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Ladungsträgerdynamik in Graphen = Carrierdynamics in graphene
2017 & 2018
Dissertation, RWTH Aachen University, 2017
Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2018
Genehmigende Fakultät
Fak06
Hauptberichter/Gutachter
;
Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2017-06-02
Online
DOI: 10.18154/RWTH-2018-223225
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/721675/files/721675.pdf
Einrichtungen
Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Abkühlen (frei) ; Absorption (frei) ; Auger (frei) ; Coulomb (frei) ; Elektron (frei) ; Elektron-Elektron-Streuung (frei) ; Elektron-Phonon-Streuung (frei) ; Femtosekunde (frei) ; Graphen (frei) ; Ladungsträgerdynamik (frei) ; Ladungsträgervervielfachung (frei) ; Laser (frei) ; Laserpuls (frei) ; Nichtgleichgewicht (frei) ; Phonon (frei) ; Rekombination (frei) ; Relaxation (frei) ; Relaxationsdynamik (frei) ; Thermalisierung (frei) ; hot phonon (frei) ; hot-phonon-Effekt (frei) ; ultraschnell (frei)
Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 621.3
Kurzfassung
Hoch reißfest, jedoch biegsam, optisch transparent und elektrisch leitfähig: Die zweidimensionale Kohlenstoffmodifikation „Graphen“ gilt als ein Material, das neuartige Anwendungen in der Zukunft erschließen könnte. Einige seiner besonderen Eigenschaften verdankt Graphen seiner außergewöhnlichen linearen elektronischen Bandstruktur und der impliziten Masselosigkeit der Elektronen. Neben den neuen Möglichkeiten, die sich dadurch für klassische elektronische Bauelemente erschließen, sind neuartige Konzepte, wie ultraschnelle ballistische, plasmonische und optoelektronische Bauelemente möglich. Das hohe Geschwindigkeitspotenzial solcher Bauelemente ist intrinsisch mit der ultraschnellen Relaxationsdynamik von Nichtgleichgewichtsbedingungen in Graphen verknüpft, bei der die hocheffizienten Elektron-Elektron- und Elektron-Phonon-Wechselwirkungen eine entscheidende Rolle spielen. Mittels Femtosekunden-zeitaufgelöster Anrege-Abfrage-Spektroskopie wurde daher die Relaxationsdynamik photogenerierter Ladungsträger in Graphen untersucht. Ziel der Untersuchungen war es dabei, die zugrundeliegenden physikalischen Prozesse zu identifizieren und ihre Rolle bei der Relaxation von nichtgleichgewichtsbedingungen in Graphen zu studieren. Dabei gelang es nachzuweisen, dass sowohl die Coulomb-induzierte Elektron-Elektron-Streuung als auch die Elektron-Phonon-Streuung eine signifikante Rolle beim Thermalisierungsprozess der optisch injizierten Ladungsträger spielen. Die Elektron-Elektron-Streuung führt dabei zu einer quasi-instantanen Relaxation der Impulsbeträge entlang einer Richtung im Impulsraum. Eine Relaxation der Winkelverteilung der anisotrop photoinjizierten Ladungsträger wird von der Ladungsträgerdichte-unabhängigen Elektron-Phonon-Streuung (e-ph) vermittelt. Beide Streuprozesse etablieren zusammen eine vollständig thermalisierte Ladungsträgerverteilung innerhalb von 30 fs nach der optischen Anregung. Die beobachteten Anregungsdichte-abhängigen ultraschnellen Relaxationszeiten lassen sich durch Abkühlen und eine simultane Rekombination der thermalisierten Ladungsträger unter Emission von stark gekoppelten optischen Phononen erklären. Während die Verlangsamung der Kühl- und Rekombinationsraten bei hohen Anregungsdichten einem Pauli-Blocken der Übergänge und dem hot phonon-Effekt zugeschrieben werden können, offenbart sich die ungestörte Elektron-Phonon-Streuzeit im Limit kleinster Anregungsdichten: tau_e-ph ~ 20 fs. Die vollständige Relaxation der Probe wird schließlich durch einen monoexponentiellen Zerfall der stark gekoppelten optischen Phononen vermittelt, für die in hochkristallinem, exfoliertem Graphen eine Lebensdauer von 1,2 ps extrahiert werden kann. Ein Erhöhen der Defektdichte in Graphen stellt weitere Zerfallspfade für das Phonon bereit und reduziert die Relaxationszeit der positiven Absorptionsänderung signifikant. Erstmalig konnte darüber hinaus in dieser Arbeit der experimentelle Nachweis erbracht werden, dass es durch einen Auger-Prozess während des Nichtgleichgewichtszustands bei der Anregung zu einer Ladungsträgervervielfachung der injizierten Ladungsträger kommt, wie es zeitgleich und unabhängig theoretisch vorhergesagt wurde. Die Vorhersagen der Theorie dieses Phänomens wurde mit erstaunlich guter Genauigkeit experimentell bestätigt.This work reports on investigations of carrier dynamics in graphene after optical excitation by an ultrashort laser pulse. Optical pump-probe-experiments create an excited nonequilibrium carrier distribution and its subsequent relaxation is monitored at a temporal resolution of a few femtoseconds. In graphene, the role of extremly efficient electron-electron- and electron-phonon-scattering play a significant role in the thermalisation, cooling and recombination processes and the nature of the underlying scattering processes and the occurance of Pauli-blocking and the hot-phonon-effect and are identified by extensive variations of excitation density. Moreover, it is reported on the first direct experimental observation of carrier multiplication in graphene reaching a multiplication factor of up to 2 and persisting on a picoseconds time scale. Exploiting multicolor pump−probe measurement techniques, the excited nonequilibrium carrier distribution is retrieved on an ultrafast time scale. This provides access to the temporal evolution of the optically excited carrier density and thus allows quantitative conclusions on possible carrier multiplication. The experimental results confirm independent microscopic time- and momentum-resolved calculations on the ultrafast relaxation dynamics of optically excited carriers at extraordinary precision.
OpenAccess: 
PDF
(additional files)
Dokumenttyp
Dissertation / PhD Thesis
Format
online
Sprache
German
Externe Identnummern
HBZ: HT019709828
Interne Identnummern
RWTH-2018-223225
Datensatz-ID: 721675
Beteiligte Länder
Germany
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