Spatio-spectrally tailored nonlinear enhancement cavities. techniques for attosecond science at multi-10-MHz repetition rates

Spatio-spectrally tailored nonlinear enhancement cavities. techniques for attosecond science at multi-10-MHz repetition rates

Broad-band, free-space passive optical resonators (enhancement cavities, EC) seeded by mode-locked lasers enable path length and pulse energy enhancements by several orders of magnitude for ultrasensitive optical measurements as well as for driving low-efficiency nonlinear conversion processes. In particular, they permit high-power coherent sources of extreme-ultraviolet (XUV) light via intracavity high-harmonic generation (HHG) in gases, with repetition rates in the tens to hundreds of MHz. While some of the techniques developed as part of this thesis promise broader applicability, this work puts its focus on the further development and understanding of EC-based sources of XUV radiation, which are, amongst others, of interest for frequency comb metrology and photo-electron emission studies in this photon energy range. The principal results of this thesis can be divided into two main topics: First, building on previous work of our research group, two aspects of the overall efficiency of the nonlinear conversion were studied: the nonlinear interaction between the laser-induced plasma in the generation medium and the enhanced field, as well as geometric output coupling methods. The resulting insights led to the demonstration of the first EC-based XUV source with a similar conversion efficiency as achieved in comparable single-pass experiments, and with a photon rate which renders this technology useful for space-charge-free photoelectron emission studies. Such studies were previously only possible with single-pass HHG sources at significantly lower repetition rates and, therefore, severely limited data acquisition rates, or at accelerator facilities with a much larger footprint which, in contrast to HHG-based sources, cannot easily provide sub-nanosecond time resolution. Second, considering this new field of application, this thesis investigates whether and how this technological platform can also be used for the generation of isolated attosecond pulses, which could enable space-charge-free photoelectron emission microscopy with nanometer spatial and attosecond temporal resolution and would allow the study of plasmonic fields on nanostructured surfaces on their intrinsic time and length scales. To this end, a scheme for the spatiotemporal manipulation of the enhanced field was developed, and its practicability was shown theoretically and experimentally. This method can serve as an efficient, power- and photon-energy-scalable output coupling mechanism for XUV radiation generated inside ECs, and promises to enable cavity-enhanced generation of isolated attosecond pulses and, besides, the monolithic combination of multiple resonators, operating, e.g., at different central wavelengths, in a single overall resonator. Furthermore, the theoretical framework and numerical models accrued during this thesis were applied for the investigation of a novel temporal soliton regime in a passive free-space cavity, which was recently demonstrated in an experiment performed in our group., Breitbandige, passive optische Freistrahl-Resonatoren (Überhöhungsresonatoren, ÜR), die mit modengekoppelten Lasern betrieben werden, erlauben Weglängen- und Pulsenergie-Erhöhungen um mehrere Größenordnungen für ultrasensitive optische Messungen und das Treiben von nichtlinearen Konversionsprozessen mit niedriger Effizienz. Insbesondere ermöglichen sie kohärente Quellen extrem-ultravioletten (XUV) Lichts mit hoher Leistung durch die Erzeugung Hoher Harmonischer (HHG) in Gasen innerhalb des Resonators, mit Repetitionsraten von Dutzenden bis Hunderten von MHz. Während manche der im Rahmen dieser Dissertation entwickelten Techniken breitere Anwendbarkeit versprechen, liegt das Hauptaugenmerk dieser Arbeit auf der Weiterentwicklung und dem Verständnis von ÜR-basierten XUV-Strahlungsquellen, welche unter anderem für die Frequenzkamm-Metrologie und Photoelektronen-Emissions-Spektroskopie in diesem Photonenenergiebereich von Interesse sind. Die Hauptergebnisse dieser Dissertation können im Wesentlichen in zwei Themengebiete untergegliedert werden: Erstens wurden, aufbauend auf der vorherigen Arbeit unserer Forschungsgruppe, zwei Aspekte der Gesamteffizienz der nichtlinearen Konversion untersucht: die nichtlineare Interaktion zwischen dem laserinduzierten Plasma im Generationsmedium und dem überhöhten Feld, und geometrische Auskoppelmethoden. Die resultierenden Einsichten haben zur Demonstration der ersten ÜR-basierten XUV-Quelle mit einer ähnliche Konversionseffizienz wie in vergleichbaren Single-Pass-Experimenten geführt, mit einer Photonenrate, die diese Technologie für raumladungsfreie Photoelektronen-Emissions-Spektroskopie nützlich macht. Solche Studien waren bisher nur mit Single-Pass-HHG-Quellen bei wesentlich geringerer Repetitionsrate und dadurch stark beschränkten Datenerfassungsraten, oder durch Beschleunigeranlagen mit erheblich mehr Raumbedarf möglich, welche im Gegensatz zu HHG-basierten Quellen nicht ohne Weiteres sub-Nanosekunden-Auflösung bereitstellen können. Zweitens untersucht diese Arbeit, in Anbetracht dieses neuen Anwendungsfelds, ob und wie diese technologische Plattform auch für die Erzeugung von isolierten Attosekundenpulsen benutzt werden kann, was raumladungsfreie Photoelektronen-Emissions-Mikroskopie mit räumlicher Auflösung im Nanometer- und zeitlicher Auflösung im Attosekundenbereich ermöglichen würde, und die Untersuchung von plasmonischen Feldern auf nanostrukturierten Oberflächen auf ihren intrinsischen Zeit- und Längenskalen erlauben würde. Dafür wurde ein Aufbau für die räumlich-zeitliche Manipulation von überhöhten Feldern entwickelt und dessen Praktikabilität theoretisch und experimentell gezeigt. Diese Methode fungiert als effizienter Leistungs- und Photonenenergie-skalierbarer Auskoppelmechanismus für XUV-Strahlung, die innerhalb von ÜR erzeugt wurde, und verspricht Resonator-überhöhte Erzeugung von isolierten Attosekundenpulsen und außerdem die monolithische Kombination mehrerer Resonatoren, die z.B. bei verschiedenen zentralen Wellenlängen betrieben werden, in einen einzigen Gesamtresonator. Weiterhin wurden der theoretische Rahmen und die numerischen Modelle, die im Laufe dieser Dissertation entstanden sind, angewendet, um ein neuartiges Zeitbereichs-Solitonen-Regime in einem passiven Freistrahl-Resonator zu untersuchen, welches vor Kurzem in einem in unserer Gruppe durchgeführten Experiment gezeigt wurde.

High-harmonic generation, enhancement cavities, nonlinear optics, attosecond physics

14. Jun. 2019

2019

Englisch

https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:bvb:19-251649