Open Access

Julia Katharina Kraus

• Organic photovoltaic cells (OPVCs) use organic semiconductors, i.e. conjugated polymers or molecular materials, as active layer for the direct conversion of sunlight into electricity. In their simplest form, OPVCs comprise two electrodes, enclosing a light-harvesting active layer with a total thickness of only a few hundred nanometers. Moderate material costs, fast and cheap production at low temperature as well as the possibility to produce large area flexible modules make organic photovoltaics a promising technology for thin-film solar cells including the compatibility with role-to-role processing for high volume output. Thanks to intensive research, power conversion efficiencies exceeding ten percent can already be achieved with laboratory scale cells. However, the commercial breakthrough of organic photovoltaics as cost-efficient energy source still depends on further progress concerning challenges - amongst others, improving efficiencies in modules, enhancing long-term stability,Organic photovoltaic cells (OPVCs) use organic semiconductors, i.e. conjugated polymers or molecular materials, as active layer for the direct conversion of sunlight into electricity. In their simplest form, OPVCs comprise two electrodes, enclosing a light-harvesting active layer with a total thickness of only a few hundred nanometers. Moderate material costs, fast and cheap production at low temperature as well as the possibility to produce large area flexible modules make organic photovoltaics a promising technology for thin-film solar cells including the compatibility with role-to-role processing for high volume output. Thanks to intensive research, power conversion efficiencies exceeding ten percent can already be achieved with laboratory scale cells. However, the commercial breakthrough of organic photovoltaics as cost-efficient energy source still depends on further progress concerning challenges - amongst others, improving efficiencies in modules, enhancing long-term stability, increasing device area and solving encapsulation issues. While the progress during the first years of research on OPVCs was largely achieved by trial and error experiments and material screening, further efficiency improvements require a detailed understanding of the fundamental processes occurring in organic solar cells. This work contributes to this approach by establishing a correlation between structural and electronic properties, microscopic transport phenomena and macroscopic parameters determining solar cell performance for different prototypes of organic molecular materials. In this context, organic/organic and electrode/organic interfaces play a major role - as they crucially influence exciton dissociation, charge carrier recombination and charge extraction. Within this work, relations between growth parameters and the resulting structures and morphologies between molecular materials with different shapes are identified - either deposited subsequently forming a planar interface or simultaneously in molecular blends. Besides morphological aspects, the electronic structure of these interfaces plays an equally important role in OPVCs. While the electrode/organic contacts are responsible for charge carrier extraction, efficient exciton dissociation and charge carrier generation is decisively influenced by the donor/acceptor interface. Thus, all processes and device parameters are strongly dependent on adjusted energy level alignment and optimized offsets at these interfaces. A variety of studies on polymeric solar cells identified the energetics at the donor/acceptor interface as a limiting factor for the efficiency of polymer devices. This work provides an experimentally validated understanding for these limitations in OPVCs based on molecular materials which allows quantifying recombination losses and working out the peculiarities of crystalline organic thin-film solar cells as compared to their polymeric counterparts. Altogether, the present thesis provides a comprehensive picture of true electronic structures at the relevant interfaces, the dependence of film growth conditions on structure and morphology, and finally identifies correlations to device function. Concerning the material choice, pioneering work on the new donor material diindenoperylene (DIP) in combination with the fullerene C60 is carried out - finally leading to its successful application in organic solar cells.…
• In organischen Solarzellen (engl.: organic photovoltaic cells, OPVCs) kommen organische Halbleitermaterialien, d.h. konjugierte Polymere oder molekulare Materialien, als aktive Schicht für die direkte Umwandlung von Sonnenlicht in elektrischen Strom zum Einsatz. In ihrer einfachsten Form bestehen OPVCs aus zwei Elektroden, die eine lichtaktive Schicht einschließen. Dabei kann die Gesamtdicke des Bauteils nur einige hundert Nanometer betragen. Zu den Vorteilen dieser neuartigen Solarzellen-Technologie zählen unter anderem vergleichsweise geringe Materialkosten, kostengünstige Herstellungsverfahren bei relativ niedrigen Temperaturen (z.B. Rolle-zu-Rolle Verfahren) sowie die Möglichkeit zur Produktion großflächiger, flexibler Module. Dank intensiver Forschung können bereits Laborzellen mit Wirkungsgraden von über 10% erzielt werden. Um mit der organischen Photovoltaik einen kommerziellen Durchbruch als kostengünstige Energiequelle zu erzielen, müssen noch Steigerungen der Effizienz aberIn organischen Solarzellen (engl.: organic photovoltaic cells, OPVCs) kommen organische Halbleitermaterialien, d.h. konjugierte Polymere oder molekulare Materialien, als aktive Schicht für die direkte Umwandlung von Sonnenlicht in elektrischen Strom zum Einsatz. In ihrer einfachsten Form bestehen OPVCs aus zwei Elektroden, die eine lichtaktive Schicht einschließen. Dabei kann die Gesamtdicke des Bauteils nur einige hundert Nanometer betragen. Zu den Vorteilen dieser neuartigen Solarzellen-Technologie zählen unter anderem vergleichsweise geringe Materialkosten, kostengünstige Herstellungsverfahren bei relativ niedrigen Temperaturen (z.B. Rolle-zu-Rolle Verfahren) sowie die Möglichkeit zur Produktion großflächiger, flexibler Module. Dank intensiver Forschung können bereits Laborzellen mit Wirkungsgraden von über 10% erzielt werden. Um mit der organischen Photovoltaik einen kommerziellen Durchbruch als kostengünstige Energiequelle zu erzielen, müssen noch Steigerungen der Effizienz aber auch der Langzeitstabilität erreicht werden - für deren Realisierung jedoch zunächst ein detailliertes Verständnis der zugrunde liegenden Prozesse unverzichtbar ist. Die vorliegende Arbeit trägt zu diesem Ansatz bei, indem eine Korrelation zwischen strukturellen und elektronischen Eigenschaften hergestellt wird sowie ein Zusammenhang zwischen mikroskopischen Transport-Phänomenen und makroskopischen Bauteil-Parametern. Als aktive Halbleiter kommen dabei verschiedene prototypische molekulare Materialien zum Einsatz. Von besonderer Bedeutung sind dabei die Grenzflächen zwischen den organischen Halbleitern aber auch der Übergang zu den Elektroden, da diese einen entscheidenden Einfluss auf die Dissoziation der Exzitonen aber auch auf die Ladungsträgerextraktion haben. Im Rahmen der Arbeit werden die Zusammenhänge zwischen Wachstums-Parametern und der daraus resultierenden Struktur und Morphologie der molekularen Materialien unterschiedlicher Formen identifiziert. Dabei werden sowohl planare Grenzflächen als auch molekulare Mischungen untersucht. Neben morphologischen Aspekten spielt auch die elektronische Struktur dieser Grenzflächen eine wichtige Rolle in OPVCs. Während der Übergang zwischen Elektrode und organischem Halbleiter für die Ladungsträgerextraktion verantwortlich gemacht werden kann, bestimmt die Donator/Akzeptor-Grenzfläche die Effizienz der Exzitonenerzeugung und -trennung. So hängen diverse Bauteilparameter stark von der relativen Lage der jeweiligen Energieniveaus ab. Eine Vielzahl von Studien an polymeren Solarzellen zeigte, dass die Energieverhältnisse an der Donator/Akzeptor-Grenzfläche als limitierender Faktor für die Effizienz der Polymer-Zellen gelten. Innerhalb der vorliegenden Arbeit wird die Übertragbarkeit dieses Zusammenhangs für OPVCs basierend auf molekularen Materialien überprüft und Rekombinationsverluste quantifiziert. Insgesamt wird ein umfassendes Bild von molekularen organischen Solarzellen vorgestellt, welches die elektronische Struktur an den relevanten Grenzflächen beinhaltet, die Auswirkung der Filmwachstumsbedingungen auf Struktur und Morphologie beleuchtet und schließlich deren Einfluss auf das Bauteilverhalten zeigt. Im Zentrum der Arbeit steht ein neues Materialsystem bestehend aus dem Donator Diindenoperylen (DIP) und dem Fulleren C60, welches in diesem Umfang erstmalig als aktives Halbleitersystem in OPVCs untersucht wurde.…