Fouling layer formation by flocs in inside-out driven capillary ultrafiltration membranes
The interest in low pressure membrane filtration, i. e. micro- and ultrafiltration (MF and UF) increased rapidly in recent years, particularly due to the extremely high requirements for potable water quality with respect to hygiene aspects. However, some limiting factors exist, especially when applying MF or UF for the direct treatment of surface waters without any pretreatment. Particularly dissolved organic matter (DOM) can be very problematic due to the formation of hardly reversible and/or irreversible fouling layers and due to its general contribution in formation of disinfection by-products (DBP). To get these problems under control, different pretreatment processes are conceivable and available, whereas this work is focused on the hybrid process coagulation and UF. Coagulation is an established technology for the removal of DOM and, from an engineering perspective, can easily be combined with membrane processes.
To achieve an appropriate operation performance of hybrid process with respect to economic and procedural engineering aspects, it is necessary to understand what the limiting factors are, when they are of importance and how their effects may be avoided by design and the chosen operating parameters. The most important point in this respect is to understand how fouling layers are formed, because these layers will limit the efficiency of the entire process. Therefore, the objective of this work was to contribute to the understanding of formation of fouling layers by porous floc aggregates during filtration of coagulated raw waters in inside-out driven capillary UF membranes.
A computational fluid dynamics (CFD) model was developed for the description of the complete fluid flow field in inside-out driven UF capillaries of arbitrary cylindrical geometry, alignment and physical properties of the membrane and chosen operation condition. This was done by numerical calculations of the Navier-Stokes and continuity equations. Based on the fluid flow field, floc velocities and trajectories were derived by balancing the forces and torques acting on the flocs in the flow field. They were used to determine places of preferential floc deposition for flocs of different properties, considering floc volume concentration derived from numerical calculations of the convection and diffusion equation and the influence of the membrane wall.
The models were coupled and eventually used to account for the growing fouling layer height and its influence on the resulting fluid flow field, floc volume distribution and floc trajectories, delivering a dynamic fouling layer formation over time. It was shown that the local resistance of the fouling layer increases at surface areas of preferential deposition, whereupon the fluid rather flows through uncoated or less coated areas. Hence, fouling layer formation over time and eventually clogging behaviour for longer filtration times could be investigated theoretically for different cylindrical capillary geometries, alignments, operation conditions and physical properties of the flocs and the membrane.
New aspects could be derived qualitatively to understand the formation of fouling layers by porous floc aggregates in inside-out driven capillary membranes from which recommendations for appropriate operation conditions were concluded. Under these are, e. g. top-down dead-end or cross-flow operation for the filtration of flocs, ballasted with micro sand.
Das Interesse an der Mikro- und Ultrafiltration (MF und UF) zur Aufbereitung von Trinkwasser ist in den letzten Jahren stark gestiegen. Bei der direkten Aufbereitung von Oberflächenwässern mittels UF ohne weitere Vorbehandlung treten jedoch limitierende Faktoren auf. Von Bedeutung ist insbesondere das sog. organische Fouling, d. h. die Akkumulation zurückgehaltener organischer Stoffe in Deckschichten und Adsorption gelöster organischer Stoffe an der Membranwand. Letzteres ist i. d. R. für den Betrieb einer UF besonders problematisch. Zur Vermeidung bzw. Minimierung sind verschiedene Vorbehandlungsschritte vorstellbar, wobei diese Arbeit den Schwerpunkt auf die Verfahrenskombination Flockung und UF legt. Die Flockung ist ein etabliertes Verfahren zur Partikelentfernung und zur Entfernung organischer Wasserinhaltsstoffe. Aus ingenieurstechnischer Sicht ist eine Flockung relativ einfach mit Membranverfahren zu kombinieren und somit gut für die Verfahrenskombination geeignet.
Zur Erreichung einer geeigneter Leistungsfähigkeit der Verfahrenskombination hinsichtlich ökonomischer und verfahrenstechnischer Aspekte ist es notwendig zu verstehen, welche limitierenden Faktoren existieren, wann sie von Bedeutung sind und wie ihre Auswirkungen vermieden werden können. Der in dieser Hinsicht wesentliche Aspekt ist, wie Deckschichten in dieser Verfahrenskombination gebildet werden. Die Bildung von Deckschichten durch solide Partikel ist gut beschrieben, aber das Wissen hierüber ist noch nicht weit genug entwickelt um dies auch direkt auf größere und poröse Flockenaggregate zu übertragen. Ziel der vorgelegten Dissertation ist es daher, den Deckschichtenaufbau in von Innen nach Außen betriebenen UF-Kapillarmembranen von geflockten Rohwässern zu beschreiben.
Hierzu wurde ein Modell zur Beschreibung der Fluidströmung durch eine einzelne Kapillare mittels Computational Fluid Dynamics (CFD) aufgestellt. Die zylindrische Geometrie, die Ausrichtung und die Betriebsbedingungen, sowie die physikalischen Eigenschaften der Membran können hierbei beliebig gewählt werden. Die Bestimmung des Strömungsfeldes basiert auf der numerischen Lösung der Navier-Stokes- und Kontinuitätsgleichungen. Im Resultat sind alle lokalen Geschwindigkeiten und Drücke innerhalb der Kapillare für definierte Randbedingungen bekannt. Mittels Bilanzen der an die Flocken im Strömungsfeld ortsabhängigen angreifenden Kräfte und Momente wurden entsprechende Trajektorien aufgestellt. Der Einfluss der Membranwand und der Flockenkonzentration wurde hierbei berücksichtigt. Die Trajektorien wurden zur Beschreibung bevorzugter Ablagerungsorte von Flocken unterschiedlicher Größe und Porosität genutzt. Die ermittelten Flockengeschwindigkeiten wurden im Weiteren zur Beschreibung von Konzentrationsprofilen innerhalb der Kapillare auf Basis der Konvektions-Diffusionsgleichung genutzt. Auf Grund der sich ablagernden Deckschichten kommt es im Filtrationsbetrieb zu steigenden lokalen Widerständen an der Membranwand, welche an Hand des Modells entlang der Kapillare bestimmt werden. Durch den damit notwendigen erhöhten Druck für die Durchströmung der Membranwand kommt es dann entsprechend zu einer Veränderung der Strömungsbedingungen und des Flockentransportes, sowie den daraus resultierenden Ablagerungs-vorgängen.
Unter den gegebenen Modellvorstellungen konnten neue Einsichten und qualitative Aussagen zur Deckschichtbildung durch poröse Flockenaggregate in von innen nach außen durchströmten Kapillarmembranen und Empfehlungen für einen angepassten Betrieb getroffen werden. Hierbei ist insbesondere der sogenannte top-down dead-end oder cross-flow Betrieb bei der Filtration von Suspensionen mit 'beschwerten' Flockenaggregaten zu nennen.
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