Computer-Aided Screening and Design of Solvents under Uncertainty

Wicaksono, Danan Suryo; Marquardt, Wolfgang; Liauw, Marcel

doi:urn:nbn:de:hbz:82-rwth-2015-011893

Computer-Aided Screening and Design of Solvents under Uncertainty = Rechnergestütztes Lösungsmittelscreening und -entwicklung unter Unsicherheit

Wicaksono, Danan Suryo

2015

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Danan Suryo Wicaksono

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2015

UmfangX, 159 S. : graph. Darst.

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2015

Genehmigende Fakultät
Fak04

Hauptberichter/Gutachter
Marquardt, Wolfgang (Thesis advisor) ; Liauw, Marcel (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2015-03-02

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-rwth-2015-011893
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/464006/files/464006.pdf
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/464006/files/464006.pdf?subformat=pdfa

Einrichtungen

Lehrstuhl für Prozesstechnik (416410)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Ingenieurwissenschaften (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
Die Auswahl geeigneter Lösungsmittel kann eine wesentliche Entscheidungsgröße bei der Entwicklung von Prozessattributen im Hinblick auf ein bestimmtes Ziel sein. Diese Arbeit beschreibt einen systematischen Rahmen für das Screening bzw. die Entwicklung von Lösungsmitteln sowohl unter Modellparameter- wie auch unter Strukturunsicherheit. Dieser Rahmen kombiniert modellbasierte und datenbasierte Methoden. Das verwendete Modell stützt sich auf molekulare Deskriptoren wie zum Beispiel Kamlet-Taft-Parameter. Diese Arbeit befasst sich mit der Auswahl sowohl herkömmlicher organischer Lösungsmittel als auch neuartiger verfeinerter Lösungsmittel für chemische Reaktionstechnik und Biomasseverarbeitung.Die Arbeit zeigt auf, dass es mit Hilfe des vorgeschlagenen Rahmens möglich ist, trotz Unsicherheit der Daten vielversprechende Reaktionslösungsmittel für eine Klasse von SN1-Reaktionen identifizieren. Der unerwünschten Fortpflanzung von Unsicherheiten wird durch eine Kombination aus Tychonoff-Regularisierung und optimierter Versuchsplanung entgegengewirkt. Die Unsicherheitsanalyse mit Hilfe von Monte-Carlo-Simulationen zeigt die Vorzüge des vorgeschlagenen Rahmens im Vergleich mit anderen auf chemischen Erkenntnissen basierenden Methoden auf. Die Arbeit erörtert die Anwendung des Rahmens bei der Lösung von Cellulose in ionischen Flüssigkeiten. Dabei wird der quantitative Beitrag der einzelnen Kamlet-Taft-Parameter in diesem Zusammenhang deutlich gemacht. Die Basizität des Wasserstoffbrückenakzeptors überwiegt, sie ist jedoch nicht der alleinige Beteiligte. Durch die Kombinierung von Kamlet-Taft-Parametern mit bestimmten molekularen Strukturen können zwei separate Bereiche der celluloseauflösenden und nicht-celluloseauflösenden ionischen Flüssigkeiten gekennzeichnet werden. Diese Arbeit erörtert die Anwendung des Rahmens auf die Auswahl des flüssigen Lösungsmittelns, das mit dem komprimiertem CO2 verwendet wird, und seine Zusammensetzung in gasexpandierten Flüssigkeiten für eine Diels-Alder-Reaktion. Ein gemischt-ganzzahliges nichtlineares Optimierungsmodell, das die Bayes-Multimodell-Interferenz umfasst, wird vorgeschlagen. Zwei Neuformulierungs-strategien, eine angepasste Big-M-Methode und binäre Multiplikation, werden vorgeschlagen, um bessere Berechnungen zu erzielen. Es wird nachgewiesen, dass drei CNIBS/R-K-Modelle schlechter als zwei bevorzugte Solvatisierungsmodelle zur Vorhersage der Kamlet-Taft-Parameter von CO2-expandierten Flüssigkeiten sind.

The selection of proper solvents can be a key decision variable in engineering process attributes towards a certain objective. This contribution outlines a systematic framework for screening and/or design of solvents under both model parametric and structural uncertainty. The framework integrates model-based and data-driven methods. The model used is based on molecular descriptors, such as Kamlet-Taft parameters. The contribution addresses the selection of not only traditional organic solvents but also sophisticated novel solvents for chemical reaction engineering and biomass processing.This contribution demonstrates that the proposed framework is able to identify promising reaction solvents for a class of SN1 reactions amidst uncertainty in the data. The undesirable uncertainty propagation is treated using a combination of Tikhonov regularization and optimal design of experiments. The uncertainty propagation analysis employing Monte Carlo simulations demonstrates the advantages of employing the proposed framework over another method based on chemical insights. This contribution discusses the application of the framework on cellulose dissolution in ionic liquids which quantitatively reveals the contribution of each Kamlet-Taft parameters in this context. Hydrogen-bond acceptor basicity is dominant but not the sole contributor. By combining Kamlet-Taft parameters and some specific molecular structures, two separate regions of cellulose dissolving and non-cellulose dissolving ionic liquids can be characterized. This contribution discusses the application of the framework on the selection of the liquid solvent to be paired with the compressed CO2 and its composition in gas-expanded liquids for a Diels-Alder reaction. A mixed-integer nonlinear optimization model which incorporates Bayesian multimodel inference is proposed. Two reformulation strategies, tailored big-M and binary multiplication, are proposed in order to achieve better computational performance. Three CNIBS/R-K models are shown to be inferior to two preferential solvation models in predicting the Kamlet-Taft parameters of CO2-expanded liquids.

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