Generation and control of super-octave-spanning spectra

Abstract

Kontinuierlicher Fortschritt im Bereich der Forschung mit Licht ist eng mit der Weiterentwicklung von Laserlichtquellen verbunden. Die vorliegende Dissertation präsentiert die Erzeugung und Dispersionskontrolle von optischen Pulsen, die sich spektral über mehr als eine Oktave erstrecken, mit sogenannten doppelt durchgestimmten Spiegeln (DCMs). Die Erzeugung von Attosekundenpulsen und Erforschung der Physik auf Attosekunden Zeitskalen würde stark von intensiven, phasenstabilen, optischen Wellenformen profitieren, die auf der Zeitskala einer Lichtperiode geformt werden können. Die Skalierbarkeit der Pulsenergie und der Bandbreite ist stark abhängig von einer präzisen Dispersionskontrolle. In der vorliegenden Arbeit werden mehrere Techniken zur Dispersionskontrolle eingeführt und ein System aus dispersionskompensierenden Spiegeln mit zuvor nicht erreichtem glatten Phasenverlauf über zwei Oktaven, durch Analyse von sogenannten Dual-Adiabatic-Matching (DAM)-Strukturen, demonstriert. Diese Spiegel finden in dem optisch parametrischen Wellenform-Synthesizer Anwendung, welcher die Erzeugung von Pulsen mit weniger als 2 Femtosekunden im Millijoulebereich über eine Bandbreite von 0,49µm bis 2,3µm ermöglicht. Das vorgelegte Design unterstützt die Entwicklung von hochenergetischen parametrischen Subzyklen-Wellenform-Synthesizern und anderen ultrabreitbandigen Anwendungen. Andererseits bieten optische Pulszüge, welche von modengekoppelten Femtosekunden-Laseroszillatoren generiert werden, eine sehr präzise Zeitreferenz, die mehrere interessante Forschungsthemen in der optischen Frequenzmetrologie, wie optische Uhren und extrem rauscharme Radiofrequenzquellen, eröffnet. Wenigzyklen Titan:Saphir-Oszillatoren mit einem geringen Quantenrauschen ermöglichen die Erzeugung von oktavspannenden Spektren mit ~1nJ Pulsenergie und eine direkte Stabilisierung der Phase zwischen Träger und Einhüllenden (CEP) mittels f-2f Selbstreferenzierung. Im Kapitel 4 wird die raumzeitliche Dynamik von Wenigzyklen-Titan:Saphir-Oszillatoren mithilfe von numerischen Methoden simuliert. Die Simulationen zeigen ebenfalls, dass Laserresonatoren als Überhöhungsresonator wirken und Spektralkomponenten durch resonatorinterne Phasenanpassung formen können. Das Konzept der Phasenanpassung wird ebenfalls experimentell demonstriert und liefert eine >10 dB Erhöhung der spektralen Leistung an den Rändern des Spektrums bei gleichzeitig exzellentem Strahlprofil. Dies ist von großer Bedeutung für die Erhöhung der Stabilität von optischen Taktgebern und zum Seeden von Ytterbium-basierten Verstärkern zum Pumpen von optisch parametrischen Verstärkern (für gechirpte Pulse) mit hoher Leistung. Desweiteren kann das entwickelte raumzeitliche Modell nicht nur implementiert werden, um die Dynamik von oktavspannenden Laseroszillatoren zu verstehen, sondern auch, um hochentwickelte ultraschnelle Lichtquellen zu verbessern. Während der Arbeit an meiner Promotion hatte ich die Gelegenheit, mich an der Entwicklung eines nichtlinearen Lichtmikroskopes zu beteiligen. Diese Mikroskope stellen eine der wichtigsten Anwendung der ultraschnellen Photonik dar. Als Beispiel sei die Mikroskopie mit der zweiten Harmonischen genannt, welche eine vielversprechende Technik zur Detektion von chiralen Kristallen darstellt, die sogenannte Second-Order Nonlinear Optical Imaging of Chiral Crystals (SONICC). Die Durchführbarkeit solch einer Mikroskopiertechnik setzt stabile Laserlichtquellen und zuverlässige Steuerelektronik voraus. Im Rahmen dieser Arbeit haben wir ein nichtlineares Mikroskop basierend auf einem Femtosekunden-Faserlaser und entsprechender Hochgeschwindigkeitselektronik aufgebaut. Mit dem aufgebauten nichtlinearen Mikroskop wurde ein bildgebendes Verfahren mit sub-µm Auflösung bei einer Bildwiderholrate im Videobereich realisiert, und dies bei einer geringerer Anregungsleistung im Vergleich zu kommerziellen SONICC-Systemen. Mit der entwickelten ultraschnellen Faserlasertechnologie und der optimierten Steuerelektronik wurde ein kompaktes nichtlineares Lichtmikroskop konstruiert, welches in der Lage ist, Keimbildung und die Wachstumskinetik von Proteinnanokristallen aufzulösen.

Continued progress in photon science demands advances in light source technology. For this purpose, this dissertation presents the generation and control of super-octave-spanning optical pulses based on dielectric chirped mirrors. The generation of isolated attosecond XUV pulses and exploration of attosecond physics would strongly benefit from the availability of intense phase-stable optical waveforms custom-sculpted on the time scale of the light period. The pulse energy and bandwidth scalability of the driving optical waveforms depend on the precise dispersion control. In this work, various dispersion compensation techniques are introduced, and an unprecedented chirped mirror system with smooth dispersion control over 2-octave bandwidth is demonstrated based on an analytical analysis of dual-adiabatic-matching (DAM) structures. These mirrors are used in a sub-cycle optical waveform synthesizer supporting <2-fs multi-mJ-level optical waveforms over a super-octave bandwidth of 0.49 μm - 2.3 μm. The proposed designs benefit the development of advanced high-intensity sub-cycle parametric synthesizers and other ultrabroadband applications. On the other hand, optical pulse trains from femtosecond mode-locked oscillators can be used as optical flywheels providing a very precise timing reference, opening up several interesting research areas in optical frequency metrology, such as optical clocks and ultra-low noise RF-sources. Few-cycle Ti:sapphire oscillators, featuring low quantum noise, are capable of generating octave-spanning spectra with ~1 nJ of pulse energy, enabling direct carrier-envelope-phase stabilization via f-2f self-referencing. In Chapter 4, the detailed spatiotemporal dynamics of few-cycle Ti:sapphire oscillators is studied by numerical analysis. Based on the spatiotemporal modeling, the laser cavity can act as an enhancement cavity to shape the spectral components via intracavity phase matching. The phase-matching concept is also demonstrated experimentally, providing a >10 dB enhancement at the spectral wings while maintaining excellent beam quality, which is of great importance to improve the stabilization of optical flywheels and to seed ytterbium-based amplifiers for pumping high-power optical parametric (chirped-pulse) amplifiers. Furthermore, the developed spatiotemporal model can be implemented not only for studying octave-spanning oscillator dynamics but also for optimizing advanced ultrafast sources. During my doctoral studies, a nonlinear light microscope system is also demonstrated. Nonlinear light microscopy is one of the most important applications in ultrafast photonics. For example, second-harmonic generation (SHG) microscopy is a promising candidate for detecting chiral crystals, so-called second-order nonlinear optical imaging of chiral crystals (SONICC). The feasibility of nonlinear light microscopy depends on the availability of robust femtosecond sources and reliable electronic control. We develop a nonlinear light microscope system based on femtosecond fiber lasers and high-speed electronics. With the demonstrated nonlinear light microscope, sub-μm resolution imaging at a video frame rate can be obtained with reduced excitation power compared with commercially available SONICC systems. With the developed ultrafast fiber laser technology and optimized electronic control, a custom-made nonlinear light microscope is constructed, which is capable of observing nucleation and growth kinetics of protein nanocrystals.