Nonequilibrium Quantum Dynamics in Driven Baths

Abstract

This thesis is concerned with the dynamics in open quantum systems on the basis of so-called system-bath models. Therein, a physical problem is partitioned into a quantum system of interest and a (large) surrounding environment. The latter constitutes a (heat) bath. As a principle, however, the bath degrees of freedom are assumed to be in thermal equilibrium, even while the system can be perturbed by strong external driving forces. This thesis presents collected works concerned with extending the system-bath framework to the situation of driven bath modes.

We show that a dipole-type coupling of bath modes to a classical electric field leads to an effective force on the quantum system of interest. This force represents the effect of the nonequilibrium distribution of the bath and depends on its spectral characteristics. We analyze this force in detail and investigate its effect on suitable model systems. We find that the linear response for a polarizable molecule immersed in liquid water and a colloidal quantum-dot metal-nanoparticle setup is qualitatively altered and includes negative absorbance. Quantum dynamics are obtained for the driven spin-boson model by utilizing a Born-Markov quantum master equation approach and the non-interacting blip approximation. The resulting force is most relevant at low temperatures and small to intermediate system-bath coupling strength with strong external driving fields. We find evidence that excitation of the quantum system by way of this force is more effective when resonances are present in the environment.

As an example for a nonequilibrium environment, we also consider the optical response of liquid water to an intense terahertz pulse by analyzing the resulting Kerr effect. We employ a matrix method on the basis of an Euler-Langevin equation to characterize the rotational dynamics of a water molecule and compare the theoretical predictions with experimental data. We find some qualitative agreement and a strong influence of the permanent molecular dipole moment on the resulting signal. A preliminary analysis suggests that bath driving effects can secure better aggreement with the experimental data.

Finally, we discuss the extension to parametrically driven bath modes and give an outlook to more applications where bath driving can be used as a modelling prescription. We hope that the research contained in this thesis paves the way for further research on the topic of driven quantum baths and is able to inform novel applications.

Die vorliegende Dissertation behandelt die Dynamik in offenen Quantensystemen auf Basis sogenannter System-Bad-Modelle. Darin wird ein physikalisches Problem in ein zu untersuchendes Quantensystem und eine (große) Umgebung eingeteilt. Letzteres stellt ein (Wärme-) Bad dar. Im Allgemeinen wird das Bad als im thermischen Gleichgewicht angenommen, obwohl das System durch starke externe Treibkräfte beeinflusst werden kann. Diese Dissertation widmet sich daher der Verallgemeinerung von System-Bad-Modellen zu getriebenen Badmoden.

Wir zeigen, dass eine dipolartige Kopplung der Moden an ein klassisches elektrisches Feld zu einer effektiven Kraft auf das Quantensystem führt. Diese Kraft drückt die resultierende Nichtgleichgewichtsverteilung des Bades aus und hängt von dessen spektralen Eigenschaften ab. Wir betrachten diese Kraft im Detail und untersuchen deren Effekt auf verschiedene Modellsysteme. Konkret finden wir qualitative Änderungen und negative Absorption im linearen Antwortverhalten eines polarisierbaren Moleküls in Wasser, sowie dem eines kolloidalen Quantenpunktes in Kontakt mit einem metallischen Nanoteilchen. Weiterhin wird die Quantendynamik des getriebenen Spin-Boson-Modells mit Hilfe einer Born-Markov-Quantenmastergleichung und der ``non-interacting-blip''-Näherung betrachtet. Es zeigt sich, dass die Kraft am wirkungsvollsten bei niedrigen Temperaturen, schwacher bis mittlerer Kopplungsstärke und starken elektrischen Feldern wird. Wir finden zudem Hinweise darauf, dass das Quantensystem durch die Existenz einer Badresonanz effektiver angeregt wird.

Als weiteres Beispiel für eine Nichtgleichgewichtsumgebung betrachten wir die optische Antwort von Wasser auf einen intensiven Puls im Terahertzbereich durch Analyse des Kerr-Effekts. Dazu verwenden wir eine Matrixmethode auf Basis einer Euler-Langevin Gleichung für die Rotationsbewegung eines Wassermoleküls und vergleichen die theoretischen Vorhersagen mit experimentellen Messungen. Wir finden eine grobe qualitative Übereinstimmung sowie einen starken Einschlag des permanenten Dipolmoments auf das entstehende Signal. Erste Analysen lassen vermuten, dass eine bessere Übereinstimmung mit den experimentellen Daten durch getriebene Badeffekte erreicht werden kann.

Wir schließen die Dissertation mit einem Ausblick auf potenzielle Anwendungen und eine Erweiterung des Formalismus zu parametrisch getriebenen Bädern. Wir hoffen, dass die Ergebnisse in dieser Dissertation zu weiterer Forschung im Bereich getriebener Quantenbäder führt und neuartige Anwendungen inspirieren kann.