Investigating the Dynamics of Aggregation in Chromophores used in Organic Photovoltaics with the Help of Simulations

Titelangaben

Axel, Bourdick:
Investigating the Dynamics of Aggregation in Chromophores used in Organic Photovoltaics with the Help of Simulations.
Bayreuth , 2020 . - 146 S.
( Dissertation, 2020 , Universität Bayreuth, Bayreuther Graduiertenschule für Mathematik und Naturwissenschaften - BayNAT )

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Abstract

Aufgrund der Endlichkeit fossiler Energiequellen ist es notwendig eine nachhaltige, diversifizierte Energieversorgung in der Zukunft zu entwickeln. Hierbei ist ein naheliegender Ansatz, die Einstrahlung der Sonne direkt nutzbar zu machen. Organische Photovoltaik ist in den letzten Jahren zu einem sich sehr schnell entwickelnden Feld geworden, mit einer großen Breite an vielversprechenden Systemen, die für potenzielle industrielle Anwendungen untersucht werden. Organische Solarzellen können einfach und schnell hergestellt und auf flexiblen Materialien aufgetragen werden, wodurch sich ein breites Spektrum neuer Anwendungsgebiete ergibt. Obwohl in den letzten Jahren viele Fortschritte gemacht wurden, gibt es immer noch großen Forschungsbedarf, aufgrund von relativ kleiner Effizienz und kurzer Lebensdauer. Die Eigenschaften eines Bauelements hängen wesentlich mit der nano- und mesoskopischen Struktur des Materials zusammen. Eine kontinuierliche Herausforderung hierbei ist es, die Dynamik der molekularen Aggregation, aus der sich größere Strukturen ergeben, besser zu verstehen. Die molekulare Anordnung bestimmt die Bildung von geordneten und ungeordneten Strukturen, die die elektrooptischen Eigenschaften des fertigen Bauelements bestimmen. Erkenntnisse über diesen Aggregationsprozess können genutzt werden, um optimierte Molekularstrukturen mit speziellen Eigenschaften, oder für bestimmte Anwendungen, zu entwerfen. Diese Dissertation untersucht den molekularen Aggregationsprozess von Chromophoren mit Molekulardynamik und Dichtefunktionaltheorie Computersimulationen. Diese Methoden sind gut geeignet, um experimentelle Ergebnisse zu ergänzen und so ein tieferes Verständnis über die zugrunde liegenden Prozesse zu gewinnen. Wir untersuchen vielversprechende Systeme, die aus viel genutzten chemischen Bausteinen aufgebaut sind, zum Beispiel die Moleküle p-DTS(FBTTh2)2 („T1“) und p-SIDT(FBTTh2)2 („H1“), und dazu entworfen wurden, bestimmte Fragestellungen, wie den Einfluss der Symmetrie oder Rotationsfreiheit, zu beantworten. Wir benutzen Kraftfelder, die mit quantenchemischen Methoden optimiert wurden, um genaue Modelle der Systeme zu erstellen. So können wir molekulare Eigenschaften, wie die Interaktion mit verschiedenen Lösungsmitteln, die möglichen Strukturen, die sich ergeben können, die Freie Energie des Aggregationsprozesses oder die elektrischen Eigenschaften der Aggregate untersuchen. Mit dieser Herangehensweise gelingt es uns kontraintuitive Ergebnisse zu erklären und ein kohärentes Bild des Aggregationsprozesses für verschiedene Systeme zu zeichnen. Wir analysieren die Rolle von oft verwendeten Herstellungsparametern wie Flexibilität, Symmetrie, und Löslichkeit. So gelingt es uns Erkenntnisse zu gewinnen, die bei dem Entwurf von neuen, hochleistungsfähigen organischen Halbleitern für eine Vielzahl von Anwendungen, als Hilfe genutzt werden können.

Abstract in weiterer Sprache

Due to the finite nature of fossil energy sources it is necessary to develop a sustainable, diversified energy supply in the future. Directly harvesting solar energy is hereby a straightforward approach. Organic photovoltaics has become a rapidly developing field in recent years, in which a wide variety of promising systems are investigated for potential industrial applications. Organic solar cells are easy and cheap to manufacture and can be applied to flexible materials, which enables a broad spectrum of new applications. Although a lot of progress has been made in recent years, there is still a large need for research, because they achieve relatively low efficiency and lifetime. The device properties depend crucially on the nano- and mesoscopic structure. An ongoing challenge hereby is to understand the dynamics of molecular aggregation from which the larger domains emerge. The molecular arrangement determines the formation of ordered and unordered domains in a material, which defines the electrooptical properties of the final device. Insights about the aggregation process can be used to design molecules optimized for specific properties and applications. This thesis investigates the molecular aggregation process of chromophores with molecular dynamics and density functional theory computer simulations. These methods are well suited to complement experimental results and to develop a deeper understanding of the underlying processes. We investigate promising systems made of widely used building blocks, for example the molecules p-DTS(FBTTh2)2 („T1“) and p-SIDT(FBTTh2)2 („H1“), designed to tackle specific questions like symmetry or torsional freedom. We use force fields refined by quantum chemical calculations in order to make accurate models. With this we can investigate molecular properties like the interaction with the solvent, the possible structures, the free energy of the aggregation process or the electronic properties of the aggregates. With this approach we are able to explain counterintuitive results and paint a coherent picture of the aggregation process for various systems. We analyse the role of often used design parameter like flexibility, symmetry, and solubility. Therefore, we obtain insights, which will allow for guidance in the structural design of novel, high-performance organic semiconductors for a wide range of device applications.