Development and Study of Refractive Phase Retrieval and X-ray Multibeam Ptychography

Abstract

The advent of phase retrieval techniques has increased the resolution in X-ray microscopy by nearly an order of magnitude. With conventional imaging, X-ray microscopes cannot reach their full potential due to the lack of strong focusing options for X-rays. While the wavelength of X-rays is a thousand times smaller than visible light, the resolution of X-ray microscopes is only ten times smaller than the resolution of light microscopes. Phase retrieval algorithms are not limited by the numerical aperture of the focusing optics and can therefore resolve much smaller features.

Conventional phase retrieval algorithms reconstruct the complex transmission function of the sample. Most microscopic samples are nearly transparent for X-rays and are only visible through their phase contrast. The phase shift however is 2π periodic, which means a specific phase value cannot be distinguished from another one that is larger or smaller by 2π. This phenomenon is called phase wrapping and is problematic for samples that have a maximum phase shift of more than 2π. Phase unwrapping algorithms aim to solve these ambiguities, but are not always successful, because phase wraps can lead to artefacts and phase singularities during the phase retrieval. Phase wrapping is especially challenging for tomography, because the wrapped phase is not a simple projection and also not proportional to the sample density.

In this thesis, new algorithms are developed that reconstruct the projected refractive index of the sample instead of the complex transmission. The projected refractive index is in a trivial way directly proportional to the refractive index of the sample. In contrast to the phase of the transmission function, the projected refractive index requires no phase unwrapping, as it is not limited to a specific range. This thesis presents three refractive algorithms for three widely used phase retrieval techniques: ptychography, holography and coherent diffractive imaging. All three refractive algorithms are demonstrated and evaluated on simulated data sets, in the case of refractive ptychography also on two experimental data sets. Refractive ptychography and refractive holography surpass conventional algorithms for samples with a phase shift of more than 2π. In the case of refractive coherent diffractive imaging, the new algorithm surpasses the conventional one even for samples with no phase wrapping.

In the second part of this thesis, a new method to scan large samples is presented. Due to the long scan times, large samples are problematic to measure with scanning techniques such as ptychography. To scan large samples in a shorter time, Bevis et al. have developed multibeam ptychography, a technique that uses multiple simultaneous beams [Ultramicroscopy, 184, 164 (2018)]. This thesis presents a set-up for X-ray multibeam ptychography that allows arbitrary numbers and geometries of multibeams. This is made possible through the use of a lens array manufactured with two-photon lithography. The lens array is evaluated for a two and a six beam geometry using experimental data. Compared to a single beam, the multibeam set-up scans the same area up to three times faster.

Das Aufkommen von Methoden zur Phasenrückgewinnung hat die Auflösung in der Röntgenmikroskopie um fast eine Größenordnung verbessert. Durch das Fehlen von stark fokussierenden Röntgenoptiken können Röntgenmikroskope mit konventioneller Bildgebung nicht ihr volles Potenzial entfalten. Zwar ist die Wellenlänge von Röntgenstrahlen tausendmal kleiner als die von sichtbarem Licht, die Auflösung von Röntgenmikroskopen übertrifft die Auflösung von Lichtmikroskopen jedoch nur um das Zehnfache. Verfahren zur Phasenrückgewinnung sind nicht durch die numerische Apertur der Optiken begrenzt und können daher sehr viel kleinere Details auflösen.

Konventionelle Algorithmen zur Phasenrückgewinnung rekonstruieren die komplexe Transmissionsfunktion der Probe. Die meisten Proben in der Mikroskopie sind für Röntgenstrahlen nahezu transparent und nur durch ihren Phasenkontrast sichtbar. Der Phasenschub ist jedoch 2π periodisch.Das bedeutet, dass ein bestimmter Phasenwert nicht von einem anderen unterschieden werden kann, der sich genau um 2π unterscheidet. Dieses Phänomen führt zu Sprüngen in der Phase und ist problematisch für Proben die einen maximalen Phasenschub von mehr als 2π aufweisen. Sogenannte "phase unwrapping"-Verfahren zielen darauf ab, diese Mehrdeutigkeiten zu lösen, sind aber nicht immer erfolgreich weil Phasensprünge zu Artefakten und Phasensingularitäten in der Rekonstruktion führen können. Die Mehrdeutigkeit der Phase ist für die Tomographie eine besondere Herausforderung, da die Phasensprünge keine einfache Projektion sind und auch nicht proportional zur Probendichte sind.

In dieser Arbeit werden neue Algorithmen entwickelt, die anstelle der komplexen Transmission den projizierten Brechungsindex der Probe rekonstruieren. Der projizierte Brechungsindex ist auf triviale Weise direkt proportional zum Brechungsindex der Probe. Im Gegensatz zur Phase der Transmissionfunktion ist die Projektion des Brechungsindex nicht auf phase unwrapping angewiesen, da sie nicht auf einen bestimmten Bereich beschränkt ist. Diese Arbeit stellt drei refraktive Algorithmen für drei weitverbreitete Phasenrückgewinnungstechniken vor: Ptychographie, Holographie und kohärente diffraktive Bildgebung. Alle drei Algorithmen werden an simulierten Datensätzen demonstriert, im Falle der refraktiven Ptychographie zusätzlich an zwei experimentellen Datensätze. Die refraktive Ptychographie und die refraktive Holographie übertreffen den jeweiligen konventionellen Algorithmus für Proben die Phasensprünge aufweisen. Im Fall der refraktiven kohärenten diffraktiven Bildgebung übertrifft der neue Algorithmus den konventionallen sogar für Proben ohne Phasensprünge.

Im zweiten Teil dieser Arbeit wird eine neue Methode zum Scannen großer Proben vorgestellt. Aufgrund der langen Scanzeiten sind große Proben problematisch für Rastertechniken wie die Ptychographie. Um große Proben in kürzerer Zeit zu scannen, haben Bevis et al. die Mehrstrahl-Ptychographie entwickelt, eine Technik, bei der mehrere Strahlen die Probe gleichzeitig scannen [Ultramicroscopy, 184, 164 (2018)]. In dieser Arbeit wird ein Aufbau für Röntgen-Mehrstrahl-Ptychographie vorgestellt, der eine beliebige Anzahl und Geometrie von Strahlen erlaubt. Ermöglicht wird dies durch die Verwendung eines Linsenarrays, das mit Zwei-Photonen-Lithographie hergestellt wurde. Das Linsenarray wird in einer Zwei- und einer Sechs-Strahl-Geometrie experimentell getestet. Im Vergleich zu einem Einzelstrahl scannt die Mehrstrahlanordnung die gleiche Fläche bis zu dreimal schneller.