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Towards a generalized framework for the analysis of solar cell performance based on the principle of detailed balance
2020 & 2021
Dissertation, RWTH Aachen University, 2019
Druckausgabe: 2020. - Onlineausgabe: 2020. - Auch veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2021
Genehmigende Fakultät
Fak06
Hauptberichter/Gutachter
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Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2019-12-13
Online
DOI: 10.18154/RWTH-2020-11595
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/807756/files/807756.pdf
Einrichtungen
Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
band gap (frei) ; detailed balance (frei) ; efficiency limit (frei) ; organic (frei) ; shockley queisser (frei) ; solar cells (frei)
Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 621.3
Kurzfassung
Die theoretische Grundlage dieser Arbeit bildet das Prinzip der detaillierten Bilanz. Es besagt, dass im thermodynamischen Gleichgewicht alle mikroskopischen Prozesse im Gleichgewicht mit ihren entsprechenden entgegen gerichteten Prozessen sind. Für Solarzellen im thermodynamischen Gleichgewicht bedeutet dies zum Beispiel, dass die gleiche Anzahl von Photonen absorbiert und emittiert werden. Shockley und Queisser benutzen dieses Prinzip, um ein theoretisches Effizienzlimit einer Solarzelle mit einer bestimmten Bandlückenenergie zu berechnen. Für diese idealisierte Solarzelle nehmen sie an, dass alle Photonen mit Energien größer als diese Bandlückenenergie absorbiert werden und unterhalb der Bandlückenenergie die Absorption gleich null ist. Echte Materialien zeigen jedoch keine derart scharfe Absorptionskante. Für die verschiedenen Solarzelltechnologien gibt es unterschiedliche Konventionen die Bandlückenenergie zu bestimmen. Die auf diese Weise bestimmte Bandlückenenergie wird dann beispielsweise benutzt, um die Verlustmechanismen einer Solarzelle im Vergleich zu der idealen Solarzelle nach Shockley und Queisser zu quantifizieren. In dieser Arbeit wird eine Vorgehensweise zur einheitlichen Bestimmung der Bandlückenenergie für alle Solarzelltechnologien vorgestellt, die auf der Theorie von Shockley und Queisser basiert. Diese Methode beruht auf der mathematischen Definition einer Verteilung von Bandlückenenergien, die einzig aus der externen Quanteneffizienz der Solarzelle berechnet wird. Diese sogenannte Shockley-Queisser-Bandlücke wird dann benutzt, um Spannungsverluste im Vergleich zur idealen Solarzelle zu berechnen. Da die Shockley-Queisser-Bandlücke nicht von internen Materialeigenschaften bestimmt wird, ermöglicht diese externe Definition der Bandlückenenergie den konsistenten Vergleich von Verlustmechanismen für alle Solarzelltechnologien. Um das Effizienzlimit basierend auf internen Materialeigenschaften des Absorbers zu berechnen, müssen externe Solarparameter, z.B. der Kurzschlussstrom, mit internen Materialeigenschaften, z.B. dem komplexen Brechungsindex, verknüpft werden. Diese Materialeigenschaften können sowohl mittels first-principle Simulationen als auch experimentell ermittelt werden. Das aktuelle Modell von Yu und Zunger, das aus Absorptionsspektren des Absorbermaterials ein Effizienzlimit einer entsprechenden Solarzelle berechnet, ist jedoch nicht kompatibel mit dem Prinzip der detaillierten Bilanz. In der vorliegenden Arbeit wird gezeigt, dass auch der Brechungsindex berücksichtigt werden muss, um Kompatibilität mit dem Prinzip der detaillierten Bilanz herzustellen. Ein entsprechendes Modell wird aufgestellt und eine Selektionsmetrik für computerbasiertes Vorab-Materialscreening wird entwickelt. Diese Selektionsmetrik wird dann auf verschiedene Materialdaten angewandt. Das in dieser Arbeit ermittelte Effizienzlimit unterscheidet sich bis zu 20 Prozent vom aktuell gebräuchlichen Modell. Nachdem die Solarzelle zunächst nur aus externer Sicht beschrieben wurde und ein Modell vorgestellt wurde, um interne mit externen Parametern zu verknüpfen, werden zuletzt ausschließlich interne Prozesse der organischen Solarzelle betrachtet. Wegen der für organische Materialien typischerweise niedrigen Dielektrizitätskonstante sind die Elektron-Lochpaare stark gebunden und werden als Exitonen bezeichnet. Um Exitonen effizient zu teilen, ist ein weiterer elektronischer Zustand nötig, der Charge-Transfer-Komplex. Basierend auf dem Prinzip der detaillierten Bilanz wird ein 0-dimensionales Ratenmodell beschrieben, welches diesen zusätzlichen Zustand berücksichtigt. Es wird gezeigt, dass für dieses Modell die Superposition der Elektro- und Photolumineszenz sowie das opto-elektronische Reziprozitätstheorem der Solarzelle gültig sind, solange keine Sättigungseffekte auftreten. Die Besetzungsverteilung des Charge-Transfer-Komplexes sowie die Sammlungseffizienz der Ladungsträger wird im Detail betrachtet für Transferraten, die sowohl entsprechend des Miller-Abrahams Modells als auch basierend auf der Marcus Theorie beschrieben werden.The principle of detailed balance forms the basis of the present thesis. It states that all microscopic processes in thermodynamic equilibrium are equal to their respective counter processes. For solar cells in thermodynamic equilibrium, for example, as many photons get absorbed by the cell as are emitted. Shockley and Queisser used this principle to determine a theoretical conversion efficiency limit for a solar cell with a given band gap energy, using additionally the assumption that all photons with energies higher than the band gap energy are absorbed and that there is zero absorption below the band gap energy. This so-called step-function in absorption is one of the idealizations of the model as no material shows this kind of sharp absorption edge. There are different conventions on how to quantify the band gap energy, each of which is preferentially used in different solar cell technology communities. This band gap energy, for instance, is used to quantify losses that occur in the solar cell with respect to the ideal solar cell after Shockley and Queisser. This thesis introduces a procedure based on the theory of Shockley and Queisser to determine the band gap energy that is applicable to all technologies. It is derived from a mathematical definition of a distribution of band gap energies that is calculated solely from the external quantum efficiency of the solar cell. This so-called Shockley-Queisser band gap energy is then used to quantify voltage loss mechanisms with respect to the ideal case. Because the Shockley-Queisser band gap energy is not determined from internal material properties, it allows for the comparison of these loss mechanisms consistently throughout all solar cell technologies.In contrast, to determine the efficiency potential of theoretical materials generated via first-principle calculations it is necessary to deduce external solar cell parameters such as the short-circuit current from internal material properties such as the complex refractive index. The state-of-the-art model by Yu and Zunger used to determine efficiency limits from computationally or experimentally derived absorption spectra, however, is not compatible with the principle of detailed balance. In the present thesis it is shown that the refractive index must be taken into account in order to achieve compatibility with the principle of detailed balance. A consistent model is described and a selection metric for computational high-throughput materials screening is developed. This selection metric is then applied to a variety of materials. The efficiency potential is shown to differ from the state-of-the-art model by up to \SI{20}{\percent}.After looking at the solar cell solely from the outside and establishing a model that connects internal and external parameters, the final topic in the thesis is dedicated to modelling the organic solar cell exclusively by internal means. Due to the low dielectric constants typical of organic materials, the generated electron-hole pairs are found as strongly bound excitons. To efficiently split these excitons an additional state is needed, namely the charge transfer state. Based on the principle of detailed balance a 0-dimensional rate model is described that accounts for this extra electronic state. It is shown that for this model both the superposition of electro and photoluminescence and the opto-electronic reciprocity theorem by Rau hold under non-saturation conditions. The occupation of the charge transfer state as well as the collection efficiency are thoroughly discussed for the transfer rate models according to both the Miller-Abrahams and Marcus theory.
OpenAccess: 
PDF
(additional files)
Dokumenttyp
Dissertation / PhD Thesis/Book
Format
online, print
Sprache
English
Externe Identnummern
HBZ: HT020664834
Interne Identnummern
RWTH-2020-11595
Datensatz-ID: 807756
Beteiligte Länder
Germany
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