Diffusion and adsorption of proteins in mesoporous environments

Abstract

It is the main subject of this thesis to present a comprehensive study of the interaction between proteins and solid surfaces, especially the pore walls of nanoporous silica particles. This is complemented by an examination of the proteins' diffusive behavior in porous aluminum oxide. The first part of this thesis attempts to validate the Stokes-Einstein equation for the diffusion of proteins through tubular pores in solid-state membranes. It further envisages means to separate proteins solely based on their tertiary structure. A comprehensive analysis of the protein adsorption behavior on silica surfaces constitutes the second part of this thesis. The complicated nature of the protein-silica interaction is confirmed and explained by a combination of several commonly used models. The findings thereof are used in the third part of this thesis, where competitive adsorption from protein mixtures on a silica substrate is studied. Effective selective binding of proteins from binary mixtures is achieved if the buffer solution is appropriately adjusted to the proteins electrochemical properties.

Hauptgegenstand dieser Arbeit ist die umfassende Untersuchung der Wechselwirk- ungen zwischen Proteinen und Festkörperoberflächen, insbesondere den Poren- wänden nanoporöser Siliziumdioxidpartikel. Ergänzt wird dies um die Untersuchung des Diffusionsverhaltens von Proteinen in porösem Aluminiumoxid. Im ersten Teil dieser Arbeit wird die Gültigkeit der Stokes-Einstein-Gleichung für die Proteindiffusion durch zylindrische Festkörperporen überprüft. Darauf aufbauend wird die Möglichkeit untersucht, anderweitig identische Proteine einzig anhand ihrer Tertiärstruktur zu separieren. Eine umfassende Untersuchung der Wechselwirkung zwischen Proteinen und Siliziumdioxidoberflächen stellt den zweiten Teil dieser Arbeit dar. Die Komplexität dieser Wechselwirkung wird bestätigt und anhand einer Kombination verschiedener gängiger Modelle beschrieben. Die Ergebnisse hieraus fließen in den dritten Teil dieser Arbeit ein, in dem die selektive Adsorption verschiedener Proteine untersucht wird. Durch Anpassen der Pufferlösungen an die elektrochemischen Eigenschaften der verwendeten Proteine wird die effektive Separation binärer Mischungen demonstriert.