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- URN zum Zitieren dieses Dokuments:
- urn:nbn:de:bvb:355-epub-397900
- DOI zum Zitieren dieses Dokuments:
- 10.5283/epub.39790
Dokumentenart: | Hochschulschrift der Universität Regensburg (Dissertation) |
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Open Access Art: | Primärpublikation |
Datum: | 27 März 2019 |
Begutachter (Erstgutachter): | Prof. Dr. Jaroslav Fabian |
Tag der Prüfung: | 12 Februar 2019 |
Institutionen: | Physik > Institut für Theoretische Physik > Lehrstuhl Professor Richter > Arbeitsgruppe Jaroslav Fabian |
Stichwörter / Keywords: | graphene, spintronics, spin-orbit coupling, proximity effect, topological edge states; phosphorene, quantum Monte Carlo, fundamental gap, optical gap, exciton binding energy |
Dewey-Dezimal-Klassifikation: | 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik |
Status: | Veröffentlicht |
Begutachtet: | Ja, diese Version wurde begutachtet |
An der Universität Regensburg entstanden: | Ja |
Dokumenten-ID: | 39790 |
Zusammenfassung (Englisch)
The field of two-dimensional (2D) materials offers a rich playground to study new physics and concepts for device applications. Starting with the discovery of graphene, the field has seen intense research activity, with interest peaking also in terms of other 2D materials, for example the insulating transition metal dichalcogenides (TMDCs), or superconducting and magnetic materials. ...
Zusammenfassung (Englisch)
The field of two-dimensional (2D) materials offers a rich playground to study new physics and concepts for device applications. Starting with the discovery of graphene, the field has seen intense research activity, with interest peaking also in terms of other 2D materials, for example the insulating transition metal dichalcogenides (TMDCs), or superconducting and magnetic materials. Technologically, most of them are very promising, but considerable amount of scientific research centers still around graphene, owing to its peculiar dispersion relation and recent advancements in device preparation quality.
One goal of research is to assess graphene's qualification for spintronics applications. Spintronics (shorthand for spin-based electronics) aims to utilize the spin degree of freedom of electrons for new forms of information storage and logic devices, using effects from magnetization and spin-orbit coupling. Spin-orbit coupling is an important ingredient for spin-based phenomena and devices such as the spin Hall effect, for spin relaxation, spin transistors and many more. On the other hand, in graphene, spin-orbit coupling and nuclear-spin-electron-spin coupling is relatively weak. Therefore, along with its exceptional charge transport properties, it is expected to be a good material for the transportation of spin currents. Spin transport in graphene is limited by imperfections through external sources, e.g., by sample fabrication, underlying substrates, and atomic residuals, which may induce magnetism and spin-orbit coupling. The first part of the thesis is dedicated to quantify spin-orbit coupling introduced by copper atoms and the copper substrate. Copper atom adsorbates are studied by means of density functional theory (DFT) combined with effective tight-binding model Hamiltonians. Copper atoms, adsorbed at the top and bridge positions induce sizeable spin-orbit coupling on the order of 20 meV by the interaction of the copper p and d levels with the graphene low energy electronic structure.
Another reason to study the effects of spin-orbit coupling in graphene is to actually control the spin degree of freedom. This can be achieved by proximitizing the material with other surfaces. The second part of the thesis studies the proximity effect of graphene placed on the Cu(111) surface by means of a DFT study. It is revealed that the Dirac electronic structure of graphene remains largely intact and that the contacting induces sizeable spin-orbit coupling and sublattice symmetry breaking. These effects are studied also with the help of a distance-dependent extraction of an effective graphene continuum Hamiltonian. Along with a strong distance dependence of the parameters, strong Rashba spin-orbit coupling on the order of millielectronvolts is found. Intrinsic spin-orbit couplings are enhanced as well, being larger by one or two orders of magnitudes compared to pristine graphene. Such increased values of special staggered intrinsic spin-orbit coupling, as in the case of graphene on TMDCs can possibly lead to topological effects. In the third part of the thesis we provide an explanation of the edge state physics associated with proximity induced spin-orbit coupling in graphene nanoribbons. The staggered case of intrinsic spin-orbit coupling, which is a realistic realization of proximity spin-orbit coupling in graphene, leads to two pairs of edge states per edge in zigzag ribbons, which at the same time is a Z2-trivial system. This clarifies the contradictory findings in literature of triviality/nontriviality. Even though it is a trivial system, protected pseudohelical edge states can be stabilized by finite size quantization. The protection against short-range scattering of these pseudohelical states is discussed.
From a technological point of view, graphene is not always the best choice for some applications, such as field effect transistors, which require a band gap. This is where other family members come into play, such as black phosphorus. Black phosphorus is a very promising material, because it offers a way to tune its band gap by the number of layers it is composed of. The monolayer building block of black phosphorus is called phosphorene, which possesses a direct band gap. In order to understand the optical properties of the composed system, we need to understand the single layer first. Experimental and theoretical consensus on the fundamental gap of phosphorene is not found yet. Conventional theoretical methods to determine the band gap may fail or are harder to converge, when dealing with systems in which Coulomb interactions are strong as it is the case in open 2D systems. Not only is it important to gain a more quantitative understanding of simulations obtained with conventional ab initio calculations, but also to apply new methods to the class of 2D systems. This is why we employ quantum Monte Carlo (QMC) simulations to study the fundamental gap of phosphorene. We find a fundamental gap of about 2.4 eV along with an optical gap of 1.75 eV and an exciton binding energy of 0.65 eV.
Übersetzung der Zusammenfassung (Deutsch)
Das Gebiet der zweidimensionalen (2D) Materialien eröffnet ein weitreichendes Feld, um neue Physik und Konzepte für Anwendungen zu erforschen. Angefangen mit der Entdeckung von Graphen, hat das Feld eine intensive Forschungsaktivität erlebt, wobei auch anderen 2D Materialien, wie zum Beispiel den Übergangsmetall-Dichalcogeniden (TMDCs) oder supraleitenden und magnetischen Materialien, immense ...
Übersetzung der Zusammenfassung (Deutsch)
Das Gebiet der zweidimensionalen (2D) Materialien eröffnet ein weitreichendes Feld, um neue Physik und Konzepte für Anwendungen zu erforschen. Angefangen mit der Entdeckung von Graphen, hat das Feld eine intensive Forschungsaktivität erlebt, wobei auch anderen 2D Materialien, wie zum Beispiel den Übergangsmetall-Dichalcogeniden (TMDCs) oder supraleitenden und magnetischen Materialien, immense Aufmerksamkeit zu Teil wurde. Aus technologischer Sicht sind diese Materialien größtenteils sehr vielversprechend, jedoch wird auch an Graphen immer noch intensiv geforscht, was seiner speziellen Dispersionsrelation und Fortschritten in der Probenherstellung geschuldet ist.
Ein Ziel der Forschung ist es, das Potenzial von Graphen für Anwendungen im Gebiet der Spintronik zu bewerten. Die Spintronik (kurz für spinbasierte Elektronik) hat die Nutzung des Spin-Freiheitsgrades zum Speichern von Information oder Rechenlogik-Anwedungen zum Ziel, welche auf Magnetisierungs- und Spin-Bahn-Kopplungs-Effekten beruhen. Die Spin-Bahn-Kopplung ist ein wichtiger Bestandteil für spinbasierte Phänomene und Applikationen, beispielsweise beim Spin-Hall-Effekt, für Spin-Relaxation, Spin-Transistoren und vielen weiteren. Andererseits ist die Spin-Bahn-Kopplung und Elektronen-Spin-Kernspin-Kopplung relativ schwach in Graphen. Dies ist einer der Gründe, neben der guten Ladungstransporteigenschaften von Graphen, weswegen es als ideales Material für Spin-Transport Experimente angesehen wird. Der Spin-Transport in Graphen wird durch externe Material-Unvollkommenheiten begrenzt, wie zum Beispiel durch die Probenherstellung, verwendete Substrate und atomare Adsorbate, welche Magnetismus und Spin-Bahn-Kopplung induzieren können. Der erste Teil dieser Arbeit ist der Quantifizierung der Spin-Bahn-Kopplung gewidmet, die durch Kupferatome und Kupfersubstrate in Graphen erzeugt wird. Kupferatomadsorbate werden mittels Dichtefunktionaltheorie (DFT) in Kombination mit effektiven Modell-Hamiltonoperatoren untersucht. Kupferatome, die in der "top" und "bridge" Position adsorbiert sind, induzieren beträchtliche Spin-Bahn-Kopplung in der Größenordnung von 20 meV durch die Wechselwirkung der Kupfer p- und d-Orbitale mit der niederenergetischen elektronischen Struktur von Graphen.
Ein weiterer Grund, die Auswirkungen der Spin-Bahn-Kopplung in Graphen zu untersuchen, ist die tatsächliche Kontrolle des Spin-Freiheitsgrades. Dies kann durch die Annäherung von Graphen an andere Oberflächen erreicht werden. Der zweite Teil der Arbeit untersucht diesen sogenannten "proximity"-Effekt von Graphen auf der Cu(111)-Oberfläche mittels einer DFT-Studie. Es wird gezeigt, dass die elektronische Dirac-Struktur des Graphens weitgehend intakt bleibt und dass die Kontaktierung eine beträchtliche Spin-Bahn-Kopplung und einen Bruch der Subgittersymmetrie zur Folge hat. Diese Effekte werden auch mit Hilfe einer entfernungsabhängigen Extraktion effektiver Graphen-Hamiltonoperator-Parameter untersucht. Neben einer starken Abstandsabhängigkeit der Parameter findet man eine starke Rashba Spin-Bahn-Kopplung in der Größenordnung von Millielektronenvolt. Auch die intrinsischen Spin-Bahn-Kopplungen werden verstärkt und sind um ein oder zwei Größenordnungen größer als bei reinem Graphen. Diese erhöhten Werte einer speziell, im Vorzeichen abwechselnden, intrinsischen Spin-Bahn-Kopplung, wie sie bei Graphen auf TMDCs der Fall sind, können möglicherweise zu topologischen Effekten führen. Im dritten Teil der Arbeit gehen wir näher auf die Physik von Randzuständen im Zusammenhang mit der proximity-induzierten Spin-Bahn-Kopplung in Graphen-Nanoribbons ein. Der abwechselnde Fall der intrinsischen Spin-Bahn-Kopplung, der eine realistische Realisierung der proximity Spin-Bahn-Kopplung in Graphen ist, führt zu zwei Paaren von Randzuständen pro Rand in Zigzag-Nanoribbons, welches gleichzeitig ein Z2-triviales System ist. Dies klärt die widersprüchlichen Befunde in der Literatur bezüglich Trivialität/Nichtrivialität auf. Obwohl es sich um ein triviales System handelt, können geschützte pseudohelikale Randzustände durch Quantisierung in endlicher Größe stabilisiert werden. Der Schutz dieser pseudohelikalen Zustände vor sogenanntem "short-range scattering" wird diskutiert.
Es zeigt sich, dass Graphen für manche Anwendungen nicht immer die beste Wahl ist, zum Beispiel für Feld-Effekt-Transistoren, welche eine Bandlücke erfordern. Hier kommen andere Familienmitglieder ins Spiel, wie z.B. schwarzer Phosphor. Schwarzer Phosphor ist ein vielversprechendes Material, weil er die Möglichkeit bietet, die Bandlücke durch die Zahl der Lagen, aus denen er zusammengesetzt ist, zu verändern. Der einlagige Hauptbestandteil von schwarzem Phosphor ist Phosphoren, welches über eine direkte Bandlücke verfügt. Um die optischen Eigenschaften des zusammengesetzten Systems zu verstehen, ist es notwendig, die einzelne Komponente genau zu kennen. Aus experimenteller und theoretischer Sicht ist die Bandlücke noch nicht ausreichend verstanden. Berechnungen der Bandlücke, die auf konventionellen Methoden basieren, schlagen oftmals fehl oder sind schwer zu konvergieren, wenn Systeme mit starker Coulomb-Wechselwirkung in Betracht gezogen werden, was bei 2D-Materialien der Fall ist. Es ist nicht nur wichtig, ein besseres Verständnis von konventionellen ab initio Rechnungen zu erlangen, sondern auch neue Methoden zur Untersuchung von 2D Materialien anzuwenden. Deswegen wird in dieser Arbeit Quanten-Monte-Carlo benutzt, um die fundamentale Bandlücke in Phosphoren zu bestimmen. Wir finden eine fundamentale Bandlücke von etwa 2.4 eV zusammen mit einer optischen Bandlücke von 1.75 eV und einer Exzitonenbindungsenergie von 0.65 eV.
Metadaten zuletzt geändert: 25 Nov 2020 18:10