Interferometry on small quantum systems at short wavelength

Abstract

Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit wegbereitenden Untersuchungen von lichtinduzierter Vielteilchendynamik in komplexen Systemen. Im Rahmen der Arbeit wurde dazu eine reflektive Strahlteilungs- und Verzögerungseinheit für Pump-Probe Experimente an Molekülen in der Gasphase entworfen und gebaut. Dies erlaubt die Messung von phasenaufgelösten (kohärenten) Autokorrelationen, wobei die Kontrolle der Pump-Probe-Verzögerung mit Attosekunden-Präzision durch ein speziell entwickeltes Weißlicht-Interferometer im Vakuum erfolgt, welches die Überwachung der relativen Verschiebung der Spiegel mit wenigen Nanometern Genauigkeit ermöglicht. Weiterhin erfordern phasenaufgelöste (interferometrische) Pump-Probe-Experimente die räumliche Abbildung des Ionisationsvolumens, wofür ein Elektron-Ion-Koinzidenzspektrometer aufgebaut wurde. Es ermöglicht die gleichzeitige, koinzidente Detektion der Ionen und Elektronen mittels der Velocity-Map-Imaging-Technik (VMI) oder wahlweise auch eine räumliche Abbildung für der Ionen. Hiermit wurde die lineare Feldautokorrelation von Pulsen des Freie-Elektronen-Lasers Hamburg (FLASH) bei einer Wellenlänge von 38 nm aufgenommen. Ein weiterer Schwerpunkt der Arbeit bestand in der energie- und zeitaufgelösten Vermessung der resonanten Zweiphotonen-Ionisation von C60 mit einem durchstimmbaren Kurzpulslaser im ultravioletten Spektralbereich. Es konnte gezeigt werden, dass dipolselektive Anregung auf einer Zeitskale unterhalb der charakteristischen intramolekularen Energiedissipation die Anzahl der zugänglichen Anregungspfade limitiert und daher zu einer schmalen Resonanz führt. Das Studium der Zeitabhängigkeit weist dabei auf nichtadiabatische (vibronische) Kopplung als dominanten Mechanismus der Energiedissipation aus energetisch hochliegenden, elektronisch angeregten Zuständen in C60 hin.

The present work concentrates on prototypical studies of light-induced correlated manybody dynamics in complex systems. In its course a reflective split-and-delay unit (SDU) for phase-resolved one-color pump-probe experiments with gas phase samples using VUV– XUV laser pulses was built. The collinear propagation of pump and probe pulses is ensured by the special geometry of the SDU and allows to perform phase-resolved (coherent) autocorrelation measurements. The control of the pump-probe delay with attosecond precision is established by a specially developed diagnostic tool based on an in-vacuum white light interferometer that allows to monitor the relative displacement of the SDU reflectors with nanometer resolution. Phase-resolved (interferometric) pump-probe experiments with developed SDU require spatially-resolved imaging of the ionization volume. For this an electron–ion coincidence spectrometer was built. The spectrometer enables coincident detection of photoionization products using velocity map imaging (VMI) technique for electrons and VMI or spatial imaging for ions. In first experiments using the developed SDU and the spectrometer in the ion spatial-imaging mode linear field autocorrelation of free-electron laser pulses at the central wavelength of 38 nm was recorded. A further focus of the work were energy- and time-resolved resonant two-photon ionization experiments using short tunable UV laser pulses on C60 fullerene. The experiments demonstrated that dipole-selective excitation on a timescale faster than the characteristic intramolecular energy dissipation limits the number of accessible excitation pathways and thus results in a narrow resonance. Time-dependent one-color pumpprobe study showed that nonadiabatic (vibron) coupling is the dominant energy dissipation mechanism for high-lying electronic excited states in C60.