Atoms and Molecules in Strong Laser Fields

Abstract

The interaction of light with atoms and molecules is universal and relevant to everyday life. With the advent of light sources such as femtosecond laser oscillators and free-electron lasers (FELs), intense and ultra-short light pulses with well-characterized properties are available, which allow to study the interaction of light and matter in extreme regimes. Applying a two-color pump-probe approach, involving two light pulses, matter can be prepared in a well-defined state by the first pulse and then probed by interacting with the second pulse. In this thesis, the non-linear interaction of light pulses with small atoms and molecules in the gas phase is investigated with special emphasis on photoionization. For this purpose a new high harmonic generation (HHG) source has been characterized, that can be used in two-color experiments to either prepare or probe atoms or molecules that undergo non-linear interaction with another intense light pulse. Furthermore the fragmentation of molecular hydrogen was investigated in light fields at 800 nm and 400 nm as a benchmark experiment for a new experimental set-up. Following this, the fragmentation of the greenhouse gas methane in these optical fields of 800 nm and 400 nm was studied at varying intensities regarding the kinetic energies of the fragment ions generated in the non-linear interaction. The aim of this study was to unravel the influence of ionizing methane primarily by tunneling ionization at 800 nm or by multi-photon ionization at 400 nm on the kinetic energy of the photofragments. Finally, in a two-color experiment, the circular dichroism in multi-photon ionization of an atomic prototype system, ionic helium, was investigated. Using the intense, circularly polarized extreme ultraviolet (XUV) pulses delivered by the FERMI FEL at the LDM endstation atomic helium was ionized and excited into an oriented state in the same XUV pulse. A subsequent near-infrared (NIR) pulse with the same or the opposite helicity as the XUV pulse then ionized the helium ion from the prepared state via multi-photon ionization. This follow-up experiment improves on a previous one by introducing a temporal delay between the XUV and NIR pulses to avoid a population imbalance in the prepared helium ions, and by covering a wider and more dense range of NIR intensities. The influence of the helicity and intensity of the NIR pulses on the circular dichroism of the multi-photon ionization, observed by multi-photon and above-threshold ionization features in the photoelectron spectrum, is then studied regarding the AC-Stark shift, the Freeman resonances, the photoelectron angular distribution and different NIR wavelengths. The experimental results are compared to results from TDSE (time-dependent Schrödinger equation) calculations, which were done by collaborators.

Die Wechselwirkung von Licht mit Atomen und Molekülen ist ein Prozess, der ständig stattfindet und für die Existenz von Leben auf der Erde unabdingbar ist. Mit dem Aufkommen von Lichtquellen wie Femtosekunden Lasern und Freie-Elektronen-Lasern (FELs) können intensive, ultra kurze Lichtpulse mit genau definierten Eigenschaften erzeugt werden, mit denen diese Wechselwirkung in extremen Regimen untersucht werden kann. Unter Verwendung eines zwei-Farben „Pump-Probe“ Ansatz, bei dem zwei Laserpulse verwendet werden, kann Materie durch einen ersten Puls in einem genau definierten Zustand präpariert und mit einem zweiten Puls untersucht werden. In dieser Doktorarbeit wird die nicht-lineare Wechselwirkung von Licht mit kleinen Atomen und Molekülen in der Gasphase unter dem Aspekt der Photoionisation untersucht. Zu diesem Zweck wurde eine neue Quelle für Hohe Harmonische ('high harmonic generation' HHG) charakterisiert, die in zwei-Farben Experimenten genutzt werden kann, um Materie definiert anzuregen und zu untersuchen. Des Weiteren wird die Fragmentation von molekularem Wasserstoff durch Lichtpulse mit Wellenlängen von 800 nm und 400 nm untersucht, um zu prüfen, ob ein neues experimentelles Setup die zu erwartenden Ergebnisse liefert. Dem folgend wird die lichtintensitätsabhängige Fragmentation eines der kleinsten organischen Moleküle, dem Treibhausgas Methan, bei denselben Wellenlängen hinsichtlich der kinetischen Energien der geladenen Fragmente untersucht, die in der nicht-linearen Wechselwirkung erzeugt werden. Dabei ist das Ziel zu untersuchen, wie sich verschiedene Mechanismen der Ionisation auf die kinetischen Energien der Methanfragmente auswirken: Tunnelionisation bei 800 nm und Multi-Photonionisation (MPI) bei 400 nm. Abschließend wird der Zirkulardichroismus der Photoelektronen in MPI eines atomaren Modell-Systems, einfach ionisiertes Helium, in einem zwei-Farben Experiment untersucht. Hierzu wurden die intensiven, zirkular polarisierten, extrem ultravioletten (XUV) Pulse des FERMI FEL an der LDM Endstation genutzt, um Helium erst zu ionisieren und dann das Ion im selben XUV Puls durch ein weiteres Photon in einen orientierten Zustand anzuregen. Ein dem XUV Puls folgender nahinfraroter (NIR) intensiver Puls, dessen Helizität gleich oder gegenteilig zur Helizität des XUV Pulses ist, ionisiert dann das orientierte Heliumion mittels MPI. Das Experiment verbessert ein vorausgegangenes, ähnliches Experiment, indem der XUV und NIR Puls nicht zeitgleich mit dem Helium Atom wechselwirken, um ein Ungleichgewicht in der Population des angeregten Zustands für die beiden Helizitäten zu vermeiden. Zusätzlich wurden die Intensitätsabhängigkeit des Zirkulardichroismus für eine größere und dichtere Spanne an NIR Intensitäten gemessen. Untersucht wird der Einfluss der zwei unterschiedlichen Helizitäten und Intensitäten des NIR Pulses hinsichtlich des Zirkular-Dichroismus der MPI, welcher für die Multi-Photon- und Above-Threshold-Ionisations (ATI) Merkmale des Photoelektron-Spektrums bestimmt wurde, der darin auftretenden Freeman Resonanzen und der Winkelverteilung der Photoelektronen untersucht.