Synthese und Charakterisierung von Elektrokatalysatoren für die Zink-Luft-Batterie sowie die Modifikation von Elektrodenoberflächen

Abstract

Die Zink-Luft-Batterie stellt auf Grund ihres verminderten Risikos einen guten Ener-giespeicher für den Ausbau der regenerativen Energien dar. Da sie allerdings in der Gesamtleistung hinter Lithiumbatterien zurückbleibt, ist es notwendig, sie so kos-tengünstig wie möglich zu gestalten, beispielsweise durch geeignete Funktionsma-terialien wie Elektrokatalysatoren. Bisherige Untersuchungen zu solchen Materia-lien wurden allerdings meist nicht unter Realbedingungen, also bei hohem pH-Wert, hohen Stromdichten und über einen längeren Zeitraum durchgeführt. In dieser Arbeit wurde daher erfolgreich ein entsprechendes Messsystem modifi-ziert, sowie eine Zelle für Langzeituntersuchungen entwickelt, um besagte fehlende Informationen zu liefern. Es wurde eine Vielzahl an Katalysatoren per Sol-Gel-Prozess hergestellt und mittels XRD, SEM, sowie elektrochemisch charakterisiert. Dabei stellten sich das Mischoxid aus Ruthenium und Mangan sowie die entspre-chende Kombination aus Kobalt und Eisen im Verhältnis 2:1 als die günstigsten Varianten mit der besten Performance und Stabilität heraus. Zusätzlich wurde die Referenz Iridiumoxid hochskaliert und erfolgreich in einem Realsystem getestet. Zudem konnte gezeigt werden, dass die Rissbreitenverteilung von Elektrodenbe-schichtungen durch die Reaktionsführung gezielt beeinflusst werden kann und dass der Anteil an aufgebrochener Oberfläche sowie die durchschnittliche Rissbrei-te Einfluss auf die katalytische Aktivität gasentwickelnder Elektroden haben.

The zinc-air-battery is a good energy storage device for the expansion of the renew-able energies due to its low risk. Since its overall capacity falls short of the Lithium types, the battery has to be designed as cost efficient as possible, for example by using suitable functional materials like electrocatalysts. Prior investigations on such materials have in most cases not been conducted under realistic conditions like high pH values and/or high current densities and, most importantly, over a longer period of time. Therefore, an appropriate system has been successfully modified in the present work and a cell for long term tests has been developed, to deliver said missing pieces of information. A multitude of catalysts was created via the sol-gel process and characterised by the means of x-ray diffraction, electron microscopy and electrochemical methods. As a result, the mixed oxide consisting of ruthenium and manganese as well as a respective combination of cobalt and iron in a 2:1 ratio proved to be the most favourable options when it comes to performance, stability and costs. Additionally, the benchmark iridium oxide had been scaled up and success-fully tested in a real system. Furthermore, it was shown that the crack width distribution of electrode coatings can be influenced by reaction control and that the ratio of cracks in the surface, as well as the average crack size have a detectable influence on the catalytic activity of gas evolving electrodes.