A model system for carbohydrates interactions on single-crystalline Ru surfaces

Modellsystem für die Wechselwirkungen von Kohlenwasserstoffen mit ein kristallinen Rutheniumoberflächen

Please always quote using this URN: urn:nbn:de:bvb:20-opus-111485
  • In this thesis, I present a model system for carbohydrate interactions with single-crystalline Ru surfaces. Geometric and electronic properties of copper phthalocyanine (CuPc) on top of graphene on hexagonal Ru(0001), rectangular Ru(10-10) and vicinal Ru(1,1,-2,10) surfaces have been studied. First, the Fermi surfaces and band structures of the three Ru surfaces were investigated by high-resolution angle-resolved photoemission spectroscopy. The experimental data and theoretical calculations allow to derive detailed information about theIn this thesis, I present a model system for carbohydrate interactions with single-crystalline Ru surfaces. Geometric and electronic properties of copper phthalocyanine (CuPc) on top of graphene on hexagonal Ru(0001), rectangular Ru(10-10) and vicinal Ru(1,1,-2,10) surfaces have been studied. First, the Fermi surfaces and band structures of the three Ru surfaces were investigated by high-resolution angle-resolved photoemission spectroscopy. The experimental data and theoretical calculations allow to derive detailed information about the momentum-resolved electronic structure. The results can be used as a reference to understand the chemical and catalytic properties of Ru surfaces. Second, graphene layers were prepared on the three different Ru surfaces. Using low-energy electron diffraction and scanning tunneling microscopy, it was found that graphene can be grown in well-ordered structures on all three surfaces, hexagonal Ru(0001), rectangular Ru(10-10) and vicinal Ru(1,1,-2,10), although they have different surface symmetries. Evidence for a strong interaction between graphene and Ru surfaces is a 1.3-1.7e V increase in the graphene pi-bands binding energy with respect to free-standing graphene sheets. This energy variation is due to the hybridization between the graphene pi bands and the Ru 4d electrons, while the lattice mismatch does not play an important role in the bonding between graphene and Ru surfaces. Finally, the geometric and electronic structures of CuPc on Ru(10-10), graphene/Ru(10-10), and graphene/Ru(0001) have been studied in detail. CuPc molecules can be grown well-ordered on Ru(10-10) but not on Ru(0001). The growth of CuPc on graphene/Ru(10-10) and Ru(0001) is dominated by the Moire pattern of graphene. CuPc molecules form well-ordered structures with rectangular unit cells on graphene/Ru(10-10) and Ru(0001). The distance of adjacent CuPc molecules is 1.5 and 1.3 nm on graphene/Ru(0001) and 1.54 and 1.37 nm on graphene/Ru(10-10). This indicates that the molecule-substrate interaction dominates over the intermolecular interaction for CuPc molecules on graphene/Ru(10-10) and graphene/Ru(0001).show moreshow less
  • In dieser Arbeit stelle ich ein Modellsystem für die Wechselwirkungen von Kohlenwasserstoffen mit ein kristallinen Rutheniumoberflächen vor. Die geometrischen und elektronischen Eigenschaften von Kupfer-Phthalocyanin (CuPc) als Deckschicht über Graphen auf hexagonalen Ru(0001)-, rechteckigen Ru(10-10)- und vicinalen Ru(1,1,-2,10)-Oberflächen wurden untersucht. Zunächst wurden die Fermioberflächen und Bandstrukturen der drei Rutheniumoberflächen mittels hochauflösender winkelaufgelöster Photoemissions spektroskopie ermittelt. Die experimentellenIn dieser Arbeit stelle ich ein Modellsystem für die Wechselwirkungen von Kohlenwasserstoffen mit ein kristallinen Rutheniumoberflächen vor. Die geometrischen und elektronischen Eigenschaften von Kupfer-Phthalocyanin (CuPc) als Deckschicht über Graphen auf hexagonalen Ru(0001)-, rechteckigen Ru(10-10)- und vicinalen Ru(1,1,-2,10)-Oberflächen wurden untersucht. Zunächst wurden die Fermioberflächen und Bandstrukturen der drei Rutheniumoberflächen mittels hochauflösender winkelaufgelöster Photoemissions spektroskopie ermittelt. Die experimentellen Daten und theoretischen Berechnungen erlauben es, detaillierte Informationen zur impulsaufgelösten elektronischen Struktur abzuleiten. Die Ergebnisse können als Referenz für ein besseres Verständnis der chemischen und katalytischen Eigenschaften von Rutheniumoberflächen dienen. Als nächstes wurden Graphenschichten auf den drei verschiedenen Rutheniumoberflächen hergestellt. Bei Messungen der Beugung niederenergetischer Elektronen an den Oberflächen sowie mittels Rastertunnelmikroskopie stellte sich heraus, dass Graphen hoch geordnete Strukturen auf allen drei Oberflächen, hexagonalem Ru(0001), rechteckigem Ru(10-10) und vicinalem Ru(1,1,-2,10), bildet, obwohl diese unterschiedliche Symmetrien aufweisen. Ein Hinweis auf eine starke Wechselwirkung zwischen Graphen und den Rutheniumoberflächen ist der Anstieg der Bindungsenergie der Graphen-pi-Bänder um 1.3-1.7 eV im Vergleich zu freistehenden Graphenschichten. Diese Änderung der Energie beruht auf der Hybridisierung zwischen den Graphen-pi-Bändern und den 4d-Elektronen des Rutheniums, wohingegen der Gitterversatz keine große Rolle bei der Bindung zwischen Graphen und Rutheniumoberflächen spielt. Abschließend wurden die geometrischen und elektronischen Strukturen von CuPc auf Ru(10-10), Graphen/Ru(10-10) und Graphen/Ru(0001) im Detail untersucht. CuPc-Moleküle konnten mit hoher Ordnung auf Ru(10-10) abgelagert werden, nicht jedoch auf Ru(0001). Das Wachstum von CuPc auf Graphen/Ru(10-10) und Ru(0001) wird durch die Moirestruktur des Graphens bestimmt. CuPc-Moleküle bilden hoch geordnete Strukturen mit rechteckigen Elementarzellen auf Graphen/Ru(10-10) und Ru(0001). Der Abstand benachbarter CuPc-Moleküle beträgt 1.5 und 1.3 nm auf Graphen/Ru(0001) sowie 1.54 und 1.37 nm auf Graphen/Ru(10-10). Dies weist darauf hin, dass die Molekül-Substrat-Wechselwirkung bei CuPc-Molekülen auf Graphen/Ru(10-10) und Graphen/Ru(0001) stärker ist als die intermolekulare Wechselwirkung zwischen den CuPc-Molekülen.show moreshow less

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Metadaten
Author: Thanh Nam Nguyen
URN:urn:nbn:de:bvb:20-opus-111485
Document Type:Doctoral Thesis
Granting Institution:Universität Würzburg, Fakultät für Physik und Astronomie
Faculties:Fakultät für Physik und Astronomie / Physikalisches Institut
Referee:Prof. Dr. Friedrich Reinert
Date of final exam:2015/01/28
Language:English
Year of Completion:2015
Dewey Decimal Classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 53 Physik / 530 Physik
GND Keyword:Ruthenium; Kristalloberfläche; Kohlenwasserstoffe; Wechselwirkung
Tag:CuPc; Graphene; Ru(0001); Step Ru surface; single-crystalline Ru surfaces
CCS-Classification:A. General Literature
MSC-Classification:00-XX GENERAL
Release Date:2015/03/25
Licence (German):License LogoDeutsches Urheberrecht