Simulationen zur Deformation von verschlauften Polymer Systemen unter Variation der Temperatur

URN zum Zitieren dieses Dokuments:: urn:nbn:de:bvb:355-opus-6247
DOI zum Zitieren dieses Dokuments:: 10.5283/epub.10417

Wacha, Marcus

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Veröffentlichungsdatum dieses Volltextes: 07 Feb 2006 07:44

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Dokumentenart:	Hochschulschrift der Universität Regensburg (Dissertation)
Open Access Art:	Primärpublikation
Datum:	6 Februar 2006
Begutachter (Erstgutachter):	Stefan (Prof. Dr.) Kreitmeier
Tag der Prüfung:	10 Januar 2006
Institutionen:	Physik > Institut für Experimentelle und Angewandte Physik > Entpflichtete oder im Ruhestand befindliche Professoren > Arbeitsgruppe Dietmar Göritz
Stichwörter / Keywords:	Simulation , Computersimulation , Monte-Carlo-Simulation , Deformation , Polymere , Verhakung <Polymere> , Verschlaufung , Entanglement , simulation , computer simulation , monte-carlo , deformation , entanglement
Dewey-Dezimal-Klassifikation:	500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
Status:	Veröffentlicht
Begutachtet:	Ja, diese Version wurde begutachtet
An der Universität Regensburg entstanden:	Ja
Dokumenten-ID:	10417

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Zusammenfassung (Deutsch)

Zusammenfassung (Deutsch)

Im Rahmen dieser Arbeit wird der Einfluss von Verschlaufungen auf das Deformationsverhalten definiert verschlaufter Polymersysteme untersucht.
Dies geschieht mittels Computersimulationen, wobei das dreidimensionale kontinuierliche Bond-Fluktuations-Modell (CBFM) in Kombination mit dem statistischen Monte-Carlo Verfahren zum Einsatz kommt. Durch die Einführung einer attraktiven Van-der-Waals Wechselwirkung zwischen den einzelnen Monomeren ist es zudem möglich, den Einfluss der Temperatur auf den Deformationsprozess zu untersuchen. Die verwendete Deformationsmethode basiert auf dem Potentialensemble von Cook, wobei die Deformation durch die Ankopplung externer Potentiale an die Systemgrenzen erfolgt.
Es wurden Simulationen zum Deformationsverhalten von drei unterschiedlichen Basissystemen sowie von zwei Referenzsystemen, dem Sternsystem und der Einzelkette, bei verschiedenen inversen Temperaturen durchgeführt. Die Basissysteme unterscheiden sich dabei lediglich in der Orientierung der Verschlaufung bezüglich der Deformationsachse. Neben der Temperatur wurde auch der Einfluss der Verschlaufungszahl sowie als struktureller Parameter der Einfluss des Aufpunktsabstands auf das Deformationsverhalten untersucht.
Die einmal verschlauften Basissysteme zeigen dabei bezüglich der statischen Eigenschaften stets das gleiche Dehnungsverhalten wie die entsprechenden Sternsysteme. Folglich ist die Wirkungsweise einer einzelnen Verschlaufung mit der eines chemischen Netzpunktes identisch.
Zusätzliche Verschlaufungen wirken sich auf die statischen Größen nur marginal aus und entsprechen in ihrer Wirkung eher einer Verringerung des Polymerisationsgrades.
Aufgrund der attraktiven Van-der-Waals Wechselwirkung ist das Deformationsverhalten in großem Masse von der Temperatur beeinflusst. Während im athermischen Grenzfall keinerlei attraktive Van-der-Waals Wechselwirkung vorhanden ist, gewinnt diese mit fallender Temperatur kontinuierlich an Einfluss. Bei sehr tiefen Temperaturen stellt die Van-der-Waals Wechselwirkung schließlich den dominierenden Anteil dar, was zum Kollaps des Systems und der Bildung eines dicht gepackten Globuls führt und den Übergang vom entropie- zum energiedominierten Deformationsverhalten widerspiegelt.
Im Gegensatz zu den globalen statischen Größen zeigen sich in der lokalen Energieverteilung deutliche Unterschiede zwischen den einzelnen Modellsystemen. Dasselbe gilt für die dynamischen Vorgänge im Inneren der Systeme, die ebenfalls sehr stark vom Typ des Basissystems sowie von den gesamten strukturellen Gegebenheiten beeinflusst werden.
So führen zusätzliche Verschlaufungen zur Ausbildung von Beweglichkeitsmaxima im lokalen Bereich der Verschlaufung, und es kommt zu einer Aufspaltung der Systeme in zwei unterschiedliche Bereiche. Es bildet sich ein unorientiertes verschlauftes Knäuel und ein orientiertes Restsystem aus.

Übersetzung der Zusammenfassung (Englisch)

This work deals with the influence of entanglements on the deformation behaviour of polymer chains, using the method of computer simulations. Therefore a three-dimensional off lattice bond-fluctuation-model (CBFM) in combination with the statistical Monte Carlo algorithm is used. In order to carry out simulations at different temperatures an attractive Van-der-Waals interaction, working between the single monomers, is introduced.
The simulation of the deformation process is based on the potential ensemble developed by Cook, which uses external potentials to deform the whole systems.
All simulations were performed on three different basics systems as wells as on two reference systems for different inverse temperatures. The basic systems only differ in the orientation of the entanglements relative to the deformation axis. In addition to the temperature all simulations were performed to study the influence of both the number of entanglements and the structural space point on the deformation behaviour.
Regarding the static properties the one time entangled basic systems show the same deformation behaviour like the star systems. Hence a single physical crosslink acts exactly like a chemical crosslink.
Due to the attractive Van-der-Waals interaction the whole deformation shows a great temperature dependency. As there is hardly no attractive interaction at high temperatures, its influence increases continuously with falling temperature. Finally at very low temperatures the attractive Van-der-Waals represents the dominant interaction and leads to the collapse of the whole system. This effect reflects the transition from the entropy to the energy dominated deformation behaviour.
In contrast to the global static properties the local energy distribution is clearly influenced by the structure of the different basic systems. The same holds for dynamical behaviour in the inner parts. Thus additional entanglements lead to an increased mobility in the entangled area and responsible for the split up of the whole system in two different parts: a more or less unorientated entangled area with higher mobility and orientated residual strands.

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