kohlenstoff (OC) in den Oberböden und das bereits erwähnte hohe Potential Kohlenstoff zu speichern. Aufgrund des hohen Kohlenstoffspeicherungspotentials, eines fortwährenden CO2 Anstiegs in der Atmosphäre und einer kontinuierlichen Zunahme von Flächen mit Nassreiskultivierung ist es von großer Bedeutung die Mechanismen, die die Kohlenstoffdynamik unter Reisanbau beeinflussen, zu verstehen. Aus diesem Grund wurden Böden einer sich über 2000 Jahre erstreckenden Chronosequenz beprobt und untersucht. Das Untersuchungsgebiet gehört zu einer der ältesten Reisanbauregionen der Welt und liegt an der Südküste der Bucht von Hangzhou, nahe der Stadt Cixi (Provinz Zhejiang), China. Das Ausgangsmaterial besteht aus Sediment, das aus dem Jangtsekiang-Delta kommend, in der Bucht von Hangzhou abgelagert wurde. Seine einheitliche Zusammensetzung ermöglicht die vergleichende Untersuchung der Kohlenstoffdynamik unter der Landnutzungsform Nassreisanbau gegenüber Nicht-Reisanbau. Zu diesem Zweck wurden Radiokohlenstoffmessungen (14C) mittels Beschleuniger-Massenspektrometrie (AMS) im Leibniz-Labor (Kiel) durchgeführt. In dieser Arbeit wurde insbesondere die Herkunft und Verteilung bodeneigenen Kohlenstoffs im Unterboden untersucht. Der Gesamtanteil des organischen Kohlenstoffs (TOC) im Ausgangssediment beträgt etwa 0,3 % und die 14C Konzentration beträgt ca. 50 pMC (percent modern carbon). Unmittelbar nach Abschluss von Landgewinnungsmaßnahmen bildeten sich unter dem Einfluss intensivierter Kultivierung OC und 14C Gradienten in den zehn untersuchten Bodenprofilen. 14C Messungen zeigen, dass es durch Nassreisanbau innerhalb der ersten fünf Jahrzehnte zur sukzessiven Bildung einer kompakten Zone (plough pan) kommt, welche den nach unten gerichteten Transport der OBS deutlich reduziert aber nicht vollständig unterbindet. Der noch aus dem Ausgangsmaterial stammende, an 14C verarmte Kohlenstoff, wird im Oberboden der paddies innerhalb von Jahrzehnten durch „frischen“ Kohlenstoff mit modernem 14C Signal ersetzt. Derselbe Prozess nimmt im Unterboden mehrere Jahrhunderte in Anspruch. Um den Ursprung des im Unterboden befindlichen Kohlenstoffs zu ermitteln, wurde die OBS einer chemischen Fraktionierung unterzogen, resultierend in drei Fraktionen: säurelösliche Fulvinsäuren, basenlösliche Huminsäuren und die unlösliche Huminfraktion. Unter den gewonnen Fraktionen konnte die Fulvinsäure, welche als die mobilste Fraktion unter den Huminstoffen gilt, als hauptverantwortliche Fraktion für die Zufuhr von Kohlenstoff in den Unterboden identifiziert werden. Die Fulvinsäuren machen einen durchschnittlichen Anteil von 50 % an der OBS aus mit einem Maximum von 65 % im ältesten paddy. Die Huminsäuren umfassen im Durchschnitt weniger als 20 % der OBS. Die verbleibenden 30 % können den Huminen zugerechnet werden. Da sich die OBS überwiegend aus löslichen Fraktionen zusammensetzt, gelangt ein Großteil des sich im Unterboden befindlichen Kohlenstoffs durch Wassertransport dorthin. Als eine weitere Möglichkeit organisches Material mit modernen 14C Gehalten in den Unterboden zu bringen, konnte die Zufuhr von OC mittels Pflanzenwurzeln nachgewiesen werden. Die Pflanzenreste wurde in Tiefen von bis zu einem Meter gefunden und konnten teilweise durch DNA Analysen als Reis (Oryza sativa) identifiziert werden. Nach der Quantifizierung der verschiedenen OBS Fraktionen wurde der gesamte organische Kohlenstoff in zwei konzeptionelle Kohlenstoffpools eingeteilt, um die C-Dynamik genauer zu untersuchen. Unter Verwendung eines Abbau- und Verlagerungsmodels wurden Verweildauern und Größen von Kohlenstoffpools berechnet. In Abhängigkeit von der Tiefe ergaben die Berechnungen einen sich schnell umsetzenden C-Pool mit Verweildauern von 1,5 bis 21 Jahren. Der stabilisierte C-Pool ist durch Verweildauern zwischen 150 und 2000 Jahren gekennzeichnet. Dabei ist die Poolgröße in hohem Maße von den Eingangsparametern des Models abhängig. Die Aufteilung des TOC zu Beginn der Berechnungen beeinflusst die sich ergebenen Poolgrößen in erheblicher Weise. Die hier angewendeten Berechnungen erwiesen sich als nützliches Werkzeug zur Bestimmung von OC Umsatzraten in jungen paddies. Darüber hinaus war es möglich, Verweildauern nicht nur für Oberböden abzuschätzen, sondern auch für Unterböden. Zusammenfassend lassen die Ergebnisse dieser Arbeit den Schluss zu, dass Nassreisböden eher durch ein dynamisches Gleichgewicht von OC Flüssen gekennzeichnet sind als durch die langfristige Stabilisierung der OBS.

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