Valentin Leander Müller

• The thesis at hand is concerned with improving our understanding of and our control over transport properties of the three-dimensional topological insulator HgTe. Topological insulators are characterized by an insulating bulk and symmetry-protected metallic surface states. These topological surface states hold great promise for research and technology; at the same time, many properties of experimentally accessible topological insulator materials still need to be explored thoroughly. The overall aim of this thesis was to experimentallyThe thesis at hand is concerned with improving our understanding of and our control over transport properties of the three-dimensional topological insulator HgTe. Topological insulators are characterized by an insulating bulk and symmetry-protected metallic surface states. These topological surface states hold great promise for research and technology; at the same time, many properties of experimentally accessible topological insulator materials still need to be explored thoroughly. The overall aim of this thesis was to experimentally investigate micrometer-sized HgTe transport devices to observe the ballistic transport regime as well as intercarrier scattering and possibly identify special properties of the topological surface states. Part I of the thesis presents lithographic developments concerned with etching small HgTe devices. The aim was to replace existing processes which relied on dry etching with high-energy \(\text{Ar}^+\) ions and an organic etch mask. This etching method is known to degrade the HgTe crystal quality. In addition, the etch mask turned out to be not durable for long etching processes and difficult to remove completely after etching. First, \(\text{BaF}_2\) was introduced as a new etch mask for dry etching to replace the organic etch mask. With common surface characterization techniques like SEM and XPS it was shown that \(\text{BaF}_2\) etch masks are easy to deposit, highly durable in common dry etching processes for \(\text{Hg}_{1-x}\text{Cd}_x\text{Te}\), and easy to remove in deionized water. Transport results of HgTe devices fabricated with the new etch mask are comparable to results obtained with the old process. At the same time, the new etch mask can withstand longer etching times and does not cause problems due to incomplete removal. Second, a new inductively coupled plasma dry etching process based on \(\text{CH}_4\) and Ar was introduced. This etching process is compatible with \(\text{BaF}_2\) etch masks and yields highly reproducible results. Transport results indicate that the new etching process does not degrade the crystal quality and is suitable to produce high-quality transport devices even in the micrometer range. A comparison with wet-etched samples shows that inductively coupled plasma etching introduces a pronounced edge roughness. This - usually undesirable - property is actually beneficial for some of the experiments in this study and mostly irrelevant for others. Therefore, most samples appearing in this thesis were fabricated with the new process. Part II of the thesis details the advancements made in identifying topological and trivial states which contribute to transport in HgTe three-dimensional topological insulators. To this end, macroscopic Hall bar samples were fabricated from high-quality tensilely strained HgTe layers by means of the improved lithographic processes. All samples were equipped with a top gate electrode, and some also with a modulation doping layer or a back gate electrode to modify the carrier density of the surface states on both sides of the HgTe layer. Due to the high sample quality, Landau levels could be well-resolved in standard transport measurements down to magnetic fields of less than 0.5T. High-resolution measurements of the Landau level dispersion with gate voltage and magnetic field allowed disentangling different transport channels. The main result here is that the upper (electron) branches of the two topological surface states contribute to transport in all experimentally relevant density regimes, while the hole branch is not accessible. Far in n-regime bulk conduction band states give a minor contribution to transport. More importantly, trivial bulk valence band holes come into play close to the charge neutrality point. Further in p-regime, the strong applied gate voltage leads to the formation of two-dimensional, massive hole states at the HgTe surface. The interplay of different states gives rise to rich physics: Top gate-back gate maps revealed that an anticrossing of Landau levels from the two topological surface states occurs at equal filling. A possible explanation for this effect is a weak hybridization of the surface states; however, future studies need to further clarify this point. Furthermore, the superposition of n-type topological and p-type trivial surface states leads to an intriguing Landau level dispersion. The good quantization of the Hall conductance in this situation indicates that the counterpropagating edge states interact with each other. The nature of this interaction will be the topic of further research. Part III of the thesis is focused on HgTe microstructures. These "channel samples" have a typical width of 0.5 to 4µm and a typical length of 5 to 80µm. The quality of these devices benefits particularly from the improved lithographic processes. As a result, the impurity mean free path of the topological surface state electrons is on the order of the device width and transport becomes semiballistic. This was verified by measuring the channel resistance in small magnetic fields in n-regime. The deflection of carriers towards the dissipative channel walls results in a pronounced peak in the magnetoresistance, which scales in a predictable manner with the channel width. To investigate transport effects due to mutual scattering of charge carriers, the differential resistance of channel samples was measured as a function of carrier temperature. Selective heating of the charge carriers - but not the lattice - was achieved by passing a heating current through the channel. Increasing the carrier temperature has two pronounced effects when the Fermi level is situated in proximity to the bulk valence band maximum where the density of states is large. First, when both topological surface state electrons and bulk holes are present, electron-hole scattering leads to a pronounced increase in resistance with increasing carrier temperature. Second, a thermally induced increase of the electron and hole carrier densities reduces the resistance again at higher temperatures. A model considering these two effects was developed, which can well reproduce the experimental results. Current heating experiments in zero-gap HgTe quantum wells and compressively strained HgTe layers are consistent with this model. These observations raise the question as to how electron-hole scattering may affect other transport properties of HgTe-based three-dimensional topological insulators, which is briefly discussed in the outlook.…
• Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit dem dreidimensionalen topologischen Isolator HgTe. Als topologische Isolatoren bezeichnet man Materialien, die in ihrem Inneren elektrisch isolierend sind, auf ihrer Oberfläche jedoch symmetriegeschützte metallische Zustände aufweisen. Diese topologischen Oberflächenzustände sind aufgrund ihrer speziellen Eigenschaften für die Grundlagenforschung und praktische Anwendungen von großem Interesse. Die Erforschung topologischer Isolatoren ist ein relativ junges Forschungsgebiet, sodass viele EigenschaftenDie vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit dem dreidimensionalen topologischen Isolator HgTe. Als topologische Isolatoren bezeichnet man Materialien, die in ihrem Inneren elektrisch isolierend sind, auf ihrer Oberfläche jedoch symmetriegeschützte metallische Zustände aufweisen. Diese topologischen Oberflächenzustände sind aufgrund ihrer speziellen Eigenschaften für die Grundlagenforschung und praktische Anwendungen von großem Interesse. Die Erforschung topologischer Isolatoren ist ein relativ junges Forschungsgebiet, sodass viele Eigenschaften dieser Materialien noch besser verstanden werden müssen. Das übergeordnete Anliegen dieser Arbeit war die experimentelle Untersuchung von HgTe Mikrostrukturen mithilfe von Transportexperimenten. Das Ziel war hier, sowohl das ballistische Transportregime als auch die Streuung von Ladungsträgern untereinander zu beobachten und möglicherweise Besonderheiten der topologischen Oberflächenzustände zu finden. Teil I der Arbeit stellt die Weiterentwicklung lithographischer Prozesse zur Herstellung von HgTe-Mikrostrukturen vor. Der zu Beginn dieser Arbeit genutzte Prozess basierte auf einem Trockenätzprozess mit hochenergetischen \(\text{Ar}^+\) Ionen. Dieses Ionenstrahlätzen beschädigt jedoch die HgTe-Kristallstruktur. Zudem war die verwendete organische Ätzmaske nicht sehr widerstandsfähig gegen Ionenbeschuss und nach dem Ätzvorgang nur schwer zu entfernen. Um diese Probleme zu umgehen, wurde zunächst \(\text{BaF}_2\) als mögliche Alternative zur bestehenden Ätzmaske untersucht. Mithilfe verschiedener Techniken zur Oberflächencharakterisierung wie SEM und XPS konnte gezeigt werden, dass \(\text{BaF}_2\) Ätzmasken einfach herzustellen, sehr widerstandsfähig gegenüber gängigen Trockenätzprozessen für \(\text{Hg}_{1-x}\text{Cd}_x\text{Te}\), und leicht in deionisiertem Wasser zu entfernen sind. Probenpaare, die entweder mit der alten oder der neuen Ätzmaske hergestellt wurden, haben vergleichbare Transporteigenschaften. Allerdings ist die neue \(\text{BaF}_2\) Ätzmaske deutlich robuster gegenüber Trockenätzprozessen und einfacher zu entfernen, was für die weitere Prozessierung eine entscheidende Verbesserung darstellt. Zusätzlich zur neuen Ätzmaske wurde auch induktiv gekoppeltes Plasmaätzen mit \(\text{CH}_4\) und Ar als Prozessgasen eingeführt. Dieses Trockenätzverfahren zeichnet sich durch sehr reproduzierbare Ergebnisse aus. Die Transporteigenschaften der so hergestellten Proben deuten darauf hin, dass induktiv gekoppeltes Plasmaätzen die Kristallqualität nicht merklich beeinträchtigt und dementsprechend auch zur Herstellung kleiner Proben geeignet ist. Der direkte Vergleich mit nasschemisch geätzten Proben zeigt, dass die Kanten der trockengeätzten Proben eine ausgeprägtere Rauigkeit aufweisen. Tatsächlich ist diese - meist unerwünschte - Eigenschaft für einige Experimente in dieser Arbeit von Vorteil oder zumindest nicht problematisch. Die meisten Proben wurden daher mit dem neuen Verfahren hergestellt. Teil II der Arbeit zeigt detailliert, welche topologischen und trivialen Zustände im dreidimensionalen topologischen Isolator HgTe für den Ladungstransport relevant sind. Die zugrundeliegenden Transportexperimente wurden an qualitativ hochwertigen, makroskopischen "Hall bar" Proben aus zugverspannten HgTe-Schichten durchgeführt. Auf alle diese Proben wurde eine "Top Gate"-Elektrode aufgebracht. Zusätzlich waren einige Proben mit einer Modulationsdotierung oder einer weiteren "Back Gate"-Elektrode unter der HgTe Schicht ausgestattet, sodass die Ladungsträgerdichte beider topologischer Oberflächenzustände beeinflusst werden konnte. Aufgrund der hohen Probenqualität konnten bereits bei kleinen Magnetfeldern von weniger als 0.5T Landau-Niveaus aufgelöst werden. Detaillierte Messungen der Landau-Niveaus mit veränderlichen Gatespannungen und Magnetfeldern ermöglichten es, die relevanten Transportkanäle einzeln zu identifizieren. Die wichtigste Erkenntnis ist hierbei, dass die elektronenartigen topologischen Oberflächenzustände in allen experimentell relevanten Dichtebereichen die Transporteigenschaften dominieren, der lochartige Teil dieser Bänder jedoch nicht erreicht werden kann. Weit im n-Bereich werden auch die volumenartigen Zustände des Leitungsbandes besetzt, die jedoch nur einen kleinen Einfluss auf die Transporteigenschaften haben. Die volumenartigen Zustände des Valenzbandes haben hingegen einen großen Einfluss auf Transporteigenschaften, wenn die Gesamtladungsträgerdichte des Systems klein wird. Das Anlegen einer hohen Gatespannung führt weiter im p-Bereich zur Bildung von zweidimensionalen, lochartigen Zuständen an der dem Gate zugewandten HgTe Oberfläche. Aus dem Zusammenspiel dieser Zustände ergeben sich mehrere interessante Effekte: Top- und Back-Gate-abhängige Messungen zeigen deutlich, dass bei gleicher Besetzungszahl die Landau-Niveaus der beiden topologischen Oberflächenzustände nicht direkt kreuzen. Eine mögliche Erklärung für dieses Phänomen ist eine schwache Hybridisierung der Oberflächenzustände, die in weiterführenden Studien genauer untersucht werden sollte. Darüber hinaus führt die Überlagerung von elektronenartigen und lochartigen Zuständen zu einem komplexen Verlauf der Landau-Niveaus im Magnetfeld. Die Hall-Leitfähigkeit ist in dieser Situation exakt quantisiert, was auf eine Wechselwirkung zwischen den gegenläufigen Randzuständen schließen lässt. Eine weiterführende Studie wird sich detaillierter mit dieser Wechselwirkung auseinandersetzen. Teil III der Arbeit konzentriert sich auf HgTe Mikrostrukturen. Diese "Kanalproben" haben üblicherweise eine Breite von 0.5 bis 4µm und eine Länge von 5 bis 80µm. Die weiterentwickelten lithographischen Prozesse erlauben die Herstellung solcher Strukturen mit ausreichend hoher Qualität, um im n-Bereich das quasi-ballistische Transportregime zu erreichen. Hier liegt die mittlere freie Weglänge von Elektronen in den topologischen Oberflächenzuständen in derselben Größenordnung wie die Kanalbreite. Dies konnte durch Messung des Kanalwiderstands in kleinen Magnetfeldern nachgewiesen werden. Die Ladungsträger werden hierbei zu den Kanalwänden hin abgelenkt und streuen dort vermehrt. Der Magnetowiderstand zeigt dann ein ausgeprägtes Maximum, was vorhersagbar mit der Kanalbreite skaliert. Die Ladungsträger können auch untereinander streuen. Um diesen Effekt zu untersuchen, wurde der differentielle Kanalwiderstand als Funktion der Ladungsträgertemperatur gemessen. Für diese Messungen wurde ein Heizstrom direkt durch den Kanal geschickt, um die Ladungsträgertemperatur - nicht jedoch die Gittertemperatur - zu erhöhen. Wenn das Fermi-Niveau nah am Valenzbandmaximum mit seiner sehr großen Zustandsdichte liegt, hat die Erhöhung der Ladungsträgertemperatur zwei sehr ausgeprägte Konsequenzen: Zum einen kommt es zu einem starken Anstieg des Widerstands mit steigender Temperatur, verursacht durch die Streuung von Elektronen aus den topologischen Oberflächenzuständen mit Löchern aus dem Valenzband. Zum anderen führt die thermische Umverteilung von Ladungsträgen bei höheren Temperaturen zu einem Abfall des Widerstands. Basierend auf diesen beiden Effekten wurde ein Modell entwickelt, was die experimentellen Beobachtungen zufriedenstellend reproduziert. Dieses Modell fand weitere Bestätigung durch ähnliche Messungen an HgTe Quantentrögen und druckverspannten HgTe Schichten. Diese Ergebnisse führen zu der Frage, inwiefern die Elektronen-Loch Streuung andere Transporteigenschaften des dreidimensionalen topologischen Isolators HgTe beeinflusst. Ein kurzer Ausblick erörtert, wie diese Frage in weiterführenden Studien untersucht werden kann.…