High harmonic generation from solids with elliptically polarized laser pulses

Abstract

Zum heutigen Zeitpunkt ist die Hohe Harmonische Erzeugung (HHG) von Festkörpern ein aufstrebendes Feld der ultraschnellen Optik und im Begriff, ein zentraler Bestandteil moderner Attosekundenphysik zu werden. Potenzielle Anwendungen reichen von der Nutzung als kompakter Quelle ultrakurzer kohärenter Pulse im extrem-ultravioletten Spektralbereich, über Nutzung als neues spektroskopisches Werkzeug zur Analyse von Festkörpern sowie als Bestandteil zukünftiger PHz-Optoelektronik. Verschiedene gekoppelte Dynamiken unterliegen der Erzeugung von HHG in Festkörpern und daher existiert bislang kein simples Modell, welches die vielfältigen, teils überraschenden Eigenschaften zuverlässig beschreibt. Dabei ist die Erzeugung Hoher Harmonischer mit elliptisch polarisierten Laserpulsen zu erwähnen, wo große Unterschiede zum bekannten Fall von HHG von Gasen aufgezeigt wurden. Diese Dissertation zielt darauf ab, dieses Verhalten und dabei speziell die Polarisationszustände der Harmonischen näher zu untersuchen.

In Experimenten an Si werden vielerlei Effekte zum ersten Mal gezeigt. Beispielsweise lassen sich zirkular polarisierte Harmonische mit zirkular polarisierten Laserpulsen erzeugen. Weiterhin gibt es auch Situationen, in denen mit elliptischer Laserpolarisation zirkular polarisierte Harmonische erzeugt werden. Es wird gezeigt, dass sich verschiedene Harmonische unterschiedlich verhalten, was als Beweis gelten kann, dass sie von verschiedenen Mechanismen erzeugt werden. Diese Experimente werden von Simulationen mittels ab-initio zeitabhängiger Dichtefunktionaltheorie unterstützt (N. Tancogne Dejean, A. Rubio), welche die gesamte Bandstruktur mit einbeziehen und die Experimente überzeugend beschreiben.

Um tiefere Einblicke in die Ladungsträgerdynamiken hinter diesen Beobachtungen zu gewinnen, wird ein einfaches Modell entwickelt, welches ein lasergetriebenes Elektron in einem Leitungsband beschreibt. Damit werden verschiedene Fälle simuliert und mit den Experimenten verglichen. Hierbei können entscheidene Beobachtungen reproduziert werden, beispielsweise die scharfdefinierten Laserparameter, für welche einzelne Harmonische zirkular polarisiert erzeugt werden. Auch eine Drehung der Hauptachse sowie Depolarisationsmechanismen werden von diesem einfachen Modell beschrieben und im Experiment gefunden. Für eine Harmonische oberhalb der Bandlücke stimmen die Simulationen nicht mit Experimenten überein, was verdeutlicht, dass hier noch andere Dynamiken relevant sind.

Zu guter Letzt wird ein Apparat aufgebaut, in dem sich Hohe Harmonische im extrem ultravioletten Spektralbereich erzeugen und detektieren lassen. An Experimenten von MgO können frühere Beobachtungen bestätigt werden, dass sich die Intensität von gewissen Harmonischen stark mit elliptisch polarisierten Laserpulsen vergrößern lässt. Eine theoretische Vorhersage, dass auch der Cutoff mit elliptischer Polarisation erhöht werden kann, wird nicht bestätigt. Diese Arbeit leistet entscheidene Beiträge, um das mikroskopisches Verständnis der starkfeldgetriebenen Ladungsträgerdynamiken in Festkörpern weiterzuentwickeln und erlaubt die Konstruktion von kompakten HHG-Quellen mit beliebigen Polarisationszuständen.