Correlation between Raman spectroscopy and electron microscopy on individual carbon nanotubes and peapods
In this thesis, we investigate the possibility of filling carbon nanotubes (CNTs) grown by chemical vapor deposition (CVD) with guest molecules directly on substrates. This requires the characterization of CNTs after synthesis. It is shown by high-resolution TEM and Raman spectroscopy that the diameter distribution and number of layers of as-grown CNTs depends on the growth temperature TCVD. HRTEM measurements are seen to induce defects, even when performed at electron energies as low as 80 keV. Raman spectroscopy, on the other hand, is non-destructive for individual CNTs at small laser intensities (P < 0.5mW). This fact motivated us to attempt a correlation of HRTEM and Raman spectroscopy, which allowed us to prove the radial phonon-coupling for an individual multi-walled CNT and a bundle of single-walled CNTs for the first time experimentally and to confirm our results by a simple numeric model. Furthermore, it could be shown that the width of the resonance profiles of radial Raman modes allows one to determine whether the investigated CNT is an individual single-walled CNT, located within a bundle or a layer of a multi-walled CNT. This makes a determination of the inter-molecular structure of CNTs possible without damaging the CNTs by TEM imaging. Moreover, resonant Raman spectroscopy provides important information about the electronic structure of the investigated CNTs, which is essential for interpreting future quantum transport measurements and permits the determination of the atomic structure of individual CNTs. A second part of this thesis deals with the synthesis of peapods, CNTs filled with fullerene molecules such as C60. We present a detailed characterization of individual CNTs after each step of the peapod synthesis, focusing especially on the opening of the as-grown CNTs. A UHV-chamber was built up to avoid reactions between the opened CNTs and the atmosphere, allowing for the in situ removal of excess fullerene molecules from the CNTs. Using this novel method, we obtain clean peapods in different yields and with different numbers of layers directly on the substrate, which opens the way for future quantum transport measurements of these systems.
In der vorliegenden Arbeit wurde untersucht ob Kohlenstoffnanoröhrchen (CNTs), die mit Hilfe der chemische Gasphasenabscheidung (CVD) auf Substraten gewachsen wurden, direkt mit Gastmolekülen gefüllt werden können. Dies setzt eine Charakterisierung der gewachsenen CNTs nach der CVD-Synthese voraus. Dabei konnte mit Hilfe von hochauflösender Transmissionselektronenmikroskopie (HRTEM) und Raman Spektroskopie gezeigt werden, dass die Durchmesserverteilung und die Anzahl der Wände von der Wachstumstemperatur TCVD abhängen. Während HRTEM-Messungen werden jedoch Defekte in den CNTs induziert, was bereits bei Elektronenenergien von 80 keV beobachtet werden konnte. Raman Spektroskopie hingegen ist für kleine Laserleistungen (P < 0.5mW) zerstörungsfrei für einzelne CNTs. Diese Beobachtung motivierte zu einer Korrelation von HRTEM und Ramanspektroskopie, mit deren Hilfe erstmals die radiale Phononen-Kopplung in einem einzelnen mehrwandigem CNT und einem Bündel von einwandigen CNTs experimentell nachgewiesen und durch ein einfachen numerischen Modells bestätigt werden konnte. Weiterhin konnte gezeigt werden das Anhand der Breite des Resonanzprofils der radialen Raman-Moden festgestellt werden kann, ob das untersuchte CNT ein einzelnes einwandiges CNT ist, sich innerhalb eines Bündels von CNTs befindet oder eine Wand eines mehrwandigen CNT ist. Dies ermöglicht mit Hilfe von Raman-Messungen auf die intermolekulare Struktur von CNTs zu schliessen, ohne diese zu beschädigen. Darüber hinaus liefert die resonante Raman Spektroskopie wichtige Informationen über die elektronische Struktur der untersuchten CNTs, was essentiell für die Interpretation späterer Quantentransport Messungen ist und die Bestimmung der atomaren Struktur von einzelnen CNTs erlaubt. Der zweite Teil dieser Arbeit untersucht das Füllen der gewachsenen CNTs mit Fullerenen, wie beispielsweise C60, wobei die gefüllten CNTs als "Peapods" bezeichnet werden. Wir präsentieren eine detaillierte Charakterisierung einzelner CNTs nach jedem Schritt der Peapod-Synthese, wobei insbesondere auf das Öffnen der gewachsenen CNTs eingegangen wird. Um Reaktionen der geöffneten CNTs mit der Atmosphäre zu vermeiden, wurde eine UHV-Kammer aufgebaut, welche es ermöglichte die CNTs in situ von Überschüssigen C60 Molekülen zu reinigen. Dieses neue Verfahren erlaubt die Synthese von sehr sauberen Peapods in verschiedenen Ausbeuten und mit einer unterschiedlichen Anzahl von Aussenwänden direkt auf dem Substrat, was den Weg für zukünftige Quantentransport Messungen an diesen Systemen öffnet.
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