Retention of elements relevant for a high-level nuclear waste disposal on Opalinus Clay as model for a host rock and Ca-bentonite as potential buffer and backfill material

Abstract

The safe storage of high-level nuclear waste in deep geological formations is nowadays a great task for humanity since the materials will be harmful for several hundreds of thousands of years. To ensure the safe storage, all relevant interactions between the radionuclides, the technical barriers, the construction material and the surrounding host rock have to be known. This work contributes to a long-term safety case for a potential repository in clay formations in northern Germany as a model region. The retention behaviour of Eu3+ and UO2 2+ on Opalinus Clay as reference host rock is investigated in 0.01 M NaOCl4 and 0.4 M reference Opalinus Clay pore water. In this experiments, the pH value (2-12), the temperature (25 and 60 °C) and the content of organic matter are varied. Furthermore, the adsorption of Cs+ on Calcigel as potential buffer and backfill material is determined in high saline solutions (0.1-5 M). This is also done in presence of other relevant elements (Eu3+, UO2 2+ and I-). For the latter, a new method to measure iodine under acidic conditions via mass spectrometry with inductively coupled plasma is developed. Therefore, iodide gets oxidised by NaOCl to iodate. Following this, it is possible to quantify the metals and iodide in one measurement. The adsorption of Cs+ on Calcigel takes place under all investigated conditions but decreases with increasing ionic strength. The experiments can also be simulated very well via ion exchange modelling.

Heutzutage ist die sichere Lagerung von hochradioaktivem Abfall in tiefen geologischen Formationen eine der größten Herausforderungen für die Menschheit, da seine Radiotoxizität für mehrere hunderttausend Jahre bestehen bleibt. Um die sichere Lagerung zu gewährleisten müssen alle relevanten Wechselwirkungen zwischen den Radionukliden, den technischen Barrieren, dem Konstruktionsmaterial und dem Wirtsgestein bekannt sein. Diese Arbeit trägt zur Langzeitsicherheitsanalyse eines potentiellen Endlagers in Tongesteinsformationen in der Modellregion Norddeutschland bei. Der Rückhalt von Eu3+ und UO2 2+ an Opalinuston als Referenzwirtsgestein wird in 0,01 M NaOCl4 und 0,4 M Referenzporenwasser untersucht. In diesen Experimenten wird der pH-Wert (2-12), die Temperatur (25 und 60 °C) und der Gehalt an Organik variiert. Des Weiteren wird die Adsorption von Cs+ an Calcigel als potentiellem Buffer- und Verfüllmaterial in hochsalinen Lösungen (0,1-5 M) bestimmt. Dies wird auch in Anwesenheit anderer relevanter Elemente (Eu3+, UO2 2+ und I-) durchgeführt. Dafür wird eine Methode entwickelt, um Iod mittels Massenspektrometrie mit induktiv gekoppeltem Plasma im sauren Milieu zu bestimmen. Diese Methode ermöglicht es, die Metalle und Iodid in einer Messung zu quantifizieren. Die Adsorption von Cs+ an Calcigel findet unter allen untersuchten Bedingungen statt, sinkt jedoch mit zunehmender Ionenstärke. Die Experimente können zudem sehr gut mittels Ionenaustauschmodellierungen simuliert werden.