Nichtlineare Dynamik von chemischen Sauerstoff-Oszillatoren

Nonlinear Dynamics of chemical Oxygen Oscillators

Please always quote using this URN: urn:nbn:de:bvb:20-opus-185
  • Die vorliegende Arbeit hat zum Ziel, das Antwortverhalten nichtlinearer Reaktionen auf zielgerichtete Störungen zu untersuchen. Dabei beschäftigt sie sich mit zwei nichtlinearen chemischen Sauerstoff-Oszillatoren. Bei den beiden nichtlinearen chemischen Reaktionen handelt es sich um den Polyacrylamid-Methylenblau-Sauerstoff- (PA-MBO) Oszillator und um die Kupfer(II)ionen katalysierte Oxidation von Ascorbinsäure durch Luftsauerstoff. Im ersten Fall wird durch selektive Belichtung des Reaktionsmediums die gebildete Geloberfläche durch einDie vorliegende Arbeit hat zum Ziel, das Antwortverhalten nichtlinearer Reaktionen auf zielgerichtete Störungen zu untersuchen. Dabei beschäftigt sie sich mit zwei nichtlinearen chemischen Sauerstoff-Oszillatoren. Bei den beiden nichtlinearen chemischen Reaktionen handelt es sich um den Polyacrylamid-Methylenblau-Sauerstoff- (PA-MBO) Oszillator und um die Kupfer(II)ionen katalysierte Oxidation von Ascorbinsäure durch Luftsauerstoff. Im ersten Fall wird durch selektive Belichtung des Reaktionsmediums die gebildete Geloberfläche durch ein computergenerirtes Muster kodiert. Die Systemantwort wird mit Hilfe einer CCD-Kamera aufgenommen und danach einer Analyse unterzogen. Die erhaltenen Ergebnisse werden anschließend durch eine Computersimulation verifiziert. Die zweite untersuchte Möglichkeit, das PA-MBO-System einer Störung zu unterwerfen, ist das Anlegen eines externen elektrischen Feldes. In einer speziell dafür entworfenen Anordnung bildet sich ein quasi-eindimensionales Turing-Muster. In dieser quasi-eindimensionalen Anordnung kann die Reaktion leicht elektrischen Strömen von bis zu 200 mA/cm2 ausgesetzt werden. Die experimentellen Daten werden anschließend der Karhunen-Loeve Zerlegung unterworfen, um die komplexe Dynamik der Systemantwort zu studieren. Die Oxidation von Ascorbinsäure durch Luftsauerstoff in Gegenwart von Kupfer(II)ionen, wird im CSTR durchgeführt. Dabei läßt sich das Phänomen der stochastischen Resonanz beobachten, wenn man die Flußrate sinusförmig moduliert und dieser Frequenz zusätzlich weißes Rauschen überlagert.show moreshow less
  • In this work two nonlinear chemical oxygen-oscillators are presented. The two chemical reactions are: the methylene blue-sulfide-oxygen chemical oscillator (MBO) and the oxidation of ascorbic acid by air oxygen catalyzed by copper(II) ions. The effect of various perturbations on these systems is investigated. In the PA-MBO system the gel components acrylamide, N,N'-methylene-bisacrylamide, triethanolamine and the initiator peroxodisulfate are mixed with the components of the methyleneblue-sulfide-oxygen oscillating reaction. The latter areIn this work two nonlinear chemical oxygen-oscillators are presented. The two chemical reactions are: the methylene blue-sulfide-oxygen chemical oscillator (MBO) and the oxidation of ascorbic acid by air oxygen catalyzed by copper(II) ions. The effect of various perturbations on these systems is investigated. In the PA-MBO system the gel components acrylamide, N,N'-methylene-bisacrylamide, triethanolamine and the initiator peroxodisulfate are mixed with the components of the methyleneblue-sulfide-oxygen oscillating reaction. The latter are sodiumsulfide, methyleneblue and molecular oxygen from the air. In the MBO reaction sulfide is oxidized by molecular oxygen where methyleneblue acts as redox-catalyst. During the gelation process of acrylamide, chemical reactions between the gel components and the reactants of the MBO are considered to be crucial for the formation of the observed hexagonal and striped patterns. The nonlinearity results from a competitive autocatalysis of polymer species with high molecular weight and low diffusivity.show moreshow less

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Metadaten
Author: Frank Erich Fecher
URN:urn:nbn:de:bvb:20-opus-185
Document Type:Doctoral Thesis
Granting Institution:Universität Würzburg, Fakultät für Chemie und Pharmazie
Faculties:Fakultät für Chemie und Pharmazie / Institut für Physikalische und Theoretische Chemie
Date of final exam:2002/04/30
Language:German
Year of Completion:2002
Dewey Decimal Classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 54 Chemie / 540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften
GND Keyword:Sauerstoff; Oszillator; Nichtlineare Dynamik; Stochastischer Prozess
Tag:Nichtlineare Dynamik; PA-MBO-System; Sauerstoff-Oszillatoren; Stochastische Resonanz
Nonlinear Dynamics; Oxygen-Oscillator; PA-MBO-System; stochastic resonance
Release Date:2002/07/09
Advisor:PD Arno F. Münster