An efficient ab-initio non-equilibrium Green's function approach to carrier dynamics in many-body interacting systems

Abstract

The study of ultrafast electron dynamics has drawn much attention in the past few years with the advent of advanced experimental techniques to access physical observables at the femtoseconds timescale. Many applications in physics, chemistry and biology are based on electron dynamics and understanding and controlling the flow of electrons would not only answer fundamental questions about physical processes, but further technological advances. While, in principle, solving the nonrelativistic Schrödinger equation would completely determine any physical phenomenon, an arbitrarily accurate resolution is essentially impossible for any case other than Hydrogen-like systems. For this reason, great effort has been put in the resolution of the many-electron problem, but many questions still go unanswered due to the highly complex nature of electronic correlations and the lack of computationally efficient methods. In this thesis, a study of the role of electron correlations is carried out, with focus on the description of ultrafast electron dynamics in finite systems. To this extent, a first-principle non-equilibrium Green’s function (NEGF) approach based on the Generalized Kadanoff-Baym Ansatz (GKBA) for the study of ultrafast electron dynamics is put forward. The method is built upon approximations aimed at increasing the efficiency of the otherwise computationally cumbersome NEGF equations, while correctly describing physical phenomena. By trimming down on the complexity of the calculation of the correlation self-energy one can analyze the ultrafast dynamics of systems with up to tens of electrons, otherwise inaccessible with standard methods, which lack the required efficiency or accuracy. To complement this study, an analysis of correlation has been carried out in the context of Time-Dependent Density-Functional Theory. A construction for the exchange correlation potential, encoding electronic correlations and memory effects, is developed, to study transport in nanoscale devices. In conclusion, this thesis aims to deepen our understanding of nonequilibrium electron dynamics by providing the methodology to study never-before simulated phenomena and gain insight into the role of correlations in electron-electron interaction.

Die Untersuchung ultraschneller Elektronendynamik hat in den letzten Jahren viel Aufmerksamkeit erregt, insbesondere durch die Entwicklung fortschrittlicher experimenteller Techniken, welche physikalische Beobachtungen im Zeitraum von Femtosekunden ermöglichen. Viele Anwendungen in Physik, Chemie und Biologie basieren auf der Dynamik der Elektronen, und das Verständnis und die Kontrolle des Elektronenflusses würde nicht nur grundlegende Fragen zu physikalischen Prozessen beantworten, sondern auch technologischen Fortschritt ermöglichen. Während die Lösung der nicht-relativistischen Schrödingergleichung prinzipiell jedes physikalische Phänomen vollständig bestimmt, ist eine beliebig genaue Lösung in der Praxis, für alles außer wasserstoffähnliche Systeme, unmöglich. Deshalb sind große Anstrengungen unternommen worden, um das Vielteilchenproblem wechselwirkender Elektronen zu lösen, aber viele Fragen bleiben aufgrund der hohen Komplexität elektronischer Korrelationen und des Fehlens effizienter numerischer Methoden unbeantwortet. Im Rahmen dieser Arbeit wird eine Studie über die Rolle der Korrelationen von Elektronen durchgeführt, mit Schwerpunkt auf der Beschreibung ultraschneller Elektronendynamik in endlichen Systemen. Im Speziellen wird eine first-principle, non-equilibrium Green’s Function (NEGF) Methode, basierend auf der Grundlage des Generalized Kadanoff-Baym Ansatzes (GKBA), zur Untersuchung ultraschneller Elektronendynamik vorgeschlagen. Das Verfahren basiert auf Näherungen, welche darauf abzielen die numerische Effizienz der Lösung der rechenintensiven NEGF-Gleichungen zu erhöhen, und gleichzeitig physikalische Phänomene korrekt zu beschreiben. Durch Reduzierung der Komplexität der Berechnung der KorrelationsSelbstenergie kann ultraschnelle Dynamik von Systemen mit zehn oder mehr Elektronen analysiert werden, was mit Standardmethoden, welche nicht über die erforderliche Effizienz oder Genauigkeit verfügen, bisher nicht möglich ist. Zur Ergänzung dieser Studie wird eine Analyse der Beschreibung von Korrelation im Rahmen der zeitabhängigen Dichtefunktionaltheorie durchgeführt. Dazu wird eine Näherungen für das sogenanntes Austauschkorrelationspotenzial konstruiert, welche elektronische Korrelationen und Retardationseffekte beschreibt, um Elektronentransport durch Schaltkreisen im Nanobereich zu untersuchen. Das Hauptziel dieser Arbeit ist es unser Verständnis von Nichtgleichgewichtsprozessen und Dynamik von Elektronen zu vertiefen, indem Methoden entwickelt und zur Verfügung gestellt werden, um nie zuvor simulierte Phänomene zu untersuchen und Einblicke in die Rolle von Korrelationen in der Elektronenwechselwirkung zu gewinnen.