Magnetic Proximity Effects in Highly-ordered Transition Metal Oxide Heterosystems studied by Soft X-Ray Photoemission Electron Microscopy

Abstract: In this thesis, the magnetic proximity effect (MPE) in highly-ordered transition metal oxide (TMO) heterosystems composed of single crystals of ferrimagnetic (FIM) Fe3O4 and thin antiferromagnetic (AF) NiO layers has been investigated by Photoelectron Emission Microscopy using polarized soft x-rays (XPEEM). The systems have been prepared in-situ by Molecular Beam Epitaxy on single crystalline Fe3O4 substrates polished to various crystallographic surface orientations and conditioned by Ar sputtering and annealing in O2 background. The magnetic order was determined by vectorial magnetometry exploiting XMCD and anisotropic XMLD for single crystalline systems of cubic symmetry. Two major contributions to the MPE were identified: First, short-ranged interfacial exchange interactions create an ultrathin zone of altered magnetic structure near the interface. Second, long-ranged magnetoelastic interactions lead to a change of the magnetic structure on a larger scale, affecting the whole NiO adlayer. The influence of directional lattice strain on the magnetic order via magnetoelastic coupling was studied by means of samples with different crystallographic interface orientations. The strain appears to affect the AF stacking-directions in NiO as well as the coupling behaviour at the NiO/Fe3O4 interface. Additionally, the in-plane bonding anisotropy of the films leads to variations of the uncompensated magnetization induced in the NiO AF layer via exchange coupling. It was found, that the uncompensated magnetization resides directly at the interface, and the bulk of the NiO layers is compensated. XMCD sum-rule analysis of a NiO wedge on Fe3O4 (110) revealed extremal values for the Fe and Ni orbital moments for 1ML, possibly related to the reconstruction of the interface layer to NiFe2O4. Temperature-dependent measurements of the XMD contrast reveal lowered critical temperatures for both NiO and Fe3O4 due to finite size effects and interfacial coupling. Fits of the theoretically expected XMLD contrast to profiles of the exchangeinduced AF domain walls yielded a wall structure consistent with a simple coherent in-plane rotation model of the NiO spin-axis. In magnetically-annealed samples, the anisotropy of the Fe3O4 (110)/NiO interface was found to be altered, leading to non-crystallographic easy-axes. In a simple picture, the effect may be explained as a superposition of bulk and interfacial magnetocrystalline and magnetoelastic anisotropies. A highly-ordered Fe3O4 (110)/NiO[51Å]/Co[15Å] trilayer-system was found to exhibit the same composite anisotropy as mentioned before, and in addition a possibly roughness-driven perpendicular interlayer coupling between Co and Fe3O4.

Zusammenfassung: In dieser Arbeit wurde der Magnetische Proximitätseffekt in hochgeordneten Übergangsmetalloxid-Heterosystemen bestehend aus ferrimagnetischen (FIM) Fe3O4 Einkristallen und dünnen antiferromagnetischen (AF) NiO Schichten mittels Weichr¨ontgen-Photoemissions-Elektronenmikroskopie untersucht. Die Schichtsysteme wurden in-situ mittels Molekularstrahlepitaxie auf einkristallinen Fe3O4-Substraten hergestellt, welche durch Ar-Sputtern und Tempern in Sauerstoff vorbereitet wurden. Die magnetische Ordnung wurde mittels vektorieller Magnetometrie unter Ausnutzung des Magnetischen Zirkulardichroismus (XMCD) und des anisotropen Lineardichroismus (XMLD) bestimmt. Zwei Hauptbeiträge zum Magnetischen Proximitätseffekt konnten identifiziert werden: Erstens wird durch kurzreichweitige Austauschwechselwirkung eine ultradünne Zone veränderter magnetischer Struktur nahe der Grenzfläche induziert. Zweitens führen magnetoelastische Wechselwirkungen zu einer Veränderung der magnetischen Ordnung auf größerer Skala, wodurch meist die gesamte NiO Schicht betroffen ist. Der Einfluss gerichteter Gitterverzerrungen auf den Magnetismus mittels magnetoelastischer Kopplung wurde an Hand von Proben mit verschiedenen kristallographischen Grenzfl ächenorientierungen untersucht. Die Verzerrung scheint sowohl die AF Stapelrichtungen in NiO als auch das Kopplungsverhalten an der Fe3O4/NiO Grenzfläche zu beeinflussen. Des weiteren führt die Bindungsanisotropie in der Grenzflächenebene zu Variationen der durch den Grenzflächenaustausch induzierten unkompensierten Magnetisierung in NiO. Ferner wurde beobachtet, dass die unkompensierte Ni-Magnetisierung direkt an der Grenzfläche lokalisiert ist, während das Innere der NiO Schichten kompensiert ist. Analyse der XMCD Summenregeln in einem NiO-Keil auf Fe3O4 (110) zeigte extremale Werte für das Fe- und Ni- Bahnmoment für etwa 1ML Schichtdicke, möglicherweise in Verbingung mit der Rekonstruktion der Grenzflächenlage zu NiFe2O4. Tempearaturabhängige Messungen des dichroischen Kontrastes zeigen erniedrigte kritische Temperaturen sowohl für NiO als auch für Fe3O4, in Folge von Finite-Size Effekten und Grenzflächenaustauschkopplung. Fits des theoretisch erwarteten XMLD Kontrastes an Linienprofile der austauschinduzierten AF Domänenwände in NiO ergaben, dass die Wandstruktur konsistent ist mit einem einfachenModell einer kohärenten Spinachsenrotation in der Schichtebene. In magnetisch getemperten Proben wurde eine veränderte Anisotropie der Fe3O4 (110)/NiO Grenzfläche festgestellt, welche nichtkristallographische leichte Achsen aufwies. In einem einfachen Modell könnte dieser Effekt als eine Überlagerung von Volumen- und Grenzflächenanisotropien magnetokristalliner und magnetoelastischer Natur angesehen werden. Schließlich wurde in einem Fe3O4 (110)/NiO[51Å]/Co[15Å] Dreifachschichtsystem die gleiche zuvor erwähnte Gesamtanisotropie gefunden, zusätzlich jedoch eine möglicherweise rauhigkeitsinduzierte senkrechte Zwischenschichtkopplung von Cobalt und Fe3O4.

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