Surface preparation and Mn states of (Ga,Mn)As investigated by means of soft- and hard x-ray photoemission spectroscopy

Oberflächenpräparation und Untersuchung der Mn Zustände in (Ga,Mn)As mit Hilfe von Photoemissionsspektroskopie im weichen und harten Röntgenbereich

Please always quote using this URN: urn:nbn:de:bvb:20-opus-50057
  • The present thesis deals with surface treatment, material improvement, and the electronic structure of the diluted magnetic semiconductor (Ga,Mn)As. The two key issues are the preparation of clean surfaces and the observation of potential valence hybridizations in (Ga,Mn)As by means of photoemission spectroscopy. Several cleaning methods are applied individually to (Ga,Mn)As and their e ects are compared in detail by various methods. Based on the results of each method, a sophisticated recipe has been elaborated, which provides clean,The present thesis deals with surface treatment, material improvement, and the electronic structure of the diluted magnetic semiconductor (Ga,Mn)As. The two key issues are the preparation of clean surfaces and the observation of potential valence hybridizations in (Ga,Mn)As by means of photoemission spectroscopy. Several cleaning methods are applied individually to (Ga,Mn)As and their e ects are compared in detail by various methods. Based on the results of each method, a sophisticated recipe has been elaborated, which provides clean, stoichiometric, and reconstructed surfaces, even if the sample was exposed to air prior to preparation. Moreover, the recipe works equally well for intentionally oxidized surfaces. The individual advantages of ex-situ wet- chemical etching and in situ ion-milling and tempering can be combined in an unique way. In regard to the post-growth annealing in order to optimize the electronic and magnetic properties of (Ga,Mn)As, the effect of surface segregation of interstitial Mn was quantifed. It turns out that the Mn concentration at the surface increases by a factor 4.3 after annealing at 190 C for 150 h. The removal of the segregated and oxidized species by wet-chemical etching allows a tentative estimate of the content of interstitial Mn. 19-23% of the overall Mn content in as-grown samples resides on interstitial positions. The complementary results of core level photoemission spectroscopy and resonant photoemission spectroscopy give hints to the fact that a sizeable valence hybridization of Mn is present in (Ga,Mn)As. This outlines that the simple Mn 3d5-con guration is too naive to refect the true electronic structure of substitutional Mn in (Ga,Mn)As. Great similarities in the core level spectra are found to MnAs. The bonding is thus dominantly of covalent, not ionic, character. Transport measurements, in particular for very low temperatures (<10 K), are in agreement with previous results. This shows that at low temperature, the conduction is mainly governed by variable-range hopping which is in line with the presence of an impurity band formed by substitutional Mn. In the light of the presented results, it is therefore concluded that a double-exchange interaction is the dominant mechanism leading to ferromagnetic coupling in (Ga,Mn)As. The valence hybridization and the presents of an impurity band, both of which are inherent properties of substitutional Mn, are indications for a double-exchange scenario, being at variance to a RKKY-based explanation. Contributions from a RKKY-like mechanism cannot definitely be excluded, however, they are not dominant.show moreshow less
  • Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Oberflächenbehandlung, der Materialoptimierung und der elektronischen Struktur des verdünnten magnetischen Halbleiters (Ga,Mn)As. Die beiden Hauptaspekte sind dabei die Präparation sauberer Oberflächen und die Identifikation einer möglichen Valenzhybridisierung in (Ga,Mn)As mithilfe von Photoemissionspektroskopie. Mehrere Reinigungsmethoden wurden einzeln auf (Ga,Mn)As Oberflächen angewandt und deren Wirkung anhand mehrerer Untersuchungsmethoden verglichen. Basierend auf den Einzelergebnissen wurdeDie vorliegende Arbeit befasst sich mit der Oberflächenbehandlung, der Materialoptimierung und der elektronischen Struktur des verdünnten magnetischen Halbleiters (Ga,Mn)As. Die beiden Hauptaspekte sind dabei die Präparation sauberer Oberflächen und die Identifikation einer möglichen Valenzhybridisierung in (Ga,Mn)As mithilfe von Photoemissionspektroskopie. Mehrere Reinigungsmethoden wurden einzeln auf (Ga,Mn)As Oberflächen angewandt und deren Wirkung anhand mehrerer Untersuchungsmethoden verglichen. Basierend auf den Einzelergebnissen wurde eine spezielle Reinigungsprozedur ausgearbeitet, welche stöchiometrische, reine und wohldefinierte Oberflächen liefert, selbst wenn die Proben Umgebungsluft ausgesetzt wurde. Die beschriebene Vorgehensweise funktioniert des Weiteren auch bei absichtlich oxidierten Proben. Hierbei werden die individuellen Vorteile von ex situ nass-chemischen Ätzen, in situ Ionenstrahlätzen und Erhitzen auf besondere Art und Weise kombiniert. Im Hinblick auf das Ausheilen nach dem Wachstum konnte die Oberflächensegregation von interstitiellem Mangan quantifiziert werden, wobei sich zeigte, dass die Mangankonzentration an der Oberfläche um einen Faktor 4.3 nach 150 Stunden Ausheilen an Luft zunahm. Ein Vergleich zwischen ausgeheilten und anschließend geätzen Proben lässt eine vorsichtige Abschätzung des Anteils an interstitiellem Mangan in nicht ausheilten Proben zu. Hierbei zeigt sich, dass sich 19-23% das Gesamtgehalts an Mangan auf interstitiellen Gitterplätzen befindet. Komplementäre Untersuchungen mit Photoemissionsmethoden an Rumpfniveaus und mithilfe resonanter Photoemission geben Hinweis darauf, dass für Mangan in (Ga,Mn)As eine Valenzhybridisierung vorliegt. Dies führt zu dem Schluss, dass die simple Annahme eines zweifach positiv geladenen Mn-Atoms in 3d5-Kon guration zu pauschal ist, um die tatsächliche elektronische Struktur von substitutionellem Mn in (Ga,Mn)As widerzuspiegeln. Die Spektren zeigen eine große Ähnlichkeit zu Manganarsenid, was beweißt, dass die Bindung vorherrschend kovalenter und nicht ionischer Natur ist. Darüber hinaus sind ebenfalls durchgeführte Transportmessungen im Einklang mit bereits veröffentlichten Ergebnissen aus der Literatur. Dabei zeigt sich, dass der Ladungstransport, vor allem bei tiefen Temperaturen unterhalb von 10 K, durch variable range hopping statt findet. Dieses Verhalten steht im Einklang mit dem Vorhandensein eines Störstellenbandes, welches von substitutionellem Mn gebildet wird. Angesichts der hier gezeigten Daten kann gefolgert werden, dass ein Doppelaustausch der ausschlaggebende Mechanismus für das Auftreten ferromagnetischer Kopplung in (Ga,Mn)As ist. Sowohl die Valenzhybridisierung substitutionellem Mn als auch die Ausbildung eines Störstellenbandes durch selbiges, deuten auf einen Doppelaustausch in, was im Gegensatz zu einer RKKY-basierten Erklärung steht. Hierbei kann ein gewisse Bedeutung des RKKY-Modells nicht vollständig ausgeschlossen werden, jedoch ist diese definitiv nicht dominant.show moreshow less

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Metadaten
Author: Benjamin Schmid
URN:urn:nbn:de:bvb:20-opus-50057
Document Type:Doctoral Thesis
Granting Institution:Universität Würzburg, Fakultät für Physik und Astronomie
Faculties:Fakultät für Physik und Astronomie / Physikalisches Institut
Date of final exam:2010/07/28
Language:English
Year of Completion:2010
Dewey Decimal Classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 53 Physik / 530 Physik
GND Keyword:Photoelektronenspektroskopie; Galliumarsenid; Manganarsenide; Magnetischer Halbleiter
Tag:(Ga; Ferromagnetische Halbleiter; Mn)As; Oberflächenpräparation
(Ga; Mn)As; Photoemission spectroscopy; ferromagnetic semiconductors; surface preparation
PACS-Classification:70.00.00 CONDENSED MATTER: ELECTRONIC STRUCTURE, ELECTRICAL, MAGNETIC, AND OPTICAL PROPERTIES / 75.00.00 Magnetic properties and materials (for magnetic properties of quantum solids, see 67.80.dk; for magnetic properties related to treatment conditions, see 81.40.Rs; for magnetic properties of superconductors, see 74.25.Ha; for magnetic properties of rocks a / 75.50.-y Studies of specific magnetic materials / 75.50.Pp Magnetic semiconductors
70.00.00 CONDENSED MATTER: ELECTRONIC STRUCTURE, ELECTRICAL, MAGNETIC, AND OPTICAL PROPERTIES / 79.00.00 Electron and ion emission by liquids and solids; impact phenomena / 79.60.-i Photoemission and photoelectron spectra / 79.60.Bm Clean metal, semiconductor, and insulator surfaces
80.00.00 INTERDISCIPLINARY PHYSICS AND RELATED AREAS OF SCIENCE AND TECHNOLOGY / 81.00.00 Materials science / 81.65.-b Surface treatments (see also 85.40.-e Microelectronics: LSI, VLSI, ULSI; integrated circuit fabrication technology) / 81.65.Cf Surface cleaning, etching, patterning (see also 52.77.Bn Etching and cleaning in physics of plasmas)
80.00.00 INTERDISCIPLINARY PHYSICS AND RELATED AREAS OF SCIENCE AND TECHNOLOGY / 81.00.00 Materials science / 81.65.-b Surface treatments (see also 85.40.-e Microelectronics: LSI, VLSI, ULSI; integrated circuit fabrication technology) / 81.65.Mq Oxidation
80.00.00 INTERDISCIPLINARY PHYSICS AND RELATED AREAS OF SCIENCE AND TECHNOLOGY / 82.00.00 Physical chemistry and chemical physics; Electronic structure theory of atoms and molecules, see 31.15.-p; Electronic structure theory of condensed matter, see section 71; Electronic structure theory for biomolecules, see 87.10.-e; Electronic structure of / 82.80.-d Chemical analysis and related physical methods of analysis (for related instrumentation, see section 07; for spectroscopic techniques in biological physics, see 87.64.-t) / 82.80.Pv Electron spectroscopy (X-ray photoelectron (XPS), Auger electron spectroscopy (AES), etc.)
Release Date:2010/08/09
Advisor:Prof. Ralph Claessen
Licence (German):License LogoDeutsches Urheberrecht